基于非弹性电子隧穿的表面等离激元激发

郑钧升,刘璐芳,潘陈馨钰,郭 欣,童利民，王 攀

(浙江大学光电科学与工程学院，现代光学仪器国家重点实验室，杭州 310027)

0 引 言

表面等离激元是一种存在于金属(或掺杂半导体)-介质界面的电磁极化和振荡现象[1-3]，分为传导型表面等离极化激元(surface plasmon polariton, SPP)和局域型表面等离激元共振(localized surface plasmon resonance, LSPR)两种类型。利用表面等离激元可以突破光学衍射极限将光场约束在亚波长范围内并获得增强的局域场，从而显著增强纳米尺度光与物质的相互作用。在过去十几年中，研究者们对表面等离激元进行了广泛且深入的研究，已经发展出基于表面等离激元的波导[4-6]、超快调制[7-11]、探测[12-13]、生化传感[14-15]、纳米激光器[16-18]以及非线性光学[19-20]等一系列重要应用方向，并不断获得突破性进展。表面等离激元的产生一般采用受衍射极限限制的光学激发方式[1,21-24]。对于传导型SPP结构，为了实现光子和SPP的波矢匹配，通常需要棱镜、光栅、近场探针等大尺寸光学元件的辅助[1,21-22]；而对于单个LSPR纳米结构的激发，通常采用基于显微镜系统的暗场散射方式[23-24]。这些激发方式不仅使得器件整体结构庞大同时也引入较强的背景噪声，极大地限制了等离激元器件的小型化及片上高密度集成，也阻碍了等离激元器件和微纳电子器件间的有效结合。因此，亟须发展一种高效且紧凑的等离激元电激发技术。早在1957年， Ritchie[25]在理论上提出利用高能电子可以直接激发金属纳米结构中的表面等离激元响应。随后，研究者们基于电子显微镜系统利用高能电子束(～30 keV)分别实现了SPP[26-27]和LSPR[28]的激发。该方法具有激发位置高度局域且精确可控的优势(空间分辨率达几纳米)，适合于等离激元模式分布特性的实验研究。但是，基于高能电子束的电激发方式需要高电压及高真空环境，极大限制了该激发方式在实际器件中的应用。通过将电驱动的微纳光源与SPP波导结构以近场耦合方式集成也可以实现紧凑的SPP激发[29-33]。例如，2014年， Huang等[32]通过将电驱动的半导体量子阱纳米发光二极管和等离激元狭缝波导耦合起来，实现了片上SPP链路的激发，其等离激元激发效率约为10-7；2017年，北京大学Liu等[33]利用电激发的碳纳米管阵列实现了片上SPP波导的激发，激发效率约为10-5。但是，上述电驱动纳米光源尺寸仍然相对较大且制备工艺复杂，电-等离激元转换效率低。

近年来，随着纳米加工制备技术的不断发展，表面等离激元研究逐渐向量子尺度延伸[34-37]。其中，具有纳米尺度介质间隙的金属-绝缘层-金属(metal-insulator-metal, MIM)纳米结构受到研究者们的广泛关注。在高度局域的MIM纳米结构中，极端约束下的光子、电子、准粒子等之间可以发生相互耦合和转换，产生了一系列突破性研究成果[38-44]，为基于表面等离激元的新器件和新应用研究提供了契机。特别地，利用电子隧穿效应可以直接实现等离激元电激发(见图1(a))，具有超小尺寸和超快响应等优点，为电驱动等离激元器件的研究和应用提供了新的途径。本文将在介绍基于电子隧穿效应等离激元电激发的基本原理和早期研究成果基础上，重点介绍该研究领域在近期所取得的突破性进展，包括SPP和LSPR的激发以及对其辐射方向性的控制，最后简单讨论未来研究需要关注的一些问题。

