蒙其古尔铀矿床灰白色砂岩成因及其成矿作用机制

张晓，秦明宽，蔡煜琦，刘红旭，宋继叶，倪仕琪

（1.核工业北京地质研究院，北京 100029；2.国防科技工业核材料技术创新中心，北京 100029）

蒙其古尔铀矿床位于伊犁盆地南缘中东部地区，属于特大型砂岩型铀矿床，较之我国北方已知的其他砂岩型铀矿床，具有埋藏深（最深可达1 000 m 以上）、品位高（普遍高于0.1%，最高品位达10%［1］）、平米铀量高的特点。其铀矿化主要发育在中下侏罗统水西沟群的一套含煤碎屑岩建造中，赋矿层灰白色砂体大规模发育，与铀矿化在空间上关系密切，铀矿化一般产于灰白色砂体和灰色原生砂体的接触带上。

国内外学者对灰白色砂岩的成因均有研究，国外自1922 年起就有过研究，称该现象为砂岩的“红层漂白”［2］；近些年，国内许多学者对我国北方油气盆地的研究过程中，也发现了大量砂岩褪色现象，称之为砂岩的“漂白现象”或“白色化”［3-7］。对这一现象的成因认识主要有3 种：一是耗散的天然气等还原性气体的还原作用使砂岩中的Fe3+还原为Fe2+，并发生迁移所致［3］；二是与其临近的灰色砂岩相比，大量有机质被氧化使得砂体颜色变为灰白色；三是成岩期后，大量酸性还原性流体的渗入，增加了砂岩孔隙流体的H+浓度，形成大量高岭石等黏土矿物，显示出“白色化”。本文以蒙其古尔铀矿床灰白色砂体成因研究为切入点，通过研究蒙其古尔铀矿床丰富还原物质来源，结合区域构造演化，探讨蒙其古尔矿床灰白色砂体与铀成矿的关系。

1 矿床地质特征

蒙其古尔铀矿床位于伊犁盆地南缘构造斜坡带东部构造活动区与西部构造稳定区的过渡部位，属于次级构造单元扎吉斯坦向斜东南翼的组成部分。该向斜整体呈东西南三面翘起的屉状向斜构造，向斜轴部位于扎吉斯坦河谷，倾向45°～48°，倾角6°～8°［8-9］。该矿床同时受到F1和F3逆断裂的双向夹持，使得蒙其古尔铀矿床形成了完善、独立的成矿体系（图1）。

图1 蒙其古尔矿床地质构造简图Fig.1 Geological structure map of Mengqigur deposit

矿床南部蚀源区大面积出露石炭系-二叠系的中酸性-酸性火山岩、火山碎屑岩。中上三叠统基本缺失，广泛发育中下侏罗统水西沟群、中侏罗统头屯河组、白垩系和新近系。主要含矿地层为中下侏罗统水西沟群，为一套潮湿气候条件下形成的含煤碎屑岩沉积。

矿床主要含矿目的层为中下侏罗统水西沟群（J1-2sh），自下而上划分为7 个沉积旋回，其中，含矿层位主要为Ⅶ旋回和Ⅴ旋回。该地区发育有稳定的煤-泥-砂-泥-煤、泥-砂-泥地层结构，有利于形成大规模层间氧化砂体。该矿床的层间氧化带可划分为氧化带、过渡带和还原带，其中氧化带又可划分出强氧化亚带、中等强度氧化亚带以及弱氧化亚带3 个亚带（图2）。其中，灰白色砂岩在该矿床含矿目的层中广泛分布，主要赋存在弱氧化亚带以及弱氧化亚带与过渡带接触部分（图2），铀矿化主要富集于氧化-还原过渡带的砂体中，灰白色砂体尾部常见铀异常。

图2 蒙其古尔铀矿床层间氧化带分带模型图Fig.2 Model of interlayer oxidation zonation of Mengqigur deposit

