安徽省大气污染物浓度的周循环特征评估

贺冉冉 单磊 田磊 周开胜 朱兰保

摘要 大气质量的周循环特征反映了人类周期性的活动规律对大气环境的影响。基于安徽省16个城市PM2.5、PM10、CO、NO2、SO2和O3这6种污染物的监测结果，对安徽省大气污染的周循环特征进行了评估。首先基于原始逐小时污染物浓度时间序列在日和周窗口时间宽度上的滑动平均序列，定义了周循环距平百分率序列的计算方法，排除了日循环和长期低频变化的影响。以此为基础，基于合成分析以及贝叶斯统计分析，发现这6种大气污染物中，PM2.5、PM10、CO和NO2有着较为明显的周循环变化特征，其周循环距平百分率有着较大的变幅;而O3的周循环特征相对不明显。主成分分析获得的周循环，第1模态发现除O3以外的其他5种污染物的周循环有着同样的演进模式，即从周三开始持续到周五的累积和周六之后的衰减;O3的周循环峰值与谷值与其他污染物存在着大于12 h的滞后，反映了在周循环尺度上O3距平变化对其光化学反应前体距平变化的滞后响应特征。

关键词大气污染;周循环;贝叶斯统计;主成分分析

大气污染程度受到多种因素的影响，例如污染物排放水平、气候变化等，这些因素导致了大气污染水平有不同时间尺度的变化，包括季节循环以及日循环等（王海鹏等，2011;张红等，2014;王冠岚等，2016）。除了上述时间尺度上的变化特征，大气污染的周循环也得到了许多研究者的重视。许多研究者用“周末效应”一词来描述大气质量的周变化特征。“周末效应”这个词最早用来描述O3及其光化学反应前体浓度在工作日和周末之间的差别（Cleveland et al.，1974;Karandinos et al.，2006;Baidar et al.，2015）。石玉珍等（2009）发现NOx和CO的周末浓度比工作日浓度要低，而O3的周末浓度比工作日浓度要高。唐文苑等（2009）也发现周末O3的浓度相对工作日较高。关于其他大气污染物，尤其是气溶胶浓度的周循环特征目前也已经有许多研究，并且大部分研究集中在中国一线城市（雷瑜等，2015;李建东等，2015）。需要注意的是，关于周末效应的研究的结果在不同城市并不一致。李建东等（2015）指出，中国不同城市的周循环特征是不同的，有些城市周末污染水平相对于工作日偏高，而有些城市偏低。

尽管周末效应已经有许多研究，但是以往研究的方法仍然存在着一定程度的不足。其一，以往研究大都使用周末浓度相对于工作日浓度的偏差来量化周末效应的大小（章志芹等，2007），而在周循环尺度上污染物的积累和衰减特征必然蕴含着更为丰富的信息。其二，以往研究没有很好地将大气质量时间序列中的周循环过程与其他尺度上的变化（季节变化、低频变化）分离开来，导致研究结果的不严格。考虑到上述问题，本文基于安徽省环保厅公布的安徽省16个地级市国控监测点的大气质量数据，分析安徽省大气污染水平的周循环特征。

本文首先基于逐小时的污染物浓度序列，采用时间序列滑动平均滤波技术，定义了周循环距平百分率时间序列;在周循环距平百分率的基础上进行合成分析，获得周平均过程线。此外，本文使用了基于贝叶斯统计方法来对大气质量的周循环效应进行检验，并使用主成分分析来获得周循环主模态，以期对安徽省大气质量周循环特征的特征给出更严格的结论。

1 资料与方法

1.1 资料来源

使用的数据来自于安徽省环保厅提供的如下16个城市的逐小时数据，即合肥、芜湖、蚌埠、淮南、马鞍山、淮北、铜陵、安庆、黄山、宿州、六安、亳州、池州、宣城、滁州、阜阳。时间从2015年1月—2019年3月，监测指标是PM10、PM2.5、CO、NO2、SO2和O3共6种污染物。在计算安徽省平均浓度时，首先用站点数据计算出每个城市的平均数据，然后对16个城市的大气污染物浓度数据进行了平均，获得了安徽省逐小时区域平均大气污染物浓度序列。在2.1—2.3节的分析中使用的是安徽省平均大气污染物浓度序列，在2.4节中使用了每个城市的平均污染物浓度序列。

1.2 周循环距平百分率和周平均过程线的定义

基于逐小时的某种大气污染物浓度时间序列Xt，本文用如下方法来定义周循环距平百分率序列（记为Dt，其中下标t代表时间，其间隔为h，下同）：

1）使用窗口宽度为24 h的滑动平均法来计算滑动平均序列Yt。具体来说，对于某个特定时间t，定义Yt为以时间t为中心的宽度为24 h的窗口（即从Xt-11到Xt+12）的平均值。这样获得的Yt就被滤除了日循环分量。

