北京市居民膳食大米无机砷的暴露评估

曹 琦， 曹素珍， 康艺瑾， 秦 宁， 段小丽

北京科技大学能源与环境工程学院, 北京 100083

最新全球疾病负担研究[1]显示，饮食暴露成为我国人群死亡和疾病的第三危险因素，较2009年风险增加15.3%. 近年来，由于大米污染等带来的食品安全问题引起了社会大众的广泛关注. 根据联合国粮农组织(FAO)统计，中国是世界水稻播种面积第二位、稻谷产量第一位的国家. 大米是中国人群食用量最高的主食，人群大米制品摄入率约98.9%[2]. 因此，了解人群的大米消费习惯，识别大米污染水平，对于防治大米污染带来的食品安全问题具有重要作用.

近年来，受“镉大米”事件的影响，对于大米污染物的研究多集中于镉、铬等有毒有害重金属[3-6]. 相比而言，对大米中砷(As)的研究较少. 我国针对大米无机砷(iAs)的研究[7-9]显示，大米iAs含量范围为ND(未检出)～206 μg/kg，平均含量为58.4 μg/kg，约1%的样品iAs含量超过我国规定的最大污染水平(MCLs)(150 μg/kg)[10]. 已有研究[11]中云南省大米As含量超标率仅为0.50%. 然而，近年来世界各地大米中总砷(tAs)和iAs含量均呈升高趋势[12-15]，我国土壤As污染问题随着大量含As化肥农药的施用逐渐加重，表层土壤tAs含量平均值为11.2 mg/kg[16]，约为世界平均水平(6 mg/kg)的2倍. As是一种在自然界中广泛存在且毒性很强的类金属元素[17]，被世界卫生组织国际癌症研究机构列为Ⅰ类致癌物. 环境中As可以通过消化道和呼吸道进入人体，之后被肠胃道、肺和肾吸收，散布在身体组织和体液中，从而对人体产生毒害作用[18]. 流行病学研究[19]发现，iAs慢性暴露可引起皮肤受损、神经系统受损、高血压、周围血管疾病、心血管疾病、呼吸系统疾病、糖尿病、恶性肿瘤(包括皮肤癌)等一系列健康问题. 国际癌症研究机构(IARC)提出，As能导致人类患膀胱癌、肺癌和皮肤癌[20]. 此外，相比于其他作物，水稻由于其组织特异性更易于富集As[11]；且对于亚洲人群，特别是中国人群，大米是人群As摄入的最大来源. 目前，对于大米As污染特征及人群暴露的研究仍处于发展阶段，已有的大米As污染及人群暴露相关研究多集中于水稻-土壤体系As的迁移转化[21]、大米中不同形态的As含量[22-23]以及基于参考暴露参数的人群大米As暴露评估[24-25]，而不同种类大米中As的污染特征，大米中毒性更强的iAs水平，以及人群实际的大米摄入特征和大米As的暴露量均缺乏详实的数据. 已有大米As的相关研究[17-18,26-27]中，主要将大米种类分为精米和糙米. 然而，基于大米种类的准确分类，开展大米As污染调查和大米As暴露评估，有助于更好地了解摄入大米As对健康的危害，为大米As污染控制提供信息.

因此，开展人群大米摄入行为模式调查，分析人群膳食中大米As的污染特征，精细化地评估人群大米As暴露特征，可为有针对性地制定大米As暴露健康风险防范措施提供科学依据. 该研究以北京市为代表地区，通过电子问卷获取居民大米消费行为模式信息；同时系统采集北京市居民最常消费的大米种类，利用高效液相色谱-电感耦合等离子体质谱(HPLC-ICP-MS)法分析不同种类大米中iAs的污染水平；结合人群大米As暴露行为模式特征及不同种类大米中As的污染特征，采用加权平均的方法获取人群对大米的实际暴露浓度以精细化地评估北京市人群经大米膳食的As暴露量，以期为大米As污染防治、食品安全防控提供基础数据和依据.