2 灰白色砂岩的岩石地球化学特征

样品采自蒙其古尔矿床含矿目的层钻孔岩心。为了更好地认识灰白色砂岩特征，将其与研究区其他类型砂岩进行对比研究，笔者按一定间隔选取Ⅶ旋回和Ⅴ旋回的灰白色砂岩、红色/灰黄色氧化砂岩、灰色/灰黑色原生砂岩以及矿化砂岩。对样品进行了薄片鉴定、扫描电镜分析（SEM）、黏土矿物X-衍射分析、全岩主要元素和微量元素地球化学分析。

2.1 岩石学特征

岩石薄片鉴定表明，灰白色砂岩以中-粗粒砂岩为主，部分含砾石，偶见砂砾岩，分选磨圆较差，呈次棱角至次圆状。岩屑含量为20%～30%，成分以石英为主，含量为50% 左右；其次为火山岩和花岗岩岩屑，含少量钾长石和斜长石岩屑，大部分被淋滤且黏土化，发育粒间孔洞（约5%～10%）；偶见石英晶屑发育有硅化次生加大边，可见较多的草莓状黄铁矿发育；含少量黑云母，且大多已水化褪色，将铁质析出，部分黄铁矿氧化为褐铁矿，并具黄铁矿残留（图3a），偶见未被完全氧化的炭屑残留。红色氧化砂岩中Fe2+氧化为Fe3+，其基质由于被铁质浸染而呈现红褐色（图3b），其中长石也大多发生淋滤现象，有机质几乎完全被氧化，石英多具次生加大现象（图3c）。

扫描电镜（SEM）研究显示，灰白色砂岩中高岭石形态类型较多，呈现分散片状、层片状和蠕虫状（图3d、e、f），粒间自生石英晶体发育（图3d、g），可见草莓状黄铁矿和单晶八面体黄铁矿等自生黄铁矿晶体（图3f、h）和石英次生加大（图3c、i）现象，一般认为草莓状黄铁矿形成与氧化还原界面附近，需要保证充足的Fe2+才能形成草莓状黄铁矿，这就指示了灰白色砂体形成于还原环境；红色砂岩中长石发生了明显的淋滤现象（图3g），发育有大量粒间分散片状高岭石和自生石英颗粒（图3j），铁的低价矿物被氧化为褐铁矿甚至脱水转化为赤铁矿（图3k、l）。

图3 蒙其古尔铀矿床目的层砂体显微特征Fig.3 Microscopic characteristics of ore-bearing sand bodies in Mengqigur deposite.

蒙其古尔矿床含矿层普遍遭受了强烈的黏土化蚀变，对该矿床层间氧化带不同地球化学分带砂岩进行黏土矿物X-衍射分析，数据结果显示（表1）：层间氧化带砂岩中黏土矿物总量在7.4%～35.1%之间，且不同地球化学分带砂岩中黏土矿物总量不同；黏土矿物分量显示黏土矿物以高岭石（K）为主，伊利石（I）次之，偶见伊蒙混层（I/S）、绿泥石（C）和蒙脱石（S），高岭石相对含量变化为54%～90%，说明含矿层砂岩中高岭石化发育，黏土矿物分量显示砂体中黏土矿物组合是K＋I＋I/S 为主，为典型的含煤沉积盆地黏土矿物组合类型［10］。灰白色砂岩中黏土矿物含量最高，平均值达到19.79%，各类黏土矿物相对含量中高岭石含量偏高，平均为83.8%，最高可达90%，伊利石平均含量为11.93%，绿泥石平均为1.87%，蒙脱石平均为1%；红色氧化砂岩中黏土矿物含量最低，平均值达到12.75%，各类黏土矿物相对含量平均值中高岭石为77.75%，伊利石为15.13%，绿泥石为2.75%，蒙脱石为4.38%；黄色氧化砂岩中黏土矿物含量平均值为15.58%，各类黏土矿物相对含量平均值中高岭石为78.33%，伊利石为14.17%，绿泥石为3.83%，蒙脱石为3.67%；砂岩矿石中黏土矿物含量平均值为19.60%，各类黏土矿物相对含量平均值中高岭石为79.40%，伊利石为13.40%，绿泥石为2.40%，蒙脱石为3.60%，还有1.20%的伊蒙混层；原生灰色砂岩中黏土矿物含量平均值为17.72%，各类黏土矿物相对含量平均值中高岭石为78.17%，伊利石为14.58%，绿泥石为2.83%，蒙脱石为2.50%，伊蒙混层1.92%。从其结果来看，灰白色砂岩较其他砂岩中高岭石含量最高，这是砂岩发生“白色化”的重要原因之一。

