低能Xe离子辐照在Al表面上的光辐射研究

杨兆锐，徐秋梅，耿一丹，郭义盼，戴振文，赵红赟，杨治虎,*

(1.甘肃省人民医院，甘肃 兰州 730000；2.中国科学院 近代物理研究所，甘肃 兰州 730000；3.吉林大学 物理学院，吉林 长春 130012；4.南京航空航天大学 航天学院，江苏 南京 210016)

在低能重离子辐照过程中，一定能量的离子入射到固体表面上，将与表面原子不断进行碰撞，当其动能大于表面结合能时，固体表面原子获得能量后，会从固体表面发射出去，这种现象称为溅射。低能重离子辐照过程中，溅射原子的激发态退激辐射光谱是研究辐照损伤机制的一种重要物理数据。在这种情况中，溅射原子、离子的激发态辐射光谱可提供有关离子轰击靶材的表面化学态的信息(如溅射效应和化学效应[1-2])及与辐照损伤程度的关联。由于粒子与固体作用中存在溅射原子、离子的光辐射，测量其光发射是研究低能辐照过程中粒子碰撞激发、电离、溅射等机制的手段之一。早期的粒子辐照中，粒子与靶原子之间的相互作用产生的溅射原子、离子的发光现象的研究，主要集中在入射离子能量低于20 keV时，考虑的是与靶原子的弹性碰撞，溅射粒子发射光谱，光子产额随入射离子能量的变化与核阻止本领随入射离子能量变化有相同的变化趋势[3]，其随入射离子能量的变化趋势为：在低能时，溅射原子、离子发光产额随离子能量的变化几乎是线性上升增加，达到最大值后，便随入射离子能量增加而下降，在此过程中入射离子主要通过靶原子核弹性碰撞损失其能量。在本实验的能量范围内发现随入射离子能量的变化，辐射光谱光子产额不再与核阻止本领有相同的变化趋势，其原因是核能损起主导作用减少，较高能量的入射离子存在与靶原子核外电子的非弹性碰撞，从而损失能量。人们对重离子辐照中溅射现象的关注和重视是因为溅射粒子和表面光辐射不仅与带电粒子同固体表面相互作用的各种物理过程直接相关，而且它具有重要的应用，如核聚变反应堆的器壁保护、表面分析技术、薄膜制备及天体等离子体等均涉及到溅射发光现象。目前，国际上的同类工作主要针对特殊材料进行离子辐照形成的光发射，如入射粒子能量在几keV到几百keV的离子辐照含氧高纯度金属和多晶体、高纯度氧(99.995)覆盖镍和多晶钛[4-5]，研究局部随不同真空度变化的发射光谱强度或发射光子产额。另外，低能高电荷态离子辐照固体表面的光发射也是目前关注的重要研究课题[6]。低能高电荷态(势能)辐照固体光发射的实验工作要在动能和势能下分别进行，本工作选择大于20 keV能量的Xe10+辐照高纯度Al，在200～550 keV能量范围内研究Xe10+与Al表面相互作用中溅射Al原子辐射谱光子产额随入射能量增加的变化，其光谱特征和结果分析不仅对天体物理研究[1]，而且对理解带电重离子在不同能量下与物质相互作用中的溅射产额、光辐射、碰撞激发机制有重要意义[6-8]。

1 测量装置与方法

实验在中国科学院近代物理研究所320 kV高电荷态离子综合研究平台上进行，图1为本次实验的装置示意图[9]，实验中不同能量的Xe10+离子在不同高压下引出，然后经过二极磁铁和四极磁铁输运。相对束流线，离子在Al靶平面的45°方向入射。实验中，靶室真空度保持10-6Pa，在法拉第筒中的流强(入射离子流强)和靶表面流强分别用束流积分仪记录。透镜组在束流垂直方向聚焦光辐射在Acton Series SP-2550光栅光谱仪的入射狭缝(采用1 200 L/mm光栅，闪耀波长500 nm)。实验中为了精确对准碰撞点与光谱仪狭缝的位置，在粒子与靶的碰撞点装有直径2 mm的发光二级管，测量发光二级管的500 nm光谱线。根据发光二级管的500 nm光谱线，确定出碰撞点与光谱仪入射狭缝的准确位置。实验前后，利用标准汞灯进行谱仪刻度和校准。本实验测量是弱光测量，为了降低噪声，提高信噪比，实验过程中做了遮光处理，对光电倍增管进行了冷却。选择入射流强约为200 nA，光子产额定义为每个入射粒子在靶表面溅射出辐射光谱的光子产额，即：

图1 高电荷态离子轰击固体表面发射光谱的测量装置示意图Fig.1 Schematic diagram of measurement apparatus for light emission from solid surface bombarded by highly charged ion