1 材料与方法

1.1 研究地点

北京市作为我国的首都，是全国政治、经济、文化和教育的中心. 北京市作为我国典型的特大城市，信息发达及物流通畅使北京市居民消费的大米品类丰富齐全，第六次全国人口普查结果显示，北京市的外来常住人口占比高达35.9%，且这一比例呈增长趋势[27]. 人口的集中性及广源性使北京市居民的膳食多样化程度较高. 2020年一项有关北京市大米As的研究[24]表明，北京市大米As含量虽未超标，但居民摄食大米As的致癌现象需引起高度重视. 选择北京市为典型地区开展人群大米膳食行为特征及大米As的暴露特征研究，以期为提供居民大米As暴露水平和评估大米As对人体健康的危害提供参考.

1.2 大米暴露行为模式问卷调查

为获取北京市居民的基本信息及大米暴露行为模式信息，该研究在预调查的基础上形成人群大米暴露行为模式电子调查问卷. 通过问卷的在线调查，获取居民的性别、年龄、体重等基本信息和消费的大米种类、大米摄入量、大米烹饪方式等有关暴露行为的信息. 预调查和在线调查中进行了严格的质量控制，调查前对招募的志愿调查员进行专业培训，调查时采用电子问卷方式，调查员分布在北京市16个区进行宣传，调查完成后将结果进行统计，运用SPSS软件剔除异常值的方法[28]，针对问卷异常值、缺失值进行电话回访或剔除处理，其中，大米制品的设置参考了大米类研究[10]中的大米制品以及基于预调查中人群选择度较高的大米制品. 采用与人口比例规模成比例的抽样方法，并考虑各区的行政区划特征，权衡人口规模和各行政区的功能，在每个区选择4～5个采样点. 根据最小样本量计算模型〔见式(1)〕[29]，并基于预调查结果计算得到问卷调查的最小样本量为110份. 此次调查共获得119份问卷，剔除逻辑错误、信息不完整等无效问卷后，获得有效电子问卷115份，均匀分布在北京市各区. 为保证问卷调查结果的准确性，对50%的问卷进行了电话回访，回访成功率为100%，问卷中关键问题的有效性在99%以上.

(1)

式中：N为最小样本量，无量纲；Uα/2为显著性水平为95%时相应的标准正态差，即1.96；σ为调查暴露参数的标准差，通过开展居民大米As暴露的行为模式问卷预调查获得，由问卷计算得73；δ为允许误差，基于预调查结果，取14；deff为设计效应值，取1；p为失访率，基于预调查结果，取5%.

1.3 大米样品采集

在问卷调查的基础上，对居民食用各类大米的频率、摄入量等消费特征进行分析，识别居民主要的大米购买方式、主要消费的大米种类、大米的产地及来源等信息，确定了大米样品的多样性和来源比例. 根据北京市行政区划及人口分布特征，采用多阶段分层随机抽样方法，最终在北京市16个区各设置1～3家(共42家)具有代表性的超市和市场以及电子商务平台系统采集了不同种类的160份大米样品，以期更全面、更真实地反映北京市居民大米消费的特点. 最终，该研究采集的大米样品包括4类——粳米(98份)、籼米(17份)、糯米(34份)和糙米(11份).

采样过程中，取50 g大米样品装于洁净的聚乙烯食品包装袋中，密封贴好标签后，常温运输至实验室，并尽快完成前处理分析. 进行大米样品的质量控制，设置10%的全程序空白并采集10%的大米平行样，运输至实验室一同处理.

1.4 大米iAs的前处理分析

将大米样品冷冻干燥48 h后，研磨成细粉，在4 ℃下储存待处理. 取 1.00 g冻干的大米粉样品加入20 mL 0.15 mol/L的HNO3提取液，90 ℃提取2.5 h后，收集提取液. 将提取液离心(8 000 g)并使用0.45 mm膜过滤器过滤后，用阴离子交换柱(柱长度250 mm，柱内径4 mm)进行过滤提取，过滤液进行适当稀释后定容至50 mL，注入LC-ICP-MS(美国PerkinElmer，NexION 2000型)自动进样器进行iAs含量的测定.

为保证精密度和准确度，在整个过程中进行了质量控制和质量保证. 采用国家标准化管理局标准物质GBW(E)100349进行前处理过程的质量控制；同时，该研究在每批前处理中设置1个试剂空白，设置2～3个平行处理样，并设1份大米标准物质进行同步.

