中国铝土岩系中伴生钪资源富集规律及富集机制初探

刘国栋，付勇，何伟，唐波，龙珍，杨颖，龙克树

1)贵州大学资源与环境工程学院，贵阳，550025； 2)喀斯特地质资源与环境教育部重点实验室，贵阳，550025； 3)西南能矿集团股份有限公司，贵阳，550004

内容提要: 钪(Sc)作为新世纪的重要资源，广泛分布于自然界中，但其分布极为稀散，钪的独立矿物稀少，独立矿床几乎没有。铝土岩系中的钪资源储量巨大，本文统计了中国各铝土矿成矿带Sc数据，在对比山西(断隆)成铝区、华北陆块南缘成铝区、渝南—黔北成铝带、黔中成铝区和滇东南—桂西成铝区的数据基础上，发现滇东南—桂西成铝区的Sc含量最高，含钪铝土岩系形成时代主要为石炭纪和二叠纪。通过对比分析A/S与钪的关系，在A/S小于2.5，钪的含量总体较高，且与A/S正相关，大于2.5后，与A/S负相关。从而得出在铝土岩系中，Sc分布在顶层的黏土岩、中部的铁质铝土矿以及底部的铁质黏土岩、铁质岩，尤其是在含铁铝土岩系中高度富集。通过对比分析铝土岩系各元素含量，发现钪与铁、铌、钒、铬元素成正相关，综合铝土岩系中其他元素的矿物表现形式，推测钪在铝土岩系中的赋存形式可能为：类质同象、离子吸附、和超显微非结构混入物。本文初步探讨总结钪在铝土岩系中可能的赋存形式、时空分布规律及钪的迁移转化机制，为铝土矿中伴生钪资源的综合利用开发提供理论支撑。

钪，元素符号Sc，是一种过渡金属，原子序数为21，质地较软，银白色，熔点1541℃，沸点2831℃；主要化合价为+3价；常跟镧系元素混合存在，在地壳中的含量约为0.0005%。已有研究表明，钪的独立矿物仅有几种，几乎少有或无独立矿床，仅在澳大利亚、俄罗斯、美国等地发现了少量的热液型含钪矿床以及风化淋滤型稀土含钪矿床，但其开发难度较大、工艺复杂、成本高、矿源较少等因素不能作为主要的Sc来源，为解决钪产品全球供应不足，价格高昂等问题，只能从一些外生沉积矿床的伴生产物中提取应用钪资源，有学者发现铝土矿及其含矿岩系中钪含量是极高的，铝土矿在全球分布广泛，我国更是铝土矿产量大国，能否在铝土岩系中开发利用钪，对于改善我国乃至全球钪资源现状具有重要意义(Zhang Na et al.，2016； John et al.，2019；Meng Fanyue et al.，2020)，目前，已有学者在重庆(车盘、申基坪、大佛岩)、贵州(小山坝、务正道、黔中地区)铝土矿中进行了钪的研究(陈华等，2012；李军敏等，2012；2013b；陈阳等，2013；凌小明等，2014；金中国等，2015)，初步讨论了部分铝土矿区中钪的含量、初步推测研究了钪的赋存形式等，但对于整个铝土含矿岩系中钪含量变化、分布规律、赋存形式尚未有系统总结，对于全国铝土岩系中的钪整体尚未有总体概括。

本文在对前人资料的收集、整理及汇总的基础上，对中国含钪铝土矿中的分布特征进行系统总结，初步刻画出中国含钪铝土矿中资源的分布概貌；再通过对铝土岩系中钪的赋存形式、层位分布以及与基岩关系的总结研究，提出铝土矿成矿过程中钪元素的迁移富集机制，为中国铝土岩系中钪资源的综合利用打下基础。

1 钪资源现状

钪作为一种贵重的元素，其相关产品被广泛应用于国防、化工、航天、物理光电、计算机、超导材料以及医疗等多个领域，因此，钪被许多国家予以高度重视，是一种重要矿产资源。近年来，随着对钪的不断深入研究，已成功应用于国防、军工、航天等尖端技术领域及民用(孙帅等, 2020)。据不完全统计，1985年，全世界钪的消耗量为100 kg，1995年已经上升到250 kg(李汉广等, 1996)，2006年世界Sc2O3总销量约980 kg，我国在国内外市场的销售量约250 kg(其中出口28%，国内消费约72%)，占世界总销量的25.5%(林河成, 2009)。2009年之前，我国钪产品以出口为主，自2010年之后，国内钪需求急增，2013年之后，国内需求量已经大于出口量了(栾鹏, 2015)。全球每年供应和消费钪约10～15 t(王彦, 2021)。

据统计，全世界钪的储量约为220×104t，中国、俄罗斯、澳大利亚、美国等国家的钪资源比较丰富，我国的钪储量占世界总储量约32.5%，总量为65.7×104t，但基本上未独立成矿，超过九成的钪赋存在铝土矿、磷块岩以及钛铁矿中，少部分存布在铀、钨、锡、锰以及稀土矿中(孙军等, 2019)。

钪作为一种稀散元素，在自然界中是广泛存在的，但是在地壳中的平均丰度低，目前已知的含钪矿石有800多种，含钪矿物虽多，但作为独立矿物目前只发现了钪钇石、硅钪铍石、铁硅钪矿和水磷钪石和某些变种矿物。此外，还有一些含钪较高(含Sc2O30.3%～6%)，如钪霓辉石、铌铁矿、钪铌钽酸盐、镁钡石、磷铝石等。

全球含钪矿床主要分布在北半球为主，南半球仅在大洋洲以及南非等地散布。根据钪矿床的成因类型，我们将含钪矿床分为两大类外生矿床和内生矿床，细分成7小类即：①沉积型钪矿床(铀、铝土矿、磷块岩矿床)；②风化淋滤型钪矿床(磷酸盐岩矿床)；③碱性—超基性型含钪矿床(磷、稀土、稀有矿床)；④伟晶岩型钪矿床(铍、铌等金属伟晶岩矿床)；⑤碳酸盐岩型钪矿床；⑥热液型含钪金属矿床(铀、钨、锡、钼矿床)；⑦红土型钪矿床(张玉学, 1997；孙军等, 2019；陶旭云等, 2019)。