2）与第一步类似，对序列Xt使用窗口宽度为24×7=168 h的滑动平均法来获得时间序列Zt，这样Zt就被滤除了周循环分量。以上两步的结果实例可以参考图1。

3）考虑到Zt不包含周循环分量，则周循环分量就被包含在了Yt-Zt中;并且由于Yt中没有日循环分量，则Yt-Zt中也不包含日循环分量。所以用式（1）计算周循环距平百分率序列Dt：

Dt=Yt-ZtZt×100% 。（1）

4）基于周循环距平百分率序列Dt，如果将每周的周循环距平百分率曲线看作一个过程曲线，则可以进一步计算周循环距平百分率过程在整个研究时间段的多周平均过程，我们将这个平均过程线称作周平均过程线h，其中h是周内小时数，取值范围是0（周一00时）到167（周日23时）。

从上述的计算程序可以看出，Dt就是以时间t为中心的日窗口浓度平均值相对于其对应周窗口平均值的偏离百分比。如果将Dt序列中对应于周内某个特定小时h的數据抽取出来，就形成了一个随机样本。这个随机样本的均值h就表征了周内这个特定小时h对应的周内循环位相。

1.4 基于贝叶斯统计的周内日均值的后验概率估计

与频率学派将分布参数看作是未知的但是确定的值不同，贝叶斯统计学的特点是将分布参数看成是随机变量，所以可以用概率分布函数对其进行建模。马尔科夫链蒙特卡洛（Markov Chain Monte Carlo，MCMC）方法可以从参数的后验分布中抽取随机样本来逼近后验分布，避免了用解析法计算参数后验分布的困难。本文使用的贝叶斯方法基于Kruschke（2013）的方法。具体步骤如下：

1）选取需要分析的周内日期（例如周三），将研究时间范围内对应周内日期的周循环距平百分率抽取出来作为待分析样本集S。

2）对样本集S取其分布为t分布，用三个参数来描述，即μ（均值）、σ（标准差）和ν（自由度）。使用t分布的目的是其可以描述样本分布的厚尾特征。这里使用t分布与t检验没有关系。

3）设置三参数的先验概率分布。设置μ的先验概率分布函数为正态分布，其均值为样本集S的均值，而标准差为样本S标准差的5倍;设置σ的分布为均匀分布，其最小值L为样本集标准差，最大值为样本标准差的5倍;设置ν的分布为Γ分布，其均值为30，标准差为30。上述参数的先验分布没有明显的倾向性。

4）根据贝叶斯公式，参数的后验概率分布可以用下式求得：

P（μ，σ，ν|D）=P（D|μ，σ，ν）×P（μ，σ，ν）/P（D）。

5）通过MCMC方法从分布P（μ，σ，ν|D）抽取MCMC随机样本。

6）由于关注的是均值μ信息，所以根据MCMC随机样本计算μ的后验概率分布的密度函数。μ的后验概率分布提供了我们对周内对应日期的周循环距平百分率均值参数μ的推断。

2 结果分析

2.1 周循环距平百分率的合成分析

图2给出了安徽省6种大气污染物的周平均过程线（即周循环距平百分率的合成曲线）。从图2a可以看出，PM2.5、PM10和CO的周平均过程线有着十分一致的特征。对于春季和秋季来说，周三或者周四达到一周的最低点，之后开始一个累积的过程并在周日开始衰减。对于冬季来说，衰减的时间推迟到了周一之后。夏季与其他三个季节都不同，即没有体现出明显的周循环特征。其原因推测是夏季空气的扩散能力好，雨水充沛导致大气净化速率快，所以没有产生明显的周内累积和衰减过程。从图2b可见，NO2、SO2和O3这3种污染物的周循环变幅相而言都偏小，其中周循环特征较为明显的是NO2。与PM2.5、PM10和CO相同，NO2在非夏季也存在着从周三到周六的积累过程。相对而言，SO2仅在秋冬有着明显的周循环特征，而O3在四个季节中则看不出明显一致的周循环特征。从上述分析可知，如果按照以往文献中对周六和周日取平均作为周末的平均值，则可能会忽略周六和周日在周循环中可能所处的位相的不同，即在一些情况下，周六处于上升期，而周日处于下降期。