(1)

式中：Yλ和Nλ分别为辐射光谱光子产额和光子数；It为靶表面上的流强；q为入射离子电荷态数；e为电荷电量。

为了修正离子轰击靶表面时产生靶表面电子[4]对发射光谱的影响，C为在相同实验条件下设置时间内的靶表面和靶前平均流强的比值，即：

(2)

2 实验结果

在本实验中，低能Xe10+离子与Al靶表面碰撞产生的光辐射中没有观测到表面其他成分的谱线或宽带。图2为450 keV Xe10+与Al表面作用发射的304～400 nm波长范围的光谱图，光谱来自于原子Al I的激发能级跃迁，谱线分辨在0.31～0.43 nm之间，波长分别为308.10、309.14、394.52和396.28 nm。辐射光谱的光子产额反映处在激发态的原子数目，与跃迁概率呈正比。图2中光谱线的能级跃迁概率分别为5.8×107、7.28×107、4.99×107、9.85×107s-1[10]。394.52 nm谱线的光子产额大于308.10 nm的光子产额，而跃迁概率较308.10 nm谱线的低，这是由于处于激发态S1/2的电子数目大于激发态D3/2的电子数目。图3为Al原子能级示意图。Al原子基态3s23p(2P1/2)的3p电子获得能量，进入4S轨道，按照LS耦合理论[11]形成S1/2。电子被激发到3d轨道，轨道发生分裂形成D3/2和D5/2两个轨道。处在激发态S1/2的电子向2P3/2和2P1/2分别跃迁，辐射Al I 394.52 和Al I 396.28 nm光谱线。处在激发态D3/2的电子向2P1/2态跃迁，辐射Al I 308.10 nm光谱线，由于D3/2和D5/2能级差较小，电子向2P3/2跃迁叠加形成谱线Al I 309.14 nm谱线。图4为200～550 keV Xe10+轰击Al表面引起溅射靶原子发射谱线的强度比值，其随能量的变化保持基本不变，与早期的单电荷态离子Ar和Ca与Al表面作用的实验结果[12]相一致。

图2 450 keV Xe10+与Al表面作用发射的光谱Fig.2 Emission spectrum of aluminum target interacted with 450 keV Xe10+

图3 Al原子能级示意图Fig.3 Energy diagram of Al atom

图4 200～550 keV Xe10+轰击Al表面引起溅射靶原子发射谱线强度比值Fig.4 Intensity ratio of spectral line from sputtered target atom in 200-550 keV Xe10+ with Al surface

图5为200～550 keV Xe10+的308.10、309.14、394.52、396.28 nm光谱光子产额随入射能量的变化。为了便于与文献中相关结果比较，入射离子的能量采用约化能量ε表示：

(3)

式中：E为入射离子能量；M1和M2分别为入射离子和靶原子质量；Z1和Z2分别为入射离子和靶原子的原子序数。

由图5可知，ε在0.3～1.0之间，溅射原子发射光谱光子产额随入射离子能量的变化特征为：能量较低时，溅射Al原子的光谱光子产额随离子能量的增加几乎是缓慢线性增加的；随离子能量继续增加光子产额则急剧上升，出现最大值；然后光子产额随入射离子能量的再增加而急剧下降。光子产额变化趋势与入射离子沉积在固体表面能量、入射离子能量损失、离子穿入靶的深度有关，也就是说，ε小于0.8的区间，随入射离子能量增加光子产额随之增加，当入射离子能量大于0.8时，光子产额随入射离子能量的增加而下降。这种变化趋势服从粒子束与固体作用的一般规律，离子穿进固体越深，能量沉积在近固体表面越少，形成发射光子产额越少。这是因为离子穿进固体越深，深处的移位原子越不易逸出表面，所以溅射原子发射光子产额下降。

图5 200～550 keV Xe10+的308.10、309.14、394.52、396.28 nm光谱光子产额随入射离子能量的变化Fig.5 Photon yield of 308.10, 309.14, 394.52, 396.28 nm spectral line in 200-550 keV Xe10+ vs incident ion energy

入射离子能量一般在keV～MeV范围，当溅射粒子离开表面时，电子转移或曲线交叉过程导致溅射粒子激发，处在激发态的溅射粒子退激辐射光子，粒子溅射产额越大，形成的光子数越多，且在低能区溅射粒子发射光子产额随入射离子能量的变化和核阻止随入射离子能量的变化具有相同的特征。由于低能重离子轰击固体，入射离子与路径上的物质靶原子核发生相互作用，入射离子能量不同，相互作用的强度和特征不同，最终决定了入射带电粒子在靶物质中能量损失与射程分布。根据文献[13]中的核阻止本领Sn公式为：

