粤东北桃源铀矿床黄铁矿地球化学特征及其地质意义

李海东，田世洪，江卫兵，祁家明，刘斌，孙中瑞，彭渤洋

1)东华理工大学核资源与环境国家重点实验室，南昌，330013； 2)中国核工业集团有限公司二九〇研究所，广东韶关，512029

内容提要: 粤东北桃源铀矿床位于华南铀成矿省武夷山铀成矿带，其矿床成因、成矿物理化学环境特征等还未开展深入研究。黄铁矿的地球化学特征往往能够有效地反映其形成时的地球化学环境。桃源铀矿床中黄铁矿与沥青铀矿成因关系密切。因此笔者在野外地质调查和岩相学基础上，利用LA-ICP-MS原位分析技术，对桃源矿床黄铁矿主、微量元素开展研究。结果表明：①黄铁矿主量元素w(Fe)=41.64% ～ 49.39%，平均值为45.83%；w(S)=50.56% ～ 57.62%，平均值为53.73%，w(Fe)/w(S)=0.73 ～ 0.98，平均值为0.85，表明其形成环境是一个微弱缺铁，相对富硫的相对封闭的地球化学环境；②黄铁矿中相对富集Si、Na、Al、K、Ca、Cr、Co、Ni、Ti、Cu、Ge、As、Se、Bi、Pb等微量元素；③绝大多数微量元素与主量元素Fe、S无明显线性关系，表明在黄铁矿形成过程中，这些微量元素的地球化学行为除受到类质同象因素的影响外，还受其他因素影响；④成矿元素U与部分微量元素显示出较好的正相关关系，其中Na、Ti等元素含量高表明与铀矿物在空间上紧密相关的黄铁矿形成于成矿早期的碱性热液蚀变阶段，而非成矿期，要早于铀成矿时间，并为铀成矿提供还原剂；⑤黄铁矿内部微裂隙发育，成矿期铀矿物容易进入其中，从而引起裂隙附近铀含量升高。伴随的高含量As表明其形成于中低温热液环境。

华南是我国重要的产铀地区，根据赋矿围岩可将华南地区主要铀矿化划分为花岗岩型、火山岩型和碳硅泥岩型。其中花岗岩型铀资源量占我国铀资源量的35%(Hu Ruizhong et al., 2008)。一些学者对华南花岗岩型铀矿成矿物质来源、成矿流体来源等开展大量研究，也取得许多成果(凌洪飞等，2005；华仁民等，2013；赵如意等，2020)，但是在铀矿成因方面还有很多未解决的问题，尤其是成矿流体性质及其演化等方面还存在许多争议。桃源铀矿床是位于华南铀成矿省武夷山铀成矿带的南西端，长塘火山盆地西侧的大坝岩体内的花岗岩型热液铀矿床。前人研究主要集中在矿体空间展布等方面，对于成矿机制、矿床成因等方面缺乏科学系统性研究。而随着往深探矿找矿需求，矿床理论研究显得尤为突出。

热液蚀变矿物特征可以反应其形成时的地球化学环境，因此通常用来研究铀成矿流体的演化特征。黄铁矿是地壳中分布最广的硫化物，广泛分布于岩浆岩、沉积岩、变质岩以及热液蚀变岩中，且与众多金属矿产的形成有着十分紧密的关系(Koglin et al., 2010；周起凤，2010；申俊峰等，2013；陈炳翰等2014；田广等，2014；韦龙明等2014；祁家明等，2015；Liu Guoqi et al., 2018)。研究表明通过研究黄铁矿特征可以反应与之密切联系成矿特征(彭义伟等，2020)，黄铁矿的主量和微量元素组成、含量以及相关元素比值等可以推断分析黄铁矿形成类型和成因，反应其形成的地球化学环境以及与之关系密切的成矿物质来源、成矿流体来源以及矿床成因等(毕献武等，2004；张阳等，2016)。随着地质科学和测试技术的飞速发展，矿物的微量元素含量得以定量测定，且更加准确。激光剥蚀电感耦合等离子质谱(LA-ICP-MS)测试技术以其检出限低、灵敏度高、抗干扰能力强等优势，受到学者们的广泛关注(Cook et al., 2009；Nadoll and Koening，2011；范晨子等，2012；周佐民等，2015)。桃源矿床中存在大量的黄铁矿，且在空间上与沥青铀矿等铀矿物紧密共存，是矿床内大量发育且与铀矿化关系密切的热液蚀变矿物。因此，本文以桃源铀矿床中黄铁矿为研究对象，利用激光剥蚀电感耦合等离子质谱(LA-ICP-MS)对黄铁矿进行原位分析测试，以研究黄铁矿主量、微量元素组成、含量等，分析黄铁矿中各元素成分的变化及其影响因素，进而通过分析研究黄铁矿中元素成分来探讨该区铀成矿流体性质及其演化规律，以期为该地区铀矿成因研究提供依据，为该地区铀矿找矿提供理论支持。