2.2 周循环距平百分率的主模态

为了更全面地探讨在周循环距平百分率序列中蕴含的周循环特征，用主成分分析来提取出周循环距平百分率中的主模态。具体方法如下，将6种污染物的周循环距平百分率序列排列成n×p大小的矩阵M，其中n为周的数量，p=168×6为变量数（即6种污染物在周内168个小时的数值）;矩阵M的每行对应于一个周次的观测，而每列对应一个变量（即将某种污染物周内某特定小时的观测看作1个变量）。对矩阵M进行主成分分析，即可以获得6个变量周内循环的主模态。这种处理方法不光考虑到了某一种污染物在周内不同时刻之间的相关性，还考虑到了不同污染物种类之间的相关性，这样我们获得的主模态就反映了不同污染物在周内并行的演化规律。关于多变量的主成分分析的原理，可以参考Wilks（2011）。

图3给出了主成分分析获得的第1个主模态，它可以解释周循环距平百分率中27%的方差。从图3可见，周循环第1模态体现出了明显的周循环特征，即在周三达到谷值，并在周六达到峰值并开始衰减的特征。对于除O3之外的其他5中污染物来说，其循环位相基本相同，但是变幅存在明显差别（依PM2.5、PM10、CO、NO2、SO2和O3的顺序变幅逐渐减少）。O3循环的位相明显滞后于其他污染物的位相，无论是峰值还是谷值都滞后于其他污染物（约12 h以上）。这说明了O3作为二次污染物，在周循环尺度上其浓度的累积和衰减滞后于其光化学反应前体的变化。O3的周循环变幅较小的原因推测是，O3同时受到与扩散有关的气象因子的影响（例如风场）和与光化学反应有关的气象因子的影响（例如太阳辐射强度）（刘建等，2017），且O3存在着与其前体之间的复杂的非线性响应（朱彬等，2006;张敏等，2009），这影响了在观测数据中体现的O3与其他污染物协同变化的紧密程度。

2.3 贝叶斯检验

基于MCMC方法，获得了周内每日的距平百分率分布参数μ的后验概率分布。由于95%最高密度区间（Highest Density Interval，HDI）基本体现了后验分布的大部分信息，所以在图4中，只给出了不同变量μ的数学期望的HDI的周循环情况。考虑到计算量的限制，在图4中只给出了日均值对应的结果。

如果以0距平位于HDI之外为标准来推翻原假设（即距平百分率μ=0），则图4显示在许多情况下可以推翻原假设。其中周循环证据表现最明显的是PM2.5、PM10和CO这三个变量。在秋季和冬季的周三或者周四，以上三者的HDI均位于0水平之下。对比之下，O3的周循环证据较弱。但是对于冬季的O3来说，其周末的距平百分率确实是显著小于0的。对比四个季节的结果可以发现，非夏季的周循环特征的证据是强于夏季的，这也与2.1节和2.2节的结果相一致。

2.4 基于城市和站点的周循环特征分析

為了看清不同城市的周循环特征，图5中给出了不同城市的周平均过程线。从图5可以看出，PM2.5、PM10、CO和NO2在不同城市之间表现出了较好的一致性，都体现出了前文中所述的全省平均过程的特征。黄山市的周平均过程线与其他城市有着明显的不同。从图5可见，对于PM2.5、PM10和CO来说，黄山市的周平均过程线的变幅均明显小于其他大部分城市，并且CO和O3的周循环特征与其他城市有着较大的不同。考虑到黄山市是旅游型城市，上述结果反映了城市生产经济类型对大气污染物周循环强度和其他特征的影响。

3 讨论

如果对比以往关于大气污染周末效应的文献，可以发现周末效应的符号对于中国不同城市可能是不一致的，即使对相同城市的不同研究也可能出现不一致的结果。对比北京市的4个研究（石玉珍等，2009;侯灵和姚展予，2012;雷瑜等，2015;王占山等，2015）可以发现结果并不一致，石玉珍等（2009）、侯灵等（2012）、雷瑜等（2015）表明周末污染程度低于工作日，王占山等（2015）发现北京周末的污染程度高于工作日。此外，部分研究的结果与周末效应的经典模型（即O3前体物浓度减小而O3浓度增加）也不一致，例如陈镭等（2017）发现PM2.5、PM10、NO2和O3的浓度均是在周末低于工作日，而谢雨竹（2015）发现周末PM2.5、PM10和O3的浓度显著高于工作日。此外也发现，某些地区的统计检验发现并无显著的周末效应（樊曙先等，2008）。这种不同研究结果的不一致性可能来自O3对其前体物的复杂响应关系（漏嗣佳等，2010）。但是从统计推断视角来看，基于观测数据进行推断的不确定性也可能是一个重要原因。笔者初步分析表明，即使对于周循环特征较为明显的春季PM2.5浓度来说，其周平均过程线也只能解释周循环距平百分率序列中1.3%的方差;而对于夏季PM2.5，这个值降到了0.4%。这说明从观测数据中推断周循环特征必然存在着较大的不确定性。这也可能是不同研究之间有着不一致性的原因之一。