1 基于电子隧穿的等离激元激发初期研究

根据量子力学原理，当MIM结构中绝缘层厚度足够小(～1 nm或更小)时，即使电子没有足够能量越过绝缘层间隙所形成的势垒，由于电子的波动性，它们仍有一定的概率从MIM结构的一侧金属“隧穿”经过势垒到达另一侧金属。这种可以观察到电子隧穿现象的MIM结构通常被称为隧道结，当在隧道结两侧金属上施加一定的偏压(Vb)时，隧穿过绝缘层的电子形成隧穿电流，该电流的大小随着绝缘层厚度的增加呈指数型快速减小。利用该效应并结合压电陶瓷微位移控制技术，IBM的Bining等[45]发明了扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope, STM)，使得人类首次“真实”地观察到构成物质的基本单元(分子和原子)，并可以对它们进行操纵，极大提高了人类认识和操控微观世界的能力。

在施加偏压Vb的隧道结中，电子发生隧穿有两个通道，分别是弹性电子隧穿和非弹性电子隧穿。在弹性电子隧穿过程中，电子隧穿获得的能量(eVb)没有损失；而在非弹性电子隧穿过程中，电子损失掉部分或全部的能量。该现象被研究者们用于激发隧道结内有机分子的振动模式，可以实现对分子结构、取向等的高灵敏度测量[46-47]，从而形成了一种名为非弹性电子隧穿谱(inelastic tunneling spectroscopy, IETS)的分析测量技术。1976年，Lambe和McCarthy[48]在相关研究中发现，当在Al-Al2O3-Ag(或Au)平面隧道结(制作在表面粗糙的CaF2薄膜上)上施加偏压(几伏)时，银膜表面会均匀地辐射可见光。随着偏压的不断增加，其发光颜色逐渐由深红色(～2 V)变为橙色和蓝白色(～4 V)。相应的发光谱宽且连续，并且存在一个高频截止频率ωc(满足能量守恒条件：ћωc=eVb，其中，ћ是约化普朗克常数，e是元电荷)，其外量子效率(external quantum efficiency, EQE)约为10-5。显然，这种发光现象不同于半导体p-n结中的发光(发光来自电子和空穴的复合，光谱主要取决于材料的禁带宽度)，其发光本质是一种量子现象，即电子非弹性隧穿激发隧道结的等离激元模式(这种同时支持表面等离激元和电子隧穿的MIM结构在本文中称为等离激元隧道结)，随后该等离激元模式在一定条件下辐射衰减发光，如图1(a)所示。具体地，当在等离激元隧道结上施加一定的偏压时(见图1(b))，大部分电子发生弹性隧穿，在隧道结另一侧以“热电子”形式出现；然而，部分电子发生非弹性隧穿，其损失的能量可以激发等离激元隧道结支持的等离激元模式，随后该等离激元模式在一定条件下以SPP形式或者自由空间光子形式辐射出去。之后二三十年间，研究者们从理论和实验层面对此开展了广泛且深入的研究，通过引入表面粗糙度、金属纳米颗粒、光栅结构等手段来调控和增强等离激元激发和发光效率[49-54]。1988年， Gimzewski等[55-56]在STM中由金属探针和基底构成的隧道结上也发现了类似的基于非弹性电子隧穿的发光现象。进一步研究表明，其发光特性与STM探针针尖和金属基底的材料构成和形貌以及两者间的距离等息息相关。尽管基于STM内隧道结的等离激元激发和发光效率同样较低，但该技术提供了一种在纳米级别空间分辨率下研究金属纳米结构中LSPR特性的手段[57-61]。例如， Martín-Jiménez等[61]利用金探针在单晶银表面上方不同距离处激发局域等离激元模式，实现了meV频率分辨率下对等离激元偶极模式和四极模式的光谱响应与间隙大小的关系研究，并揭示了辐射模式与非辐射模式各自对总光学态密度的贡献。另外，基于STM系统利用隧穿电子也可以激发半导体或分子的电子态从而产生光子辐射[62-64]，通过研究其发光光谱并结合STM的形貌表征能力，还可以实现高时空分辨率的单分子甚至单原子尺度的物理和化学结构表征和检测[65-66]，特别是中国科学技术大学董振超教授研究组[63-64,66]在这方面做了大量的工作。