热液铀矿床的钪含量最高，但仅在澳大利亚的镭山(Radfum Hill)矿床发现并开发利用。其次为一些风化淋滤型矿床，在美国、俄罗斯、澳大利亚以及中国均有分布。但矿体规模以及矿区数量仍无法长期作为开发利用钪资源的对象。由于含钪内生矿床较少以及其含量、提取率、提取方法的局限性，外生矿床开采成本低、易提取、回收率高，所以当前主要选择从外生伴生含钪矿床中提取钪。虽然外生沉积型含钪矿床中钪的品位较低，但其规模远大于其他类型的含钪矿床。其中铝土矿全球分布广泛，储量巨大，含钪较高，从铝土岩系中提取钪，极大可能将改变全球钪资源分布格局。我国铝土资源丰富，形成时代均有分布，其中泥盆纪、侏罗纪、白垩纪以及新近纪形成的铝土矿中，钪含量较高，可达50×10-6～80×10-6，石炭纪、二叠纪以及新近纪的铝土矿钪含量总体小于50×10-6(龙克树等, 2019b)。

2 铝土岩系中的钪

2.1 中国铝土矿(岩)的类型和分布

根据美国联邦调查局数据显示，世界铝土矿资源量5.50×1010t～7.50×1010t，探明储量为2.80×1010t，非洲中部(32%)、大洋洲东南部(23%)、南美西部及加勒比海地区(21%)、亚洲中部及东南部(18%)以及其他(6%)。我国铝土矿储量约10×109t，居世界第7位，仅次于几内亚、澳大利亚、越南、巴西、牙买加、印度尼西亚等国。我国主要铝土矿区分布在山西、河南、贵州、广西、云南以及重庆(张海坤等, 2021)。截至2015年底，全国共有铝土矿矿区553个，探明资源储量47.06×109t。其中，查明的资源储量山西占全国的32.4%，河南占22.7%，广西占18.5%，贵州占17.8%，这4个省占全国的91.4% (孙莉等, 2018; 冯伟, 2018)。

我国铝土矿主要有沉积型(古风化壳型、堆积型)、红土型。沉积型铝土矿在我国的铝土矿的占有量超过了85%。分布面积最广的沉积型铝土矿为本次含钪铝土岩系研究的主要对象，其地层时代主要为石炭纪、二叠纪与第四纪，红土型铝土矿由于其在我国分布范围局限，Sc含量较小(整体低于5×10-6，平均2.01×10-6)，数据不全面，未列入本次研究范围。

2.2 中国主要铝土矿(岩)带钪含量分布

全球铝土资源丰富，主要分布在南北纬40°之间，几乎全部集中在北半球。我国铝土矿南北均有分布，华北板块和扬子板块的演化历史，促使我国铝土矿的形成。本文收集了各成矿区(带)中的主要典型矿区数据资料，大多数为古风化壳沉积型铝土矿，以及桂西地区的堆积型铝土矿。整体上包含了全国铝土矿的地理位置分布以及成因类型。根据全国各类铝土矿展布特征、成矿规律以及钪含量分布差异，划分了5个主要研究成铝矿区(图1)。图中可见其他地区也有铝土矿，东南沿海地区矿区稀疏，鄂尔多斯、辽东地区储量较小，龙门山以及康滇隆起等地区未有数据统计，所以未纳入本次统计范围。

图1 全国铝土矿区(点)分布图(资料源于：表2以及部分内部资料)Fig. 1 distribution map of bauxite mining areas in China(Data sources: Table 2 and some internal data)

广西滇东南—桂西成铝区位于华南板块范畴，具体属于扬子陆块、华南活动带，可细分为滇东南成铝带、桂西成铝亚带、桂中成铝区。(图1；李普涛, 2014)。桂西铝土矿成矿带为区内最具有潜力的伴生钪资源前景区，其中靖西大甲矿区可以作为典型代表，含矿岩层中钪元素的含量平均31.08×10-6，最高可达59×10-6。丘北—文山—大甲—乐业—平果—扶绥一带含钪较高，新纡—崇左一带含钪较低。整体呈现滇东南、桂西高，桂西南低的“人”字形曲线分布。

渝南—黔北成铝带位于扬子陆块南部被动边缘褶冲带和川东南陷褶束，包括黔北务川—正安—道真和渝南南川—武隆(龙克树等, 2019a)。大佛岩—大竹园矿带含量较高，岩坪—晏溪一带含量较低，新民—瓦厂坪一带含量又增多，所以渝南黔北地区整体呈现“三”字形含量分布。

黔中成铝区位于扬子陆块东南缘，区内铝土矿以古风化壳沉积型为主，福泉—修文—瓮安带含钪较高、凯里—清镇一带含量较低，矿区整体钪含量分布相对均匀，整体呈现北高南低，东北部极高。

华北陆块南缘成铝区位于华北板块与扬子华南板块交接褶皱带上(王滑冰等, 2021)，钪元素在该区域内整体属于中高程度富集，整个区域内含量分布不均匀，北部平陆呈现低含量，渑池—汝州—宝丰一带含量较高，夹沟—禹州中等，整体沉陷北西北向两条带状分布，全区钪含量约34.2×10-6为可作为钪资源开采的前景区。

山西(断隆)成铝区在华北板块中央，属古克拉通盆地中心，是中国最大的古风化壳沉积型铝土矿区，整体矿区都属于古盆地沉积成因，与其他矿区相同，该区域内的钪元素主要也是以在铁质铝土岩、铝土矿中高度富集，整体分布含量不均衡，无明显富集规带。

总的来说，结合我国铝土矿(岩)的含钪总体情况，从铝土矿及其铝土岩系中获取钪元素前景是相当乐观的，由于分布地区与矿床的不同，钪的实际含量也有所差异，具体见表1。

表1 中国典型铝土矿区区域平均Sc含量(资料源： 表2以及部分内部资料)