结合本文的研究结果至少对于本文的研究区域（安徽省）来说，过分强调周末效应是正的还是负的意义不大，因为周六和周日本身就可能处于污染物累积和衰减的不同阶段上。与其研究周末效应的符号，更重要的是研究在周循环的尺度上污染物积累与衰减的特征。如果对比本文的研究结果与以往国内外的研究，我们发现安徽省周末的非臭氧污染物浓度不比工作日低。这个结论与经典的周末效应模型（即周末O3前体物浓度低于工作日，而O3浓度高于工作日）（Atkinson-Palombo et al.，2006;唐文苑等，2009）是不同的。从合成分析的结果来看，O3浓度的周循环特征没有PM2.5、PM10和CO等污染物明确。从对周循环距平百分率的主模态分析可以看出，臭氧的周循环过程对其他污染物的周循环过程存在着一定时间的滞后。杨雅琴和高会旺（2008）给出了O3浓度与NOx浓度之间的滞后相关分析，发现O3浓度受5～6 h之前NOx浓度的累积的影响，这个结果实际上反映的是日内O3出现峰值滞后于NOx峰值的事实。相比而言，本文发现的O3距平的滞后特征排除了周尺度以上的低频变化，也排除了日循环（即日内气象条件周期性变化）的影响。这个结果更合理地反映了在周循环尺度上，O3距平与其光化学反应前体距平在积累和衰减过程上的时滞特征。

4 结论

基于时间序列滤波技术，定义了大气污染物浓度的周循环距平百分率序列，并以此为基础分析了安徽省城市大气质量的周循环效应，取得了一些初步的成果：

1）本文提出的周循环距平百分率排除了原始逐小时数据中的日循环分量和周以上时间尺度的变化分量，并保留了周循环信息，可以作为研究大气污染物和其他气象要素周循环特征的基础。

2）对于安徽省城市来说，大气质量的周循环效应是客观存在的。PM10、PM2.5、CO和NO2这四种污染物的周循环特征比较明显。周循环特征可以总结为周内“积累-衰减”的变化模式。相对于其他三个季节，夏季的周循环模式证据较弱。

3）从主成分分析获得的第1主模态来说，PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2的周循环位相基本相同（谷值位于周三，峰值位于周六），但是其变幅依次递减。在周循环尺度上，O3的峰值和谷值与前述5中污染物存在着明显的滞后效应，反映了在周循环尺度上O3距平变化对其光化学反应前体距平变化的滞后响应特征。

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Evaluation of Weekly Cycle of Air Pollution in Anhui Province

HE Ranran1，SHAN Lei2，TIAN Lei2，ZHOU Kaisheng1，ZHU Lanbao1

1Experiment Center of Environmental Science，Bengbu University，Bengbu 233030，China;

2Bengbu Bureau of Meteorology，Bengbu 233040，China

The weekly cycle of air quality in a given location reflects the impact of human activity there.In the present study，the characteristic of weekly cycle of air pollution in Anhui Province，China，is assessed based on hourly time series of six air pollutants：PM2.5，PM10，CO，NO2，SO2 and O3.In order to better understand the weekly cycle，a new definition of the weekly cycle departure percentage （WCDP） series is proposed，based on the sliding average series of the original hourly data.Specifically，the WCDP of a given time is the percentage deviation of the average value of the corresponding 24-hour window from the averaged value of the corresponding 168-hour window.The advantage of the WCDP series is that the daily cycle component and low-frequency component are filtered out，while the weekly cycle component is retained.Based on the composite analysis and Bayes statistics analysis performed on the WCDP，it is found that that PM2.5，PM10，CO and NO2 have much stronger weekly cycles，while O3 shows the weakest weekly cycle.Among the four seasons，the weekly cycle in summer is weaker than the other seasons，which results from the superior diffusion capacity in summer.Based on the first principal component，it can be found that all variables except O3 have almost the same cycle pattern，i.e.an accumulative process began on Wednesday，and a decreasing process after Saturday.However，the weekly cycle of O3 has a lag of over 12 hours more than the other five variables，indicating a lag relationship between O3 and its photochemical precursors at the weekly cycle scale.The results of the present paper indicate that it is preferable to explore the weekly cycle process，but not only the weekend/weekday ratio;in addition，the WCDP defined in this study is a useful tool for exploring the weekly cycle of air pollution or other meteorological variables.

air pollution;weekly cycle;Bayes statistics;principal component analysis

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20190130001

（責任编辑：袁东敏）