(4)

由式(4)可得到Xe离子轰击Al靶的核阻止本领随ε的变化曲线(图6a)，此计算结果与图5中的光子产额随ε的变化比较，没有出现相同的特征，即没有相同的变化趋势。

图6 Xe离子轰击Al的核阻止和电子阻止本领(a)及核阻止和电子阻止本领合(b)Fig.6 Nuclear stopping and electronic stopping power (a) and nuclear stopping and electronic stopping power plus (b) for Xe ion bombarding Al target

由图6a可知，核阻止本领曲线随ε的增加而下降，分析认为，核阻止作用只有入射粒子能量很低或入射粒子质量很大时，才会对能量损失有重要贡献，发射光子产额和核阻止本领随ε的变化才有相同的变化趋势。入射离子能量很低，其作用过程属于核弹性碰撞过程。在本实验中，由于入射离子能量较高，除了核弹性碰撞，还存在入射离子与靶原子核外电子发生的非弹性碰撞，入射离子与Al靶表面作用时，使Al靶的电子从较低能级激发到较高的能级，从而处于激发态，通过跃迁回到基态，释放出光辐射。在考虑弹性碰撞过程的同时，入射离子与靶原子核外电子发生非弹性碰撞不能忽略。在本文的分析中，加入电子阻止本领Se，其利用文献[14]中的半经验公式为：

(5)

由式(5)可得到Xe离子轰击Al靶的电子阻止本领随ε的变化曲线(图6a)，计算的电子阻止本领随ε的增加而增大。约化核阻止和约化电子阻止本领随ε的变化相加结果(简称RSP)示于图6b，与图5中的实验结果相比发现，当ε较低时，RSP随ε的增加而增加，当ε大于0.5时，RSP开始下降，与图5中的光子产额随ε的变化情况存在差异。存在这种差异的原因是：对于低能离子，核能损起主导作用，即入射离子主要通过与靶原子核的弹性碰撞损失能量；对于较高能量离子，入射离子通过与靶原子的核外电子非弹性碰撞损失其能量。弹性碰撞过程的直接后果是原子位移，产生空位和间隙，而非弹性碰撞的直接过程使原子的外层电子激发和电离。本实验的入射离子能量虽然在keV～MeV范围内，与文献[2-3,11]离子束溅射粒子和光谱实验相比，本实验的入射离子能量较高，溅射是由原子的线性级联碰撞运动引起的，入射离子能量处在溅射粒子产额的下降区[15]。目前，低能、重离子轰击固体的光发射实验研究，入射离子能量一般小于20 keV，考虑的是原子之间的弹性碰撞过程，非弹性阻止被忽略，即电子阻止效应被忽略，在这种情况下，溅射粒子产额、光子产额和核阻止本领随入射离子能量的变化有相同的趋势。从文献[15]中可看出，溅射产额随入射离子能量的变化存在一溅射阈值，阈能量一般为20～100 eV。当入射离子能量小于此阈值时，没有原子被溅射出来。当入射离子能量为1～10 keV时，溅射产额可达到一最大值。当入射离子能量超过10 keV时，溅射产额开始随入射离子能量增加而下降。在本文的实验中，入射离子能量处在文献[7]中的溅射粒子产额随入射离子能量变化的下降区，重离子轰击金属固体，其过程变得复杂，核阻止和电子阻止对溅射过程存在竞争。由图6a可看出，随入射离子动能的增加，电子阻止本领随之增加，而核阻止本领降低，这一变化趋势与Yamamura等[14]的计算溅射产额经验公式的计算是一致的。对于低能溅射，非弹性阻止被忽略，溅射产额Y经验公式为：

(6)

式中：α为修正因子；Eth为溅射的阈能。

对于高能溅射，核阻止非常小，其溅射产额经验公式为：

Sn(E)(1-Eth1/2)n

(7)

结合式(6)和(7)可得出，溅射产额在入射离子能量较低时，主要考虑核阻止效应，在入射离子能量较高时，主要考虑电子阻止效应。

3 结论

由于粒子与固体碰撞作用的复杂性，弹性碰撞和非弹性过程同时存在，沉积在固体或表面而形成的溅射是一个尚未完全解决的问题，尤其是在金属系统中。在本工作中利用入射离子的核阻止、电子阻止，还不能完全解释本实验中的发射光谱的光子产额随ε的变化趋势。本实验中溅射Al原子发射光谱光子产额随入射离子能量的变化的详细机制，还需要系统地进行较高不同能量的溅射机制与核和电子阻止本领的关联实验研究及分析。由于低能高电荷态辐照固体光发射的实验需要动能和势能分别进行测量，于是，这一工作为低能高电荷态辐照固体光发射研究积累了数据和方法。