2.3 含钪铝土矿(岩)的形成时代、地质背景 以及物源环境2.3.1 形成时代

我国从晚古生代石炭纪到新生代第四纪均有形成铝土矿，其中红土型铝土矿主要形成于更新世和古近纪—新近纪，由于受古气候影响，经过红土化作用形成；堆积型铝土矿主要形成于第四纪；晚古生代的石炭纪和二叠纪主要形成古风化壳型铝土矿(钟海仁等, 2019)。

含钪铝土矿的成矿类型以古风化壳沉积型为主，堆积型、红土型铝土矿次之，成矿时代南方以晚二叠世合山组以及中二叠世梁山组，北方以晚石炭世本溪组为主(表2)。

表2 不同成铝区不同层位钪的含量Table 2 Scandium content in different layers of different aluminum forming regions 1 in the south of Nanpu Sag, Bohai Bay Basin

同时，晚石炭世本溪组和中二叠世梁山组形成的铝土矿，由于其抬升为陆的时间久，在0.1 Ga以上，原始母岩得到了充分的风化筛选，形成的铝土矿(岩)厚度更大；而形成于上、下二叠统之间铝土矿，间断时间十分短暂，铝土矿厚度较小。但是，本溪组和梁山组的Sc含量有的地区显示较低，推测在地壳抬升之后，虽然经历了很好的风化作用，可强烈、长时间的风化作用，导致原生风化壳堆积物中的Sc也被分解、淋滤带走，从而导致这些风化壳堆积物的含Al量增大，铝土矿厚度变厚，但Sc的含量反而减少，可见地层的沉积间断与铝土矿成矿作用的时长在钪伴生富集的过程中是存在很大影响的。

2.3.2 地质背景

整体来说，铝土矿形成条件为温热多雨，钪在铝土矿中层位的展布也与这些因素息息相关。

石炭纪时期，扬子、华北板块分别位于古纬度3°S～10°N和5°～9°N，基本上完全处于热带地区如图(2)，常年的高温多雨，加速了淋滤作用(Yu Wenchao et al.，2016)，泥盆纪、石炭纪以来出现大量的植物也加速了基底岩石的风化，华北板块自奥陶纪晚期开始隆起，碎屑岩组成的基底遭受风化剥蚀，大量的铁铝物质留在在古风化壳上，到晚石炭世开始缓慢沉降，整体接受海陆交互相沉积(汤艳杰等, 2002)。所以本溪组下部通常有“山西式铁矿”和“铝土矿层”。再加上石炭纪的植物茂盛，动植物遗体死亡堆积成煤，于是形成了典型的“煤(炭质泥页岩)—铝土矿(黏土岩)—铁矿(铁质岩)”的三元结构。而华南扬子板块，长期接受海相沉积，基底岩系大多为海相的白云岩、灰岩，这就导致原岩的钪含量较低，故而石炭纪形成的铝土矿，华南扬子地区除滇东南—桂西地区外，钪含量总体低于华北地区。石炭纪古风化壳类型就地沉积的铝土矿，由于降水充足，地下河水位较高，钪元素垂直迁移的较少，水平迁移的较多(图2)，钪更多的是富集到中下部。

图2 气候植被对钪富集的影响示意图Fig. 2 Effect of climate and vegetation on scandium enrichment

二叠纪以来，华南华北地壳继续抬升，随着大陆漂移运动，逐渐由热带向亚热带迁移，气候从原有的高温多余变成半干旱，但干旱季使得地下河水位下降，水流的淋滤加速了铝土矿的形成，Sc也以离子形态或者随着Fe离子，逐渐从中下部迁移到底部，所以这个时期的铝土岩系中，中下部、底部的钪含量较高(图2)。翁申富等人在研究华南巨型铝土矿床形成原因时，提出与晚古生代冰期(LPIA)多期海平面波动有关，并提出海平面上升期间的高地下水位高度导致铝土矿黏土岩层的形成，而海平面下降期间的低地下水位高度导致铝土矿矿层的形成(Weng Shenfu et al., 2018)。余文超也提出了：在间冰期，红土化是由高二氧化碳含量、高海平面和地下水位高度、低降雨量和有限的植被覆盖造成的，而在冰期，低二氧化碳含量、低海平面和地下水位高度、高降雨量和更广泛的植被覆盖促进了这些高铁风化产物的铝土矿化(Yu Wenchao et al., 2019)。

含钪铝土矿(岩)分布广泛，其形成除受到古气候影响之外，还有可能受到其古地理、古构造等的影响，如华北地区以石炭世本溪组为主，在早古生代时期，华北板块与秦岭板块拼合，北秦岭洋闭合，加里东运动期间岩浆活动对华北铝土矿(岩)形成可能有一定影响。华南地区梁山期铝土矿中有学者通过对其内部锆石定年，发现年龄约1000 Ma的锆石，为晋宁运动时期，扬子板块形成初期的物质有关，后扬子板块与华南陆内裂谷盆地型岩浆活动有关。构造运动导致断裂、断层的出现，有助于海相基底的岩溶作用，这样有利于铝土矿的形成，方便钪元素的垂直迁移。且地壳运动和岩浆活动促进了物质分异和钪元素的富集，岩石中含钪矿物的分解使得钪得以释放，从而为铝土岩系提供了钪的物质来源(李军敏等, 2013a)。与此同时，构造运动引发的断层，虽然对堆积型铝土矿基本上不造成影响，但是断层的交错切割、水平和垂直方向的位移，会破坏沉积型铝土矿的连续性，使得沉积型铝土矿崩塌、瓦解，促使堆积型铝土矿的形成(彭志永, 2015)。如桂西地区的铝土矿是峨眉山地幔柱—东吴运动的“事件—过程”阶段中两个亚阶段的产物(张启连等, 2020)。部分学者通过研究山西省，铝土矿严格受奥陶系古风化面的控制，发现铝岩系的发育程度、规模和沉积环境受古喀斯特地貌控制，同时早石炭世封闭、还原的湖泊沉积环境及炎热干燥的古气候条件制约了铝土矿的矿化、富集及矿床的形成(吕留彦等，2021；翟德华，2021)。李真发现一般情况下，在奥陶灰岩的古地形低凹处，铝土矿含矿岩系沉积厚度大，含矿性好，反之含矿岩系沉积厚度小，含矿岩系层序有缺失，铝土矿含矿性差，或不发育含铝土矿(李真，2021)。由于铝土岩系中，铝土矿性较好时，钪反而不是很高，我们后续也可以从这些受到古地形约束的，铝土矿品位较差的铝土岩系中寻找钪，不去寻找优质铝土矿，而去寻找品质较差的铝土矿，从中寻找、开发、利用钪资源。