图1 (a)MIM结构中基于电子隧穿的等离激元激发和发光示意图； (b)MIM隧道结在外加偏压下电子弹性和非弹性隧穿过程示意图

因此，利用电子非弹性隧穿效应可以在低电压和大气环境下实现等离激元的直接激发，同时等离激元辐射衰减产生的发光现象也使得电激发等离激元隧道结有望成为一种新型的电驱动微纳光源。但是，早期研究主要基于大尺寸平面隧道结结构和STM系统，量子效率较低且难以集成，极大地限制了基于电子隧穿效应的等离激元激发和发光技术的实际应用。

2 基于非弹性隧穿的电驱动等离激元纳米天线

虽然基于非弹性电子隧穿的等离激元激发方式在研究初期面临激发效率和集成两方面的挑战，但由于其具有超小尺寸、超高调制带宽(得益于其飞秒量级的电子隧穿时间[67])、低电压激发等潜在优势，近50年来一直吸引着研究者们的关注。早在1977年， Davis等[49]通过理论计算指出，非弹性电子隧穿激发等离激元的内量子效率(internal quantum efficiency, IQE)也就是等离激元激发效率,可以达到10%量级，这也是推动相关研究持续进行的一个重要因素。从理论上看，电子非弹性隧穿引起的等离激元隧道结辐射光谱主要由隧穿电流强度谱Itc(Vb,ω)∝(1-ћω/eVb)(由量子传输矩阵法[49,68]或对隧穿电流的散粒噪声进行傅里叶变换得到[69]，其中ω是非弹性隧穿电子激发等离激元模式的角频率)、隧道结结区的局域光学态密度(ρLDOS, local density of optical states, LDOS)以及等离激元隧道结的辐射效率(ηrad)共同决定，即I(ω)∝Itc(Vb,ω)ρLDOSηrad。因此，电激发等离激元隧道结的IQE主要取决于隧道结两侧金属的电子态密度(包括隧道结内的任何电子态密度)、施加的偏压以及隧道结的LDOS，EQE则是IQE和隧道结辐射效率的乘积。通过调控等离激元隧道结的LDOS和辐射效率，就可以实现对其IQE和EQE的有效调节。最近，通过将隧道结和光学纳米天线结合起来，电激发等离激元结构的IQE和EQE均得到显著提升，产生了一系列重要成果[41,70-75]。例如，2015年， Kern等[41]通过在光学纳米天线内构建隧道结结构，首次实现了电驱动光学纳米天线(见图2(a))。在该研究中，作者首先利用聚焦离子束刻蚀方法在单晶金纳米片上加工出间隙为20～30 nm的线性偶极纳米天线结构，接着利用原子力显微镜探针操控技术将金纳米球推到线型偶极子天线两臂形成的间隙内，最后金纳米球和偶极子纳米天线的其中一臂形成隧道结。当在连接线性偶极子纳米天线的两个电极上施加偏压时，处于偶极子纳米天线内部的隧道结由于电子非弹性隧穿直接激发纳米天线支持的等离激元共振模式，与此同时纳米天线向外辐射光子，从而形成基于电子隧穿效应的电驱动光学纳米天线。因此，该电驱动纳米天线的发光谱主要由所施加的偏压和纳米天线的光学特性(近场等离激元共振特性和远场光子辐射特性)共同决定，后者可以通过改变纳米天线的结构参数来实现调节。