1 研究区概况

桃源铀矿床是一个位于长塘盆地西侧大坝岩体内的中型铀矿床，成矿年龄约88 Ma。矿床及其外围以花岗岩侵入体为主，此外还出露有辉绿岩脉、晚期花岗斑岩、火山岩以及少量碱性钾质流体交代形成的钾化花岗岩(图1)。大坝岩体以岩基形式产出，由主体中粒黑云母花岗岩和补体细粒(二)白云母花岗岩组成，其中主体花岗岩年龄为231.8±1.8 Ma，补体花岗岩年龄为229.9±1.2 Ma(数据待发表)，二者均形成于印支期，且形成时间相近。岩石整体广泛发育钾长石化、绿泥石化等热液蚀变。

图1 粤东北桃源铀矿床地质略图Fig. 1 Geological sketch map of the Taoyuan uranium deposit in northeastern Guangdong

研究区内地层不发育。仅在外围出露寒武系和白垩系地层，寒武系地层主要分布在研究区南部，岩性为石英云母片岩、变质砂岩、板岩、千枚岩。上白垩统地层分布在研究区北部，岩性为紫红色砾岩、含砾砂岩、砂岩等，复盖于花岗岩体、辉绿岩脉之上，被英安岩和晚期细粒斑状花岗岩脉穿插。

桃源矿床铀矿化主要受北东向断裂构造控制，矿体主要分布在构造带及其两侧蚀变带中(图2)，呈脉状、透镜状等，矿体厚度变化较大，品位多介于0.065%～0.203%。矿石矿物主要为沥青铀矿、铀石、钛铀矿，脉石矿物主要为石英、萤石、方解石等。铀矿化与热液蚀变关系密切，区内热液蚀变主要有钾长石化、赤铁矿化、黄铁矿化、硅化、水云母化、绿泥石化、碳酸盐化、高岭土化等，局部有萤石化。按热液蚀变与铀成矿作用形成时间先后关系可将桃源矿床热液蚀变分为矿前期、成矿期和矿后期。矿前期热液蚀变主要为钾长石化、硅化、水云母化、绿泥石化，是区内的一般性热液蚀变，呈面状广泛分布，其中钾长石化与铀矿化关系密切，在钾长石化过程完成了铀的预富集，且为铀成矿提供赋存空间，沥青铀矿脉往往位于钾长石化中(图3a、b)；成矿期热液蚀变有赤铁矿化、黄铁矿化、硅化、紫黑色萤石化等，其中赤铁矿化、黄铁矿化、硅化与铀矿化关系最为密切，为酸性热液蚀变，成矿热液温度为中低温(另有数据待发表)；成矿后期热液蚀变主要为硅化、碳酸盐化、高岭土化等。热液蚀变水平分带明显(图2、图3b)，铀矿脉中心主要发育赤铁矿化、黄铁矿化、硅化，往外依次钾长石化、绿泥石化、水云母化。

图2 粤东北桃源矿床钻孔剖面图Fig. 2 Drilling profile of the Taoyuan uranium deposit in northeastern Guangdong

2 样品采集及分析方法

黄铁矿微量元素分析样品采自桃源铀矿床，取样位置为1738矿点地表露头以及ZK20-2钻孔330 m标高。黄铁矿呈胶状、粒状、细脉状，与铀矿化关系密切，和沥青铀矿、铀石密切共生(图3)。

图3 粤东北桃源矿床矿石手标本、显微及背散射照片Fig. 3 Ore hand specimens, microscopy and backscatter photos of Taoyuan uranium depost in northeastern Guangdong Pit—沥青铀矿；Cof—铀石；Py—黄铁矿；Kfs—钾长石；Chl—绿泥石 Pit—Pitchblende；Cof—Coffinite；Py—Pyrite；Kfs—K-feldspar；Chl—Chlorite

黄铁矿LA-ICP-MS微量稀土元素测试在南京聚谱检测科技有限公司完成。分析仪器为Agilent7700x型四级杆电感耦合等离子体质谱仪和193 nmArF准分子激光剥蚀系统。激光剥蚀过程中采用氦气作为剥蚀物质的载气。实验过程中采用直径为30～50 μm的激光束对分析样品进行斑点式剥蚀，频率为5 Hz，激光的能量密度为5.45 J/cm2，分析打点部位均为黄铁矿表面平整无裂隙部位。每个样品分析点的分析时间为90 s，其中包括30 s的剥蚀前的背景值测定，接下来激光开启后的60 s的时间内接收的数据为有效分析数据。黄铁矿微量元素含量处理中采用玻璃标准物质NIST 610，NIST 612进行多外标无内标校正，USGS的硫化物标准物质MASS-1作为监控标样验证校正方法的可靠性。