所以，在适宜的古气候、古环境、古地理、古构造的共同作用下，中国华南、华北地区的含钪铝土岩系得以形成。

2.3.3 物质来源

由于铝土矿可由多种类型的原岩风化产生，不同的物源导致铝土岩系中Sc含量有着明显不同，对于同一成铝区带Sc含量也是大不相同的，对于不同成矿带，它的物源是不统一的，正是因为物源的不统一性，导致了同一成矿带Sc含量的差异。一般来说，原岩Sc含量直接影响铝土岩系中Sc含量，Sc含量随着母岩含暗色矿物的增多而增大，物源为超基性—基性岩浆岩>陆相碎屑岩>海相沉积岩，所以寻找高Sc前景区，可以通过先确定物源，再设计开发利用。

华北板块在石炭纪晚期整体下降，受南边秦岭—大别古陆的以及西边中条古陆的控制，华北地块整体表现为南高北低，西高东低的地形地貌(樊钰超，2017)，焦赞超等人研究发现，华北地区铝土样品大部分是上地壳岩石风化形成的，即源于成矿时代期间暴露在外的岩石，如奥陶系、寒武系的碳酸盐岩，以及部分页岩、板岩。可以看出，铝土矿成矿物质来源具有多样性，且与硅酸盐岩类更密切(焦赞超等，2014)。其中，除去基本的成矿母岩之外，曹高社等用能谱显微电镜、X衍射分析等手段，发现豫西偃师龙门地区的铝土矿的成矿原岩为华北陆块北缘和西部地区的火山活动提供的火山灰(曹高社等，2016)。华北克拉通中部的铝土矿主要来源于南侧的北秦岭造山带，而华北克拉通北部的铝土矿主要来源于北侧的克拉通北缘和南侧的北秦岭造山带(Wang Qingfei et al., 2016)。

图3 全国铝土矿(岩)中Sr/Ba与Sc相关性图解(数据来源：表2以及部分内部资料)Fig. 3 Correlation diagram of Sr / Ba and Sc in bauxite (rock) in China(Data sources: Table 2 and some internal data)

扬子板块主要为贵州以及广西、云南等地区。滇东南—桂西地区的母岩主要为峨眉山玄武岩或上石炭统灰岩，由于岩浆岩中的主要含钪暗色矿物较多，经过风化后，原地或短距离的搬运后沉积，原始的含钪组分被保留下来，铝土岩系中整体含钪水平较高。母岩若为沉积岩，其含钪水平整体偏中低等，经风化后，二次搬运，Sc大量损失。崔滔等人研究发现，黔北地区主要为韩家店组碎屑岩和黄龙组灰岩，从稀土的富集曲线来看，铝土矿更偏向于韩家店组的碎屑岩(崔滔等, 2014)，就全区来说，一个铝土矿区韩家店组和黄龙组是共存的，但两种矿床产生的铝土矿石在结构、类型都大致相同，说明在成矿之前他们都经历了相同的红土化阶段(刘平, 1993)。黄龙组灰岩可能仅提供部分物质。黔中地区则表现为娄山关群白云岩，其他部分来自于异地的碎屑岩、泥页岩等(李玉娇等, 2013)。滇东南地区由于其地理位置的特殊性，除周围的沉积碎屑岩、基底碳酸盐岩之外，还有来自西北方向的峨眉山大火成岩省以及其他板块周缘的火山活动形成的岩浆岩(Yu Wenchao et al., 2016)。但也有学者根据中国西南部二叠纪岩浆岩的古地理和分布，通过研究对比层间碎屑岩的地球化学和碎屑锆石的同位素特征，发现铝土矿的沉积年龄(259.8±0.4 Ma)其峰值年龄和峨眉山大火成岩省的侵位年龄不能完全对应，所以推测了岩溶型铝土矿很可能来自古特提斯北缘二叠纪岩浆弧的长英质火山岩，而不是峨眉山大火成岩省(Hou Yingling et al., 2017)。王瑞雪在研究早石炭世—二叠纪扬子岛中部铝土矿成因时，发现两个铝土矿层位的碎屑锆石的不同来源，这表明从早石炭世到早二叠世，隆起从西部边缘向华南地块的中央带显著迁移。这种迁移导致了所研究的铝土矿矿床的源岩来源的转移(Wang Ruixue et al., 2018)。彭志永也有类似发现，他发现广西靖西县孟麻铝土矿是具有多源的，有来自原上二叠统合山组底部的铁铝岩的风化碎屑物，也有部分来源自下石炭统靖西火山岩层中的玄武岩(彭志永等, 2015)。陈茂昇也发现，同一个成矿带的不同地区，其物源也可能不同，滇东南文山地区与桂西平果地区铝土矿，物源分别可能为：峨眉山玄武岩或下伏灰岩和花岗岩(陈茂昇等, 2021)。