图2(b)(Ⅰ～Ⅲ)分别给出了三个共振型电驱动纳米天线的扫描电子显微镜(scanning electron microscope, SEM)照片，由于结构参数的差异，其等离激元共振峰波长分别为780 nm、760 nm和730 nm(实线)。可以看到，它们的发光谱(空心圆点)和等离激元散射光谱符合得很好。得益于共振型纳米天线结构中高的LDOS和辐射效率，实验测得的EQE约为10-4，相比于非共振型结构(见图2(b)，Ⅳ)提高了约两个数量级。同年， Parzefall等[70]通过在六方氮化硼(h-BN)薄膜作为绝缘层的Au-h-BN-Au平面型隧道结的底部金电极上刻蚀狭缝纳米天线阵列(见图2(c))，实现了基于非弹性电子隧穿的共振增强发光。如图2(d)所示，在2.5 V偏压下，相比于没有制备纳米结构的平面型MIM隧道结(Dev 0)，制备有狭缝纳米天线阵列的隧道结(Dev1、Dev2和Dev3)的EQE从约4×10-7显著提升到约2.5×10-5。这主要得益于平面隧道结结构在制备狭缝阵列后显著提升的远场辐射效率，约为1%。在此基础上，作者进一步演示了对MIM隧道结发光光谱高达1 GHz的直接电调制，结合其超小尺寸、超快响应速度的优势，有望用作片上可高速直调的电驱动纳米光源。2018年， Qian等[71]基于高品质单晶银纳米立方体自组装形成的隧道结结构(见图2(e))，在近红外波段获得了高达2%的EQE记录。在该结构中，隧道结的绝缘层为化学制备时吸附在银纳米方块表面起稳定作用的聚合物层，电极则利用聚焦离子束诱导沉积技术制备。得益于单晶银纳米方块原子级别的表面粗糙度，该隧道结可以支持高品质局域等离激元共振模式。根据理论计算，该隧道结内LDOS增强的最大值约为3.1×105(和真空情况下态密度相比)，从而显著提升了电子非弹性隧穿的效率，也就是该银纳米方块构成的隧道结的LSPR激发效率。同时，优化后的角对角银纳米方块结构具有约24.6%的远场辐射效率，这使得激发的等离激元模式可以高效地以光子形式辐射出去，从而可以获得高的外量子效率(见图2(f))。由于隧道结的绝缘层厚度通常在纳米尺度，电驱动光学纳米天线的制备过程一般比较复杂且效率不高。针对这一问题，武汉大学He等[72]提出一种利用介电电泳将金纳米颗粒捕获到刻有狭缝的金属电极之间来制备电驱动纳米天线的方法。通过控制模板的大小，可以制备包含不同金纳米颗粒数目的电驱动纳米天线，其外量子效率约为2.5×10-4，具有制备简单、效率高、稳定性好等优点。虽然目前实验获得的内量子效率已经接近10%的预测值，但Uskov等[73]从理论上表明，通过在隧道结内构建量子阱以形成共振隧穿结构，可以极大提高电子非弹性隧穿效率从而使得内量子效率有望接近100%。当然，正如文章中指出的，内量子效率的提升是以增加势垒宽度为代价的，这会导致电子整体隧穿概率的降低从而降低整体输出功率。