表1 蒙其古尔矿床含矿层砂岩全岩及黏土矿物X-衍射一览表Table 1 The X-ray diffraction result of clay mineral and ore-bearing sandstone of Mengqigur deposit

表1（续）

分散片状高岭石是在表生低温环境下由地表水对长石的淋滤溶解在低温环境下快速析出，水动力条件动荡；蠕虫状高岭石是在成岩过程中，由有机酸产生的酸性水溶解长石，并在较高温度环境下缓慢结晶析出形成，且析出水动力条件相对稳定且平静［10］。灰白色砂岩中含有大量高岭石指示其形成环境为缺氧的酸性环境，且水动力条件经历过动荡期与稳定期的交叠，指示了构造环境的活跃期和稳定期的交替，说明黏土的蚀变经历了长期的、复杂的改造作用。

2.2 全岩主量元素化学特征

对蒙其古尔矿床层间氧化带灰白色砂岩、红色氧化砂岩、黄色氧化砂岩、砂岩矿石和原生灰色砂岩的主量元素分析统计见表2。其中，灰白色砂岩中Al2O3含量偏高，平均含量为8.22%，其他砂岩平均含量为6.50%～8.09%，说明灰白色砂岩中的胶结物以高岭石为主，从而引起Al2O3含量较其他砂岩偏高；灰白色砂岩和氧化砂岩中SiO2含量略有增加，主要是因为在蚀变过程中岩石的重结晶作用造成，表现为石英颗粒边部的次生加大；灰白色砂岩总铁（TFe）平均含量为1.50%，较氧化砂岩（1.30%～1.37%）略高，明显低于原生砂岩（2.23%）和砂岩矿石（1.63%），说明灰白色砂岩中铁质发生了一定迁移；Fe3+/Fe2+自氧化砂岩至原生砂岩其值逐渐降低，灰白色砂岩Fe3+/Fe2+值（1.46）略高于原生砂体（1.36），且远低于氧化砂体（1.98～2.26），说明灰白色砂体形成过程中不仅经历了还原作用，也经历过氧化作用，氧化作用导致其铁元素的流失，还原作用使其Fe3+/Fe2+值降低，主要表现为自生黄铁矿的形成（图3f、h）；全硫含量主要反映黄铁矿的含量，其中矿化砂岩中最高（0.15%），氧化砂岩中最低（0.5%～0.6%），表明一定量的黄铁矿是在铀的沉淀过程中与铀矿物同时形成，灰白色砂岩中硫的平均含量为0.11%，与原生砂岩中硫的含量（0.12%）接近，远高于氧化砂岩中硫的含量，表现在灰白色砂岩中全硫曾在氧化环境下被消耗，可能是黄铁矿作为还原剂被氧化造成，这与镜下观察到的具黄铁矿残留的褐铁矿相吻合（图3a），而后期由于还原作用，大量含硫还原物质的渗入造成了硫含量的升高，还原硫与高价铁作用形成大量自生黄铁矿，反映了灰白色砂岩的形成与还原流体有关。

表2 蒙其古尔矿床含矿层砂岩主量元素含量/%Table 2 Contents（%）of major elements in ore-bearing sandstone of Mengqigur deposit