2.3.4 沉积环境

钒铬比和锶钡比是通常用来判别沉积环境的标志，因此有人用钒铬比值、锶钡比值作为古盐度、古地理、古沉积环境的标志(吴国炎, 1990；史忠生, 2003)。用锶钡比和钒铬比来简单描述含钪铝土矿的成矿环境。而铝土矿的形成过程中，多数都是古风化壳沉积类型的铝土矿，原地沉积占多数，堆积型、红土型占少数，沉积作用中所形成的锶钡矿物仅占20%左右，所以整体看来，锶钡比是大于1的，这与大多数铝土矿基岩为海相的灰岩相符合。从图上来看，除华北板块南缘成铝区之外，大多数的成铝区(带)均显示Sc与Sr/Ba成负相关，而Sr/Ba在铝土岩系中数值较大，含铝质越高，Sr/Ba值越高。总的来说，铝土矿的沉积环境属于海陆交互相沉积，而且矿物中赤铁矿与黄铁矿同时出现，也证明了铝土矿成岩过程中，氧化还原环境波动交替。物源物质较多的来源于海相沉积物，沉积阶段海水的涌入可能导致钪的流失，河水的流入对钪影响较小，可能与二者盐度有关，推测过高的盐度环境不利于钪元素的富集。

2.4 铝土岩系不同结构层位中的钪分布特征

总的来看，全国铝土矿都存在着典型的三元结构特征，即从底部到顶部：铁矿(铁质岩)—铝土矿(黏土岩)—煤(炭质泥页岩)。铝土矿的层位划分主要是通过其岩性类型、矿物成分、矿物组合等划分，但最主要的划分依据是Al2O3的含量以及铝硅比；通过对比铝土矿床的一般工业指标(DZ/T0202-2002)，图4为A/S值与Sc的相关性关系图，更直观的反映了铝硅比对于钪的富集控制。总体上看，当A/S值介于0～2.6，Sc含量与A/S比值成正相关；当A/S值大于2.6，Sc含量与A/S值成低的负相关。A/S值过高对于钪的富集是不利的，这与铝土矿(岩)的矿物组成成分及其含量有关，尤其是黏土矿物的组分和性质对钪的富集有很大影响其中，比如普通黏土岩的钪含量较少，高铁的铝土矿—黏土岩具有更好的钪富集现象。

图4 铝土岩系中Sc与A/S相关性图解(数据来源：表2以及部分内部资料)Fig. 4 Diagram of correlation between Sc and A/S in bauxite series(Data sources: Table 2 and some internal data)

综上所述，古风化壳沉积型铝土岩系大致可分为3层，铝土矿体主要集中在含矿岩系的中部、上部。目前研究总结发现，钪元素主要集中在矿体的顶部、中下部和底部，Sc在铝土矿岩系中部的铁质铝土矿，底部的铁质黏土岩、铁质岩高度富集，铝土矿石和铝土质黏土岩中Sc含量较低，中低程度富集于顶底部的黏土层。张启连等人在研究桂西铝土矿时，发现那豆地区铝土矿下层的元素异常，尤其是钪元素的含量，高出上部单元层的4倍以上(张启连, 2020)。

按照含Fe2O3含量以及Al2O3百分比、A/S，设定了含钪铝土岩系的命名划分(图5)。从表3中我们不难发现，整体上铝质铁质岩中钪的含量是最高的，这说明Fe是影响钪含量最大的元素，但是铁质岩并不是含Sc最多，这说明少量Al的存在也会促进钪的富集，铁质的铝土岩和铝土矿钪含量几乎差不多，铝土矿与铝土岩含量也差不多，最差的为普通黏土岩，钪含量基本上都在20×10-6以下，不能作为钪开采的有利层段，堆积型铝土矿整体Sc的富集程度以及含量较差于古风化壳沉积型铝土矿。

图5 含钪铝土岩系命名划分Fig. 5 Nomenclature and division of scandium bearing bauxite series

表3 中国主要成铝区钪的含量Table 3 Scandium content in main aluminum forming areas in China

2.5 铝土岩系中钪赋存形式的推测2.5.1 类质同象

肖金凯对黔中铝土矿的赤泥进行研究后认为：赤泥中的Sc主要以类质同象形式分散于铝土矿及其副矿物如金红石、钛铁矿、锐钛矿、锆英石、独居石等中(肖金凯等, 1994，1996)。所以，Sc从暗色矿物角闪石、辉石、黑云母等矿物质被释放出来后，极大可能以类质同象的方式，替换其中的Fe2+、Mg2+等离子。而且，Ni2+、Al3+、Cr3+、Co3+、Sb5+和Te6+已被证明可替代针铁矿结构中的铁原子，并且结合的程度取决于化合价、离子半径、几何形态和成键的性质，这很大程度的为Sc的类质同象针铁矿提供了说服力(Manceau et al., 2000；Schwertmann et al., 2000；Sileo et al., 2004；Mitsunobu et al., 2010；Kashiwabara et al., 2014)。肖军辉在研究川西含钪稀土矿中也发现，钪以类质同象存在于角闪石中(肖军辉等,2018)。事实上，钪与针铁矿和赤铁矿的共生受不同母岩和不同红土风化条件的控制。橄榄岩和角闪岩衍生的蚀变岩以及辉长岩衍生的主要次生铁矿物分别是针铁矿和赤铁矿(Teitler et al., 2019)，针铁矿和赤铁矿的形成也可能受到各种因素的影响，包括水活性、酸碱度和铝铁比(Schwertmann et al., 1983；Tardy et al., 1985；Ulrich, 2019)。

2.5.1.1 与含铁矿物类质同象

图6 全国铝土矿(岩)中Fe与Sc相关性图解(数据来源：表2以及部分内部资料)Fig. 6 Correlation diagram of Fe and Sc in bauxite (rock) in China(Data sources: Table 2 and some internal data)

刘学飞等人在研究河南铝土矿的矿物矿物成因时，发现两种针铁矿，第一类是呈脉状、集合体形式穿插在基质中或者充填在基质空隙中；第二类是呈完好的立方体状存在于一些黏土矿物之中，针铁矿一般情况是呈片状、柱状或针状，出现立方体型的针铁矿，说明可能是黄铁矿后期氧化转变为针铁矿，保存了黄铁矿的原始晶体形态(刘学飞等, 2012)。也有可能是因为钪在取代针铁矿时所导致针铁矿形态出现了改变，如秦海波等人研究发现的那样，Sc取代的针铁矿的针状颗粒比纯针铁矿的小，并且宽长比随着Sc取代的增加而增加(Qin Haibo et al., 2021)。Sc对针铁矿或赤铁矿的优先亲和力是复杂的，可能受到结晶物理化学条件、比表面积和不同前驱矿物等多种因素的影响(Mathieu et al., 2020)。钪的主要来源为含钪高的母岩或者岩浆矿物，经过风化剥蚀，转换为其他形态，之后再吸附到含铁矿物中，富集。各矿区做了二者的相关性，发现Fe的含量与Sc的含量成正相关的。所以，在铝土岩系中，钪极大可能以类质同象的替换了含铁矿物中铁原子的位置。