图2 (a)电驱动光学纳米天线的SEM照片[41];(b)共振型 (Ⅰ～Ⅲ) 和非共振线型 (Ⅳ) 电驱动光学纳米天线的电致发光谱(圆点)和暗场散射谱(实线)，左侧插图为对应的SEM照片[41]；(c)金-氮化硼-金等离激元隧道结结构示意图[70]；(d)左图为未加工(Dev0)和加工不同尺寸(Dev1～Dev3)狭缝阵列纳米天线的金-氮化硼-金等离激元隧道结在2.5 V偏压下的发光照片，右图为对应的发光强度光谱(圆点)和透过增强曲线(实线)[70]；(e)两个边对边单晶银纳米立方体构成的等离激元隧道结的示意图[71]；(f)具有不同结构参数银纳米立方体隧道结的EQE的实验与仿真结果，比例尺：40 nm[71]

目前，通过调控LDOS和辐射效率，等离激元隧道结的内外量子效率均获得了显著提升。但是，其整体输出功率仍然很低，通常在皮瓦量级或者更低，极大限制了电驱动等离激元隧道结的实际应用。这主要是因为单个纳米尺度隧道结内的隧穿电流非常小，从根本上限制了等离激元隧道结的输出功率。针对该问题，构建大面积、高密度纳米隧道结阵列是一种可行的解决方案。例如，Wang等[76-78]基于垂直取向排列的金纳米棒阵列(见图3(a)和3(b)，纳米棒密度约为1010cm-2)，巧妙地利用自组装的聚合物(聚组氨酸)薄膜和液态铟镓合金构建了毫米尺度高密度隧道结阵列，在2.5 V偏压下可以肉眼直接观察到红光辐射(见图3(c))。在该结构中，非弹性隧穿电子不仅可以激发隧道结内的MIM等离激元模式，也可以激发起金纳米棒阵列的局域和波导模式，其对应的发光光谱覆盖可见和近红外波段，并且可以通过调节纳米棒阵列的结构参数(纳米棒直径、长度和纳米棒间距离等)来调控发光谱[76]。该结构所测得的发光功率在100 nW左右，这使得其在实际应用(如光学传感)时光信号的检测变得相对简单。基于该结构， Wang等进一步研究了隧道结内弹性和非弹性隧穿共同作用引发的光-电-物质相互作用[76]。具体地，隧道结内电子非弹性隧穿激发金纳米棒阵列等离激元模式并伴随着辐射发光，电子弹性隧穿则会产生高度局域在隧道结附近的热电子，这些具有较高能量的热电子使得隧道结具有很高的反应活性(见图3(d))，在一定条件下可以改变隧道结状态(如介质分子结构等)，这反过来会影响电子隧穿过程(主要体现在隧穿电流、发光光谱等的改变)。例如，当将含有2%浓度氢气的氮气逐渐取代置于气室内的电激发金纳米棒阵列(偏压为2.5 V)周围的空气时，探测到的发光强度逐渐减小至初始值的一半(见图3(e))；当将空气重新引入气室时，其发光强度又重新恢复到初始值(见图3(f))。光谱随环境气体变化的主要原因是隧道结在热电子的辅助下和氧气/氢气发生氧化/还原反应。因此，利用电子弹性和非弹性隧穿的协同作用，不仅可以实现对电子隧穿引起的发光谱的动态调控，也可以通过光谱的变化实时监控隧道结内状态的变化，在光学传感、微纳光电子器件等领域具有重要应用前景。

图3 电驱动金纳米棒阵列超材料[76]。(a)金纳米棒阵列超材料的剖面SEM照片;(b)大倾斜角度下离子束刻蚀后的金纳米棒阵列超材料的表面形貌图，凹陷处为金纳米棒的顶部;(c)电驱动金纳米棒阵列超材料在不同偏压下测得的发光谱，插图为2.5 V偏压下器件的发光照片;(d)金纳米棒阵列超材料化学刻蚀后的表面形貌图，以及隧道结内热电子辅助化学反应示意图;当气室环境从空气变为含2%氢气的氮气(e)以及空气重新引入气室内(f)时电驱动金纳米棒阵列超材料发光谱随反应时间的变化曲线