2.3 有机碳含量变化特征

与其他蚀变类型砂岩中有机碳的质量分数对比，灰白色砂岩中有机碳含量也较低，平均为0.11%，明显低于原生灰色砂岩中有机碳质量分数（图4），这与镜下观察到的灰白色砂岩中有机质几乎看不到，偶见未被完全氧化的炭屑残留现象一致（图3c）。有机碳是沉积岩中常见的色素之一，含有一定量有机质的原生砂岩一般颜色较深，呈现深灰色、灰黑色等，随着有机碳的含量逐渐降低，砂岩的颜色会随之变浅，逐渐呈现灰色、灰白色等。有机质作为含矿砂岩中重要的还原物质，在氧化流体的渗流过程中，有机质很容易被氧化消耗，这可能是岩石褪色的原因之一。

图4 蒙其古尔矿床含矿层砂岩有机碳质量分数对比图Fig.4 Comparison diagram of organic carbon content of ore-bearing sandstone in Mengqigur deposit

3 灰白色砂岩成因及与铀成矿作用探讨

3.1 灰白色砂岩形成环境及成因分析

通过灰白色砂岩岩石学、地球化学以及黏土矿物类型的分析，认为灰白色砂岩呈现“白色化”的原因主要是：1）砂岩发生了强烈的黏土化蚀变，且黏土矿物以高岭石为主；2）砂岩中铁离子发生迁移，且高价铁离子发生了还原反应；3）砂岩中的有机质被氧化。前人研究红色氧化砂岩和黄色氧化砂岩中的色素主要来自铁元素的色染现象，红色砂岩中的红色素来自赤铁矿，其中的铁元素是Fe3+［11］，镜下观察发现了大量褐铁矿和其脱水转化而生成的赤铁矿印证了这一说法（图3l），赤铁矿和褐铁矿通过与烃类、有机酸、甲烷或者硫化氢等的化学反应而被还原成Fe2+，呈溶解态迁移，从而相对氧化砂岩来说发生了“漂白现象”，而形成灰色、灰白色砂岩。伊犁盆地水西沟群古气候以潮湿、半潮湿的气候为主，形成了原生的还原性沉积环境，在这样的古气候条件下，形成呈现深灰色、灰黑色等富含有机质等还原剂的砂岩，之后气候逐渐向干旱-半干旱的转变，有利于层间氧化带的发育，在含铀含氧水的补给下，砂体中的有机质逐步被氧化，砂岩发生褪色变化。黏土矿物是含矿目的层砂岩中最重要的填隙物，其中灰白色砂岩中高岭石的平均含量高达83.8%，最高可达90%，砂岩中大量高岭石的聚集是致使砂岩颜色发白的重要原因。前人对砂岩中高岭石的形成机理做了大量研究，认为高岭石的形成是因为由长石类矿物在粒间孔隙孔间由酸性还原水介质的溶蚀作用形成的，即形成环境为酸性还原性环境［4，12-13］。综上分析，灰白色砂岩的形成是由有机质和铁元素的“褪色反应”以及高岭石的“增白反应”共同作用的结果。其中，有机质的“褪色反应”是由氧化环境导致的，铁元素的“褪色反应”和高岭石的“增白反应”均在还原环境中形成，且大量高岭石的形成才是砂岩呈现灰白色的关键。

3.2 还原性物质来源分析

蒙其古尔矿床含矿目的层是一套含煤碎屑沉积岩建造，区域上有12层煤，并夹有多层煤线。有机质在盆地构造沉降过程中的热演化程度会随埋藏深度的加大而增高，蒙其古尔含矿层有机质镜质体反射率（Ro）整体介于0.4%～0.74%之间，平均值为0.61%，有机质成熟度整体处于未成熟-低成熟阶段，正值煤层中有机质或干酪根向轻烃转化时期［13］。其中，八道湾组煤属于较好的煤成烃源岩，富含有利生烃组分［14］。前人对伊犁盆地油气包裹体研究表明伊犁盆地曾有过至少一次天然气运移、聚集的过程，其烃源岩为二叠系或更老的地层［15］。盆地构造格局的发展和演化，后期的构造抬升-沉降作用，使得古老地层中天然气可通过断裂或裂隙向上运移，在目的层中顺层逸散，造成断裂附近形成较强的还原障，进而控制了矿体的空间分布。该矿床矿体受控于F1断裂与F3断裂，由于后期流体不断作用，矿体不断沿流体方向向北东向推移，使得矿体靠近F3断裂。这说明含矿目的层中天然气以煤成气为主，并来源广泛，一为含矿目的层煤系建造析出的煤成气，二为深部烃源岩中天然气沿裂隙的逸散作用。