2.5.1.2 与含铌矿物类质同象

另一方面，从整体上看，Sc与Nb呈现高度的正相关性(见图7)，目前为止共发现了72中独立铌矿物，主要是氧化物和硅酸盐矿物，铌矿物的成因成分也是极其复杂的。在风化过程中，铌矿物理化性质稳定，所以在风化作用后，风化壳上富集了大量含铌矿物，还有部分形成一些盐溶液或者是络合物形式，进入溶液，与Ti、Zr、Al、Si、P及V等共同富集于水解沉积物中，最后在铝土矿形成过程中，由离子态转变为了胶体状态(李启津等, 1986)。

图7 铝土岩系中Nb与Sc相关性图解(数据来源：表2以及部分内部资料)Fig. 7 Correlation diagram of Nb and Sc in bauxite series(Data sources: Table 2 and some internal data)

也就是说，铌在风化过程中倾向于在黏土、红土中富集。petrella等人也提出过关于钪与铌有着一定的关系，在正铁长岩中，钪有着极高程度的富集(Laura Petrella et al., 2014)。除黔中地区之外，大多数地区Sc与Nb都是极强的正相关性。李启津等人在平果铝土矿中发现了钽铌铁矿以及独居石(李启津等,1981)，推断可能Sc的赋存状态与Nb的赋存状态相似，可以以离子的方式吸附于矿物中，也可以通过类质同象的方式，进入含铌矿物。

2.5.1.3 与含钒、铬矿物类质同象

数据表明Sc与V的含量基本上也是属于正相关的。在V含量处于0～200×10-6时，Sc与V呈中等正相关，在V含量大于200×10-6时，属于中低等程度的正相关性(图8)。

图8 铝土岩系中V与Sc相关性图解(数据来源：表2以及部分内部资料)Fig. 8 Correlation diagram of V and Sc in bauxite series(Data sources: Table 2 and some internal data)

钒在铝土矿中的赋存状态一般有两种形式，一种呈钒云母的独立矿物形式存在，另一种则呈类质同象的形式进入绢云母和伊利石等黏土矿物之中(惠博等, 2020)。刘猛等在研究河南铝土矿中含钒情况，发现含钒的主要矿物为硅化物、铝矿物，该矿石硅含量较高，含钒矿物被硅化合物包裹(刘猛等, 2015)。由于Sc与V呈现一定的正相关性，推测有部分Sc元素也是以离子形式存在，呈类质同象的形式吸附分布于蚀变的黏土矿物(绢云母、伊利石、蒙脱石、滑石等)中，这部分Sc可能可以直接浸出。

同样，Sc与Cr整体处于中低的正相关( 图9)。铬元素也是以类质同象存在铝土矿中，Cr以Cr3+与Al3+、Fe3+类质同象替换，可能存在于铝硅酸盐矿物，白云母、长石类矿物，以及一些硅酸盐的高岭石、褐铁矿中(肖喆等, 2019)。法沃尔斯卡娅等(1985)在使用磁选法从北奥涅加铝土矿中分选出含铬矿物时，提出了铬矿物与铁矿物互相紧密共生，这种铁矿物接近磁铁矿。推测Sc与Cr都是以某种方式替换Fe3+，且Cr的存在，有利于Sc的富集。

图9 铝土岩系中Cr与Sc相关性图解(数据来源：表2以及部分内部资料)Fig. 9 Correlation diagram of Cr and Sc in bauxite series(Data sources: Table 2 and some internal data)

2.5.2 离子吸附形式2.5.2.1与含铝矿物吸附

张玉学对黔中九架炉组铝土矿中钪研究后认为：Sc3+在偏碱条件下，首先离开矿物晶格在溶液下沉淀下来，Fe3+、Al3+半径更大沉淀结晶顺序较晚；后期进入沉积盆地后，先吸附在铝土矿的原始物质中，在成岩成矿作用，三水铝石在高压的地下环境中，脱水变质从而向一水硬铝石转变，钪可能类似于稀土元素一样以吸附的形式进入铝土矿，因温压、组分浓度等一系列人为条件的转化，在氧化铝提炼的过程中，钪有明显的富集(张玉学等, 1999)。而且，纯铁质岩的Sc含量并不是最高的，低于铁质黏土岩、铁质铝土矿，所以，推测钪可能与铝矿物吸附。

2.5.2.2 与含铁矿物吸附

Sc主要在风化过程中从含单斜辉石和角闪石等暗色矿物的母岩中释放出来，并首先混入蒙脱石中，然后由针铁矿为主体。秦海波也指出，在碱性环境下，Sc吸附在针铁矿的趋势，随Ph值的增大而增大(Qin Haibo et al.，2021)。而Sc和Fe、Mg常以极性类质同象现象出现，且Sc比较容易置换Fe、Mg。钪与一水硬铝石和勃姆石有关，suss等人提出，Sc可能以ScO(OH)或者以Sc(OH)3的形式，吸附在铝土矿颗粒的表面(Suss A et al., 2018)。同样Chassé等(2017)也证实了针铁矿上吸附物种的存在，在澳大利亚锡尔斯顿—弗莱明顿矿床的红土中，其中约80%的钪吸附在针铁矿上。由于针铁矿是为Sc3+量身定制的宿主，并且可以形成连续的固溶体，因此Sc非常可能在针铁矿中为整合结构(Levard et al., 2018)。