3 基于非弹性隧穿的波导模式激发

除了耦合输出为自由空间光子或金属-介质界面上传输的二维等离激元模式，非弹性隧穿激发的隧道结内间隙等离激元模式也可以耦合为波导形式的等离激元或光子模式[79-81]，这在光电混合集成芯片、片上光互联等领域具有重要应用价值。2011年，Bharadwaj等[79]基于STM系统实现了金纳米线SPP的激发。在该结构中(见图4(a))，STM探针和金纳米线左端形成隧道结结构，在施加偏压时，电子非弹性隧穿激发起隧道结的局域等离激元模式，随后该模式部分耦合到金纳米线中以SPP形式传输，最终在右端转化为自由空间光子输出。但由于该方案需要复杂庞大的STM系统，很难用于片上高密度集成。针对该问题，Cazier等[80]将电迁移法制备的隧道结集成到介质加载型SPP波导上方(见图4(b))，实现了片上可集成的SPP激发，但激发效率相对较低。2017年，Du等[81]基于垂直交叉的金和铝波导形成的金-氧化铝-铝隧道结结构，获得了约1%的SPP激发效率，可以在金波导端头观察到明显的SPP输出(见图4(c))。在后续理论和实验研究中，他们认为其较高的SPP激发效率主要源于表面粗糙度辅助的隧道结MIM等离激元模式和延伸的金波导上传输的等离激元模式之间的动量匹配。2019年， Zhang等[82]通过在氧化铝表面制备线性金纳米天线阵列(见图4(d))，进一步实现了沿着铝-空气界面的SPP增强激发，输出的等离激元模式总功率达到10 pW，并且可通过改变天线阵列的结构参数实现对输出光谱及偏振特性的控制。理论上，限制SPP激发效率的因素主要有以下几点：首先是MIM隧道结等离激元模式的激发效率，这在前面已经讨论过，主要由隧道结电子态密度、局域光学态密度等决定；其次是MIM隧道结内高度局域的MIM等离激元模式极高的传输损耗，当增加隧道结横向尺寸时隧道结内部能量并不能被有效利用；最后是MIM等离激元模式和延伸的金属波导中SPP模式间极低的耦合效率，这主要是由于两者之间存在显著的传播常数及模式尺寸失配。因此，未来相关研究一个重要的关注点是如何通过结构设计等方式来进一步提升传导型SPP的激发效率，其具有重要的实际应用价值。

图4 (a)被STM探针激发的金纳米线的光学显微镜照片[79]；(b)上图是隧道结构建在介质加载型SPP波导上方的伪彩色SEM照片，下图是此结构的发光图，即在隧道结结区产生传导等离激元模式并在波导另一端耦合输出为自由空间光辐射[80]；(c)左图是两个金-氧化铝-铝隧道结所组成器件的示意图，分别用于产生(Ⅰ)和探测(Ⅱ)等离激元模式，右图是电驱动下具有不同金带长度的金-氧化铝-铝隧道结(Ⅰ)的光学显微镜照片[81]；(d)电驱动的周期性金-氧化铝-铝天线隧道结激发SPP时在源平面的显微镜照片，插图为此周期性天线隧道结的光学显微镜照片(左)和SEM照片(右)[82]

值得一提的是，除了基于MIM隧道结的表面等离激元激发，在金属-绝缘层-半导体(metal-insulator-semiconductor, MIS)结构上也可以实现等离激元激发与发光。MIS隧道结的优势在于它可以直接和硅基光波导集成，从而将电子隧穿产生的光耦合进入低传输损耗硅基光波导，用作片上微纳光源、高速电光转换等。东南大学Huang等[83-84]在理论上对金纳米块-二氧化硅-掺杂硅波导隧道结结构中激发的等离激元模式与波导的耦合效率进行了计算，优化之后的隧道结结构(主要包括金纳米块尺寸、波导尺寸等)在1 300 nm处耦合进入波导的能量是自由空间光辐射能量的2 750倍，初步探索了基于MIS隧道结实现等离激元模式波导输出的可能性。特别地，Doderer等[85]在实验上演示了MIS隧道结产生的等离激元模式与硅光波导之间的高效耦合(～75%)，同时在波导输出端测得了约6.8 pW的输出功率。