3 黄铁矿成分特征

3.1 主量元素特征

利用LA-ICP-MS原位分析方法，对黄铁矿主量元素和微量元素含量进行分析，结果见表1。黄铁矿w(Fe)=41.64%～49.39%，平均值为45.83%；w(S)=50.56%～57.62%，平均值为53.73%，w(Fe)/w(S)=0.73～0.98，平均值为0.85。黄铁矿中各主量元素的理论值分别为：w(Fe)=46.55%，w(S)=53.45%(邹明亮等，2017)，w(Fe)/w(S)=0.87。从上述数据可知，所有样品的w(Fe)/w(S)平均值为0.85，低于理论值(0.87)，表明该地区黄铁矿形成所代表的环境是一个微弱缺铁，相对富硫的相对封闭的地球化学环境。黄铁矿化学组成从FeS1.79～FeS2.40，铁和硫显示出负相关的线性关系。

3.2 微量元素特征

黄铁矿微量元素原位分析结果见表1。黄铁矿中大部分微量元素含量小于10×10-6，而部分微量元素显示较高的含量(达万分之几到百分之几)，比如Si、Na、Al、K、Ca、Cr、Co、Ni、Cu、Ge、As、Se、Bi、Pb；含量较高的微量元素表现出较大的含量分布范围，Si(72.54×10-6～5015.02×10-6)、Na(1.47×10-6～820.81×10-6)、Al(0.82×10-6～2558.15×10-6)、K(2.51×10-6～226.65×10-6)、Ca(0×10-6～1555.18×10-6)、Cr(0.42×10-6～111.98×10-6)、Co(10.78×10-6～1342.62×10-6)、Ni(3.61×10-6～2484.09×10-6)、Cu(0.69×10-6～1397.27×10-6)、Ge(22.11×10-6～72.00×10-6)、As(4.28×10-6～3002.36×10-6)、Se(0×10-6～169.48×10-6)、Bi(1.05×10-6～697.34×10-6)、Pb(0.78×10-6～4593.83×10-6)。此外，19-7号样品绝大多数测试点的微量元素比其他样品测试点微量元素高出几个数量级，而这些点有一个共同特征是铀含量也异常高，表明这些元素主要受铀成矿过程影响。

黄铁矿中常含有Co、Ni、Sb、Se、As等元素，Co、Ni可以以类质同象的形式替换黄铁矿中的Fe；Sb、Se、As常以类质同象的形式替换S。但是从元素相关性图解来看(图4和5)，这些微量元素的含量与Fe或S没有明显的线性关系，表明在黄铁矿形成过程中，这些微量元素的地球化学行为除受到类质同象因素的影响外，还受其他因素影响。

图4 粤东北桃源铀矿中黄铁矿的痕量元素与 主要元素S的关系图Fig. 4 Plots of trace elements vs. major elements S of pyrites from the Taoyuan uranium deposit

黄铁矿的Co/Ni值是众多学者关注的焦点之一，研究认为Co、Ni以及Co/Ni值对于其形成环境具有一定的指示意义(陈光远等，1987；刘文泉等，2021)，不同成因的黄铁矿的Co/Ni值存在一定的变化趋势(徐国风等，1980；肖鑫等，2016)。桃源矿床黄铁矿表现出高Co(绝大多数大于100×10-6)、高Ni的特征(绝大部分大于10×10-6)，且具有较大范围的Co/Ni值，多在0.15～17.68，个别为61.60，平均值为8.32，大部分Co/Ni值大于1，说明黄铁矿很可能形成于混合热液流体(Brumsack，2006；Ingham et al., 2014；邹明亮等，2017)。在Co—Ni关系图解中(图6)，绝大多数点落在Ⅲ和Ⅳ区域内，表明黄铁矿形成于岩浆或热液环境，结合野外标本和显微镜下照片特征，黄铁矿分布在断裂内及裂隙两侧，表明桃源铀矿床与铀矿化关系密切的黄铁矿为岩浆成岩之后热液作用阶段的产物，为岩浆期后热液成因。

图5 粤东北桃源铀矿中黄铁矿的痕量元素与主要元素Fe的关系图Fig. 5 Plots of trace elements vs. major elements Fe of pyrites from the Taoyuan uranium deposit in northeastern Guangdong

图6 粤东北桃源铀矿中黄铁矿中Co/Ni关系图Fig. 6 Correlation illustration of Co/Ni in pyrites from the Taoyuan uranium deposit in northeastern Guangdong