2.5.3 超显微非结构混入物

Sc作为一种类稀土元素，在地质条件下的特殊性，具有了多样性和化学组分多变性，使得Sc具有完全变生、半变生和未变生的现象。所以铝土矿原矿中的Sc很可能既没有全部呈类质同像形式，也没有全部以离子吸附形式存在，很可能还有部分在特殊的理化条件下，以某种形态与黏土或铝土矿物一起固结，当环境发生改变时，这部分Sc由胶体吸附(胶体氧化物)再转变为离子状态或者类质同象状态。焦赞超等人也在华北陆块南缘郁山铝土矿中，发现了非晶质组分(焦赞超等,2015)。

2.6 钪元素的迁移富集机制、规律

钪在地壳中并不特别稀少，但它通常是分散的，不会形成矿床。尽管如此，钪偶尔可以被浓缩形成岩浆、热液或表生矿床。据估计，岩浆矿床约占全球钪资源的90%，其中钪主要赋存于镁铁质—超镁铁质侵入体中的单斜辉石角闪石中(Wang Zhenchao et al., 2021)。其他仅在铁正长岩中发现了高含量的钪，其品位范围为150×10-6至300×10-6(Williams-Jones et al., 2018)，铝土矿中的钪主要源自其源风化母岩中的一些暗色矿物，铝土矿中的Sc含量，很大程度受母岩控制(Chassé et al., 2017; Teitler et al., 2019)，钪在岩浆中含量较低，它与Fe2+、Mg2+的晶体化学性质非常相似，导致它在岩浆中也是非常分散，再加上其地球化学性质的特殊性，基本不形成独立矿物，绝大多数赋存于暗色造岩矿物中，如一些角闪石、辉石中(吕宪俊等, 1992; 刘养杰, 2009; 黄霞光等, 2016; 郭彩莲等, 2020)。但是，王佳媛等人发现，角闪石中钪的含量相对高于辉石，这可能与岩浆结晶分异顺序有关，角闪石相对于辉石结晶顺序靠后，在结晶早期，允许钪进入的晶格相对较多，因此更为分散，所以辉石中也存在钪，含量相对较低。但是在暗色矿物结晶后期，允许钪进入的矿物十分少，总量上钪在结晶后期减少了，但相对含量在残余的岩浆溶液中却变高，出现了在角闪石中的相对富集的现象(王佳媛, 2018)。在地球化学循环中，钪更偏好存在于含镁铁质较高的岩石中，在长石石英质岩石中含量较低，沉积岩中钪的含量通常很低(Rudnick, et al., 2003)。

对于风化壳沉积型含钪铝土岩系来说，铝土矿的形成需要地表岩石的彻底红土化，这就要求气候处于低纬度炎热潮湿的气候，含钪母岩初期经过风化、剥蚀，Sc在这个阶段被释放出来，大量组成铁镁暗色矿物的元素被搬运到沉积盆地，在这个过程中整体处于在酸性环境下，K、Na、Mg、Ca以及Si被分选出去，仅使部分铁铝质留了下来，随后海(湖)水涌入，接受盖层沉积，形成了高铁高硫铝土矿，之后地壳抬升，对之前形成的铝土矿进行改造，沉淀分异，含Fe矿物部分分解，改造，环境中整体pH值上升，环境从酸性逐渐偏向碱性发展，这时Sc以类质同象的方式进入一些含铁矿物，如针铁矿、赤铁矿等，甚至还会进入到黑云母中。这部分Fe与Sc以离子形态，从铝土矿中分选出来，淋滤到含矿层位的底部，受到外界物理化学条件作用的变化，重新富集成矿，形成了铝土矿底部的铁矿层。从而形成了铝土矿中的Sc百分含量低于底层的岩层(图10)。在含矿层位顶部一般形成的铝土岩，铝矿石的品位较差，是由于风化淋滤程度较差，脱硅进行不充分，所以大部分Sc也未流失，除绝大部分进入矿物晶格的，或者被黏土矿物吸附的Sc，仅小部分随流体转移到底部，故而Sc在含矿岩系顶层富集。持续的风化导致了原始剖面上部的铝土矿化，阻止了下部的铝土矿化，从而产生了位于豆状铝土矿下面的高铁化黏土。随后的岩溶再活化导致了现在的岩石结构。高铁化与铁、钪和钒的富集有关(Alfonso et al., 2017)。从而形成了铝土岩系Sc含量，两头高，中间低的现象。铝土岩系中从黏土岩到铝土矿层的变化存在着氧化还原环境的变化，整体来说黏土岩是在Eh相对较低的还原环境，铝土矿是在相对酸性环境下沉积(余文超, 2017)。在酸性环境下的钪被活化，导致发生迁移，在还原环境下，再次结晶以及吸附到其他矿物，进而得以富集。

图10 沉积型铝土矿演化及其离子变化Fig. 10 Evolution and ion change of sedimentary bauxite

在含钪母岩被风化后，大量的K、Na、Ca、Mg、Fe、Al、Si、以及Sc元素被释放出来，随着液态水溶液、固态矿物碎屑颗粒等方式，被运移到沉积盆地中接受沉积，在搬运的过程中，由于各个矿物的性质不同、各个元素的地球化学行为不同，不同程度的进行了筛选分异，由于硅铝质是最后被淋滤出来，铝质只能在高酸、高碱的条件下被淋滤出来，而且很难在正常pH环境下迁移，推测铝质只能以胶体的方式搬运迁移(杜远生等, 2013),在迁移的过程中，随着Fe一起迁移，Sc和Fe呈离子形态到达盆地后，Fe开始生成含铁矿物，如针铁矿、赤铁矿等的过程中，部分Sc以类质同象的方式，进入到这些铁矿物中。部分Sc在与硅铝质搬运到达盆地后，在这些硅铝质形成黏土矿物，以及黏土矿物演化的过程中，极少量Sc以离子形态，类质同象取代Al进入矿物晶格，大部分吸附在黏土矿物之上或者以超显微非结构混入物的形式，形成超显微包裹体(图11)。主体的Sc赋存于中下层，如果地下水位较低，顶部水流经岩系，Fe再次从中部淋滤出来，迁移富集到下部。