4 辐射方向控制

控制光场辐射方向是微纳尺度光场调控的一个重要研究课题，在纳米光子学应用中具有重要意义。通过结构设计可以实现电子非弹性隧穿激发的等离激元激发和光子的定向传输[86-92]。例如，2015年，Dong等[86]基于STM系统，实现了带状金膜中电子隧穿激发的SPP模式的方向性传输，在相反两个方向上的消光比为2.6∶1。其主要原理是通过改变STM探针与带状金膜(见图5(a))边界的距离来获得隧道结处产生的SPP与边界反射的SPP之间的相长或相消干涉，最终实现对隧道结处激发的SPP传输方向的控制(见图5(b))。值得一提的是，通过分析STM探针和薄金膜形成的隧道结在像平面和傅里叶平面的泄漏辐射模式，Wang等[87]发现超过99.5%探测到的光子来自沿金膜表面传输的SPPs的泄漏辐射，剩余探测到的光子则来自STM探针与金膜表面之间激发的LSPR的辐射发光。类似地，利用面内SPP干涉效应，中国科学技术大学Jiang等[88]从仿真上演示了通过控制两个放置在ITO/Au薄膜上的条形金纳米天线的宽度可以实现STM探针激发的SPP的方向性传输。此外，通过控制分子隧道结内单分子层的分子构成和取向也可以实现对SPP的定向激发。2016年， Du等[89]首次实现了基于金属-单分子层-金属构成的分子隧道结的等离激元激发，并利用分子隧穿二极管结构实现了偏压极性选择的等离激元激发。在此基础上， Du等[90]基于双势垒分子隧道结实现了SPP的定向激发。具体地，他们将S(CH2)nBPh(BPh为联二苯，n=1～7)单分子层自组装在金膜上形成隧道结(其中烷基链状结构和BPh单元形成两个串联的隧穿势垒)，通过改变分子中烷基单元的个数可以控制BPh单元的倾斜角(当n为偶数时倾斜角为45°，当n为奇数时倾斜角为23°)，从而利用经过分子的隧穿电流的取向实现SPP的定向激发(见图2(d))。当n=2时，该结构SPP激发具有最高的方向性(定义为(IL-IR)/(IL+IR)，其中IL和IR分别表示局域辐射图案左右两瓣的最大强度)，约为0.4，对应的消光比为2.3∶1(见图2(e))。除了SPP激发的方向性控制，研究者们也可以对电驱动等离激元纳米天线光辐射的方向进行控制，这主要得益于光学纳米天线本身优异的定向辐射特性。例如，Gurunarayanan等[91]通过将构成隧道结的两个金纳米棒以90°夹角放置，利用隧道结间隙偶极振动和棒状纳米天线类四极子振动模式的相互作用，实现了消光比约5 dB的方向性辐射(见图5(f))。最近， Kullock等[92]通过将隧道结集成到纳米棒阵列构成的Yagi-Uda天线中，获得了消光比高达9.1 dB的定向辐射(见图5(g))，在片上无线光信号传输等领域具有重要应用价值。

图5 (a)利用电子束刻蚀法加工的金膜光栅的SEM照片，其周期为5 μm，间隙大小为0.3 μm[86];(b) STM探针放置在金膜不同位置时所激发的SPP在傅里叶平面的照片，演示了对向左传输的SPP的开关调控[86];(c)n为奇数(左)和偶数(右)时Au-S(CH2)nBPh//EGaIn隧道结的示意图[90];(d)当n=2时分子隧道结离焦图案剖面的强度分布图，插图是对应的离焦图案[90];(e)SPP激发的方向性与烷基单元个数n的关系曲线[90];(f)两种不同尺寸的V型天线在不同偏压下高度可控的方向性选择光发射[91];(g)电驱动纳米偶极天线(Ⅰ)和三种Yagi-Uda天线(Ⅱ～Ⅳ)的SEM照片以及对应的辐射图案[92]

5 结语与展望

本文简要综述了基于电子隧穿效应的表面等离激元激发及发光研究的最新进展，包括等离激元纳米天线的激发、波导模式的激发以及方向性控制等，相关研究为表面等离激元器件的小型化和片上集成提供了一个新的机遇。但是，对于基于非弹性隧穿的等离激元激发技术及相应器件的实际应用，仍然还有很多问题需要解决。例如，如何进一步提高单个隧道结的整体输出功率以满足实际应用需求；如何通过理论和结构设计优化非弹性隧穿激发的MIM等离激元模式和SPP的耦合效率对于传导型SPP激发具有重要意义；如何利用电子隧穿效应实现表面等离激元的窄带激发和发光。此外，等离激元隧道结器件在实际工作中的长期稳定性也是亟待解决的一个关键问题。尽管存在诸多挑战，作为纳米尺度下连接电子学和等离激元光子学一种超快且紧凑的方案，基于非弹性隧穿的等离激元激发技术仍将吸引人们的研究兴趣,并有望在纳米光电子器件、光互连、光学传感等领域获得广泛应用。