虽然大部分微量元素与主要元素Fe和S没有明显的相关性(图4和5)，但是Mo、Al、Ca、、Pb、As、W、Bi等与成矿元素U具有较好的正相关线性关系(图7)，且在铀含量高的点这些元素含量也异常的高，这些高点均分布在黄铁矿内部微裂隙附近，这可能与微裂隙中分布有铀矿物有关。U与Mo、Pb、W具有较好的正相关线性关系，表明U与Mo、Pb、W在流体中具有相似的地球化学行为，并且可能具有相似的物质来源，已有资料表明赋矿围岩大坝岩体为富铀S型花岗岩，一般认为W在S型花岗岩中较为富集，因此U和W都有可能来源于后期热液对大坝岩体中相关元素的萃取(Liu Guoqi et al., 2018)。

图7 粤东北桃源铀矿中黄铁矿的痕量元素与铀的关系图Fig. 7 Plots of trace elements vs. U of pyrites from the Taoyuan uranium deposit in northeastern Guangdong

4 讨论

在热液铀矿床中，由于各种元素在成矿流体以及在成矿流体与围岩反应中地球化学活动性不同，在热液蚀变矿物中会显示出一定的差异性以及相关元素的相似性，并反映在黄铁矿等热液蚀变矿物中。在此次黄铁矿元素分析中显示出较大范围变化的Co/Ni值，这和岩浆热液体系中黄铁矿Co/Ni值特征明显不同(Bralia et al., 1979)。另外，黄铁矿中高铀低钍的元素特征(图8，表1)，也反映出其热液成因的特征。

图8 粤东北桃源铀矿黄铁矿中U、Th关系图Fig. 8 Correlation illustration of U and Th in pyrites from Taoyuan uranium deposit in northeastern Guangdong

在铀成矿过程中热液蚀变作用往往具有多期多阶段性，而部分学者通常简单地根据蚀变矿物与铀矿物之间的空间展布关系粗略地划分蚀变矿物的形成时代，例如简单地将铀矿物附近的黄铁矿划分为成矿期的黄铁矿，但事实有时并非如此。本次研究的黄铁矿均为在空间上与沥青铀矿紧密分布的黄铁矿(图3)，但黄铁矿是否是成矿期形成的呢？其形成时间与铀成矿时间同时还是要早呢？前已述及，桃源矿床热液蚀变分成矿前、成矿期、成矿后3个阶段。成矿前热液蚀变以发育钾长石化、绿泥石化等为特征的碱性热液蚀变。黄铁矿微量元素中明显富集Na、K、Ti元素，其中Na含量介于1.47×10-6～820.81×10-6，平均值为119.36×10-6；K含量介于2.51×10-6～ 1555.18×10-6，平均值为128.19×10-6；Ti含量介于0.11×10-6～1168.75×10-6，平均值为55.60×10-6；Na、K、Ti是典型的碱性热液代表元素，因此表明桃源矿床与铀矿物密切分布的黄铁矿为碱性热液蚀变的产物，即为成矿前热液蚀变产物。黄铁矿中As含量往往能指示其形成温度，As高一般反应中低温地球化学环境。黄铁矿中As含量介于4.28×10-6～3002.36×10-6，平均值为537.97×10-6，表现出特高值，说明黄铁矿形成于中低温，表明其形成于碱性热液蚀变阶段较后时间。

成矿物质能够聚集成矿除了要有足够的物质来源还需存在地球化学障，使成矿元素沉淀富集成矿。众多研究表明，热液铀成矿过程中的铀主要以U6+形式迁移，在遇到氧化还原障时发生氧化还原反应， 在成矿流体中稳定迁移的U6+变成U4+，形成沥青铀矿、铀石等铀矿物。在这一过程黄铁矿就为铀成矿提供还原物质，当成矿热液遇到较早形成的黄铁矿时，黄铁矿中的二价铁与六价铀发生氧化还原反应形成三价铁和四价铀(2Fe2++U6+→2Fe3++U4+)，形成沥青铀矿、铀石等矿石矿物，同时形成大量的红褐色赤铁矿，这与铀矿物多分布于黄铁矿四周以及含矿部位发育强赤铁矿化相一致(图3)。

5 结论

(1)黄铁矿中富集Si、Na、Al、K、Ca、Cr、Co、Ni、Cu、Ge、As、Se、Bi、Pb等元素，Fe、S与黄铁矿中微量元素无明显线性关系，表明在黄铁矿形成过程中，这些微量元素的地球化学行为除受到类质同象因素的影响外，还受其他因素影响。

(2)黄铁矿微量元素Na、Ti等元素含量表明与铀矿物在空间上紧密相关的黄铁矿形成于成矿早期的碱性热液蚀变阶段，而非成矿期。黄铁矿高As含量特征表明其形成于中低温热液环境。

(3)黄铁矿与铀矿化关系密切，为铀成矿提供还原剂。

参 考 文 献／References

(The literature whose publishing year followed by a “&” is in Chinese with English abstract; The literature whose publishing year followed by a “#” is in Chinese without English abstract)

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