堆积型铝土矿它的核心就是对原生铝土矿的改造，原生铝土矿形成后，由于其基底岩性的特殊性，使得原生铝土矿在特殊条件下崩塌、裂解，经过短距离的搬运，重新堆积形成。这就可能导致铝土岩系中富Sc层位发生变化，之前在顶部、中下部、底部的富Sc层，打乱颠倒顺序，分散在整套堆积物中，后期如直接填埋，未经其他作用改造，那么铝土岩系中的钪分布是由于其堆积成因以及方式所控制；如果后期重新经过了淋滤作用，一些酸性的流体流经后，这些分散的钪可能重新被淋滤出来，与Fe一起向下迁移，到适宜的pH条件下，与铁重新组合成为一些铁矿物，并再次富集到含矿岩系的底部。我国堆积型铝土矿主要集中在桂西地区，如平果铝土矿、靖西大甲铝土矿、扶绥东门铝土矿等，Sc含量主要受其物源的控制，整体水平较高。

表4 风化壳类型的铝土岩系平均钪含量与基底岩性关系Table 4 Relationship between average scandium content of bauxite series of weathering crust type and basement lithology

母岩的类型极大程度的影响铝土岩系中Sc含量，但基底岩系的透水性也有很大关系，渝南南川洪官渡的铝土矿基底岩性为页岩，黔北瓦厂坪铝土矿部分地区为黄龙组灰岩。二者时代皆为中二叠统，但是页岩为基底的铝土岩系整体上大于灰岩。总的来说，风化壳类型的铝土矿中，基底为岩浆岩(含暗色矿物)>致密沉积岩(含暗色矿物的泥页岩)>以破坏化学沉积岩(如灰岩在酸性环境下被淋滤形成喀斯特型通道)，它的透水性越好，其Sc可能被淋滤流失的越多，导致看含量减少，灰岩在酸性环境下易被破坏，且钪在酸性环境下易被淋滤带走，灰岩中钪含量低于其他岩系，一部分原因与它的透水性密切相关。其他岩性，基于它们的透水性较差，钪得以富集保留。

3 问题与展望

通过本次研究总结，发现铝土岩系确实可以成为中国乃至世界开发利用钪的前景资源，本文仅对铝土岩系中的钪做了简单的总结和推测，钪在铝土岩系中不同层位的含量分布有了最基本的概括，但是具体的赋存形式尚不明确，前人仅是在实验室中，通过控制变量，研究了Sc在不同条件下，在针铁矿上的吸附程度以及类质同象取代程度，实际的铝土矿中的钪是否也是同样的形式，依旧有待研究。对于其他相关的元素，目前只是找到了其矿物的存在，但并未在这些矿物中有发现钪的报道，后续可通过研究铝土岩系中含铁、铌、钒、铬矿物是否存在钪，通过其他元素的矿物组成来对比推测钪的赋存形式，具体仍需要通过其他方式手段进行研究，如扫描电镜、电子探针、质谱色谱等，进而确定钪的赋存形式。钪在铝土矿形过程中的迁移富集机制，依旧没有研究透彻，后续可以继续从物质来源、沉积环境。演化过程、矿物组成等角度，深入研究。此外，我国主要以沉积型、堆积型铝土矿为主，红土型铝土矿较少，但是从全球来看，红土型铝土矿其储量是巨大的，国内外已有学者对红土型铝土矿展开研究，部分学者也开始讨论红土型铝土矿中的钪元素了，如果在后续研究中，国内研究者能够率先掌握红土型铝土矿及其顶底岩系中钪的赋存形式、层位分布以及提取工艺，那么对于整个世界钪资源格局影响将会是决定性的。

我国拥有大量铝土资源，赤泥是氧化铝生产中产生的碱性固体废物，它富集了铝土矿矿石中大于80%的钪(Klauber et al., 2011; Nguyen et al., 2016)，赤泥主要含有Fe、Si、Ca、Al、Ti、Na、K 等元素，此外还含少量的V、Ga、Cr、Zr、Nb、Ta、Th、Sc等稀土元素。每年全球赤泥的产量约为1.2亿t，赤泥大量堆存不但造成土地资源浪费、环境污染，而且亦是其他金属资源的浪费(Onghena et al., 2017; 顾振华等, 2020)。要实现工业化，关键在于能否找到一种经济、节能和环保的工艺(王爱平等, 2014)。目前的提取钪方法只是针对赤泥来说的，但是本次研究发现，大多数的钪并不是在铝土矿中，而是在铝土矿顶部的黏土岩和中部底部的铁质铝土岩、铁质黏土岩中。所以，如何将铝土岩系其他层位中的钪提取出来，采用什么方法，使用什么溶剂应该着重研究。找到一种低成本、高效益的钪提取法，是后续开展工作的另一个重要目标。

4 结论

(1)全国铝土矿含矿岩系Sc含量变化极不均匀，钪的含量与母岩有着较强的继承性，滇东南—桂西成铝区的Sc含量最高。

(2)底部的含铁质岩类Sc含量较高，但纯铁质岩的Sc含量并不是最高的，充分反映了Sc的富集与Fe有很大的关系，但是Al的存在也影响着Sc含量。

(3)Sc在铝土岩系中与Fe、Cr、V正相关，主要赋存形式可能为吸附和类质同象替换，存在于针铁矿、赤铁矿等含Fe矿物中，其次为超显微非结构混入物。

(4)含Sc铝土岩系是在海陆交互相沉积，氧化还原环境交替出现，前期以酸性环境为主，Sc从母岩中淋滤出来，后期以碱性环境为主，Sc富集赋存到其他矿物之中，气候要求处于一种高温、潮湿环境，地下水位的变化通过影响铁矿的层位从而带动富Sc层位的变化。

致谢：感谢评审专家对论文中的不足之处提出宝贵建议，以及同门师兄师姐在写作中的帮助，在此表示衷心的感谢！

参 考 文 献／References

(The literature whose publishing year followed by a “&” is in Chinese with English abstract; The literature whose publishing year followed by a “#” is in Chinese without English abstract)

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