3.3 灰白色砂岩与铀成矿作用探讨

蒙其古尔铀矿床中灰白色砂体的广泛发育，主要受控于成矿流体的组分和层间渗入作用，同时，成矿流体性质和渗流作用直接作用于铀的活化、迁移以及沉淀富集。该矿床成矿流体可分为无机流体和有机流体两类，其中无机流体来源于地表大气降水的层间渗入，且携带了大量的氧气和活化铀。中新世早期，矿区内向斜和F2、F3等断裂形成，F2断裂的形成，将地表潜水与层间承压水沟通。上新世末以来，盆地南缘断裂（F1）继承性复活并向盆地方向逆冲，发生强烈的隆升与沉降作用，屉形向斜形成，向斜南翼抬升剥露地表，遭受风化剥蚀，产生一个天然的构造天窗，成为承压含水层的重要补给源。有机流体有两种来源，一种来源于深部二叠纪或更老的地层的较成熟的烃源层，另一种来源于含矿建造热演化过程中释放出的煤成气。中新生代以来盆地内埋藏-沉降、构造-抬升演化期次对应烃类气体发生逸散作用的时期，因此构造演化为有机流体的逸散提供了通道，提高了地层的还原容量，同时为后期含铀含氧水的渗入，为成矿提供了充足的载体。

无机流体主要由层间含铀含氧水组成，沿层间裂隙渗入，参与含矿目的层的氧化-还原反应，氧的渗入直接改变了含矿目的层砂体的氧化还原环境，可以将沉积建造中的铀活化出来并随层间流体迁移至氧化-还原障，且与还原性的有机流体反应，该过程可将高价铀还原为低价铀并发生沉淀富集。有机流体在铀沉淀富集过程中的工作原理体现在两个方面：1）烃类等有机物质改变含矿目的层的酸碱环境，使得目的层中H+浓度提高，砂岩中高岭石等黏土矿物含量增加，出现“红层漂白”现象，有机质和黏土矿物（高岭石）对铀离子及铀矿物均有吸附作用，加速了铀的富集，同时黏土矿物对铀的吸附与解吸相互作用，有利于流体中铀浓度的增加及铀的迁移；2）烃类的水-岩反应产物（硫化氢、黄铁矿等）具有还原性，有机质和还原性次生矿物作为还原物质可直接将六价铀还原为四价铀，并沉淀富集。

4 结论

1）通过分析蒙其古尔矿床含矿目的层岩石学和地球化学等特征，灰白色砂岩呈现“白色化”的原因主要有：有机质经历氧化作用的“褪色反应”、铁元素由于还原作用的“褪色反应”和酸性还原环境下高岭石的“增白反应”。其中，在稳定与动荡的酸性还原性水环境蚀变作用形成的大量以高岭石为主的黏土矿物，是该矿床“白色化”现象的关键因素。

2）蒙其古尔铀矿床成矿流体中酸性还原性物质包括：含矿目的层形成的煤成气和深部烃源岩沿裂隙的逸散的天然气。两种天然气的补给，导致层间水溶液呈现酸性还原环境，利于长石类矿物在粒间孔间由酸性还原水介质的溶蚀作用。

3）蒙其古尔矿床中流体由无机流体和有机流体组成，无机流体由氧化性质的含铀含氧水构成，直接参与氧化-还原反应，可将沉积建造中的铀元素活化出来，并随层间流体迁移；有机流体主要由天然气等烃类物质构成，构造演化为有机流体中天然气提供逸散通道，有机流体改变成矿环境的氧化还原能力和酸碱度，是形成灰白色砂体的直接原因，加速铀的富集作用，同时有机流体中的烃类成分可以直接将高价铀还原为低价铀，并沉淀富集。