1.5 大米膳食的生熟重转换

为更真实地反映居民大米消费行为和暴露特征，更精细地反映大米烹饪过程中水体As对大米As污染的影响，该研究根据人群大米膳食习惯特征，实验室模拟烹饪过程以评估大米膳食中生熟重转换. 该研究的人群大米暴露行为模式问卷调查显示，约88%的人选择使用电饭锅蒸米饭或煮粥，超过50%的人蒸米饭采用1∶3的米水体积比，煮粥采用1∶5的米水体积比. 因此，该研究设置大米生熟重转换试验中，米饭和大米粥制作过程的米水体积比分别为1∶3和1∶5，并选择电饭锅为烹饪工具. 模拟过程中，为避免其他因素的影响，选择蒸馏水作为试验用水. 用烧杯准确称量250 mL大米，并称量大米质量(m1)，量取750 mL蒸馏水，将大米和蒸馏水放入电饭锅中蒸，蒸熟后称量米质量(m2)，m1/m2为大米与米饭的生熟转化因子；以相同的试验条件，用烧杯准确称量250 mL大米，并称量大米质量(m3)，量取 1 250 mL蒸馏水，将大米和蒸馏水放入电饭锅中煮，煮熟后称量米质量(m4)，m3/m4为大米与大米粥的生熟转化因子.

1.6 暴露评估

该研究采用美国环境保护局(US EPA)推荐的暴露评价模型对北京市居民大米摄入途径的As暴露量进行评价，计算公式[30]：

ADD=lngR×C×ED×EF/(BW×AT)

(2)

式中：ADD为大米As经口摄入的暴露剂量，μg/(kg·d)；C为大米中As的浓度，mg/kg；IngR为大米摄入量，g/d；ED为暴露持续时间，a；EF为暴露频次，d/a；BW为体重，kg；AT为终生暴露时间，d.

该研究中大米的摄入量(IngR)参数和体重(BW)参数基于该研究的行为模式问卷调查获取，2个参数的数据均呈正态分布，故取算术平均值. 其中，体重范围为40～108 kg，标准差为12.39 kg；摄入量范围为0～391.56 g/d，标准差为75.26 g/d；暴露持续时间(ED)、暴露频次(EF)和终生暴露时间(AT)参数基于中国人群环境暴露行为模式调查[26]获取，各相关参数的详细取值见表1.

人群大米暴露行为模式调查结果表明，多数居民存在食用多种类大米的消费行为. 因此，为了更加精准地评估居民食用大米对As的暴露量，该研究综合考虑居民的日常大米消费行为模式，结合每种大米As的污染特征，对居民日均大米As暴露量进行加权评估. 由于特定观察期内居民的大米摄入量较为平稳，故通过对不同种类大米As浓度的加权来开展大米As经口的加权暴露评估，不同种类大米As的加权浓度计算公式：

表1 北京市居民大米As暴露评价相关参数

(3)

式中：C′为大米中As的加权浓度，mg/kg；Ci为i种类大米As的浓度，mg/kg；ηi为居民使用i种类大米占所有膳食大米的权重，无量纲.

1.7 数据分析

使用Microsoft Excel和SPSS 20.0软件对所有数据进行统计分析，并检验分布特征进行描述性分析. 采用单方差分析(ANOVA)和显著性检验方法分别进行大米As的差异性分析和相关性分析. 为分析居民大米As暴露精细化评估过程的不确定度，该研究使用Crystal Ball 16.0软件对北京市男性居民大米As的暴露量进行蒙特卡罗模拟，根据大米中As浓度、体重及大米摄入量3个因素的分布特征模拟运算 10 000次. 该研究使用Origin 2018软件中蒙特卡洛模拟值进行平均日暴露剂量的绘图.

2 结果与讨论

2.1 大米暴露行为模式特征

为了更准确和真实地评估居民大米As的暴露量，该研究在调查居民大米食用习惯和大米摄入量常规性信息的基础上增加了对居民大米消费种类、大米消费来源详细信息的调查；同时该研究进行了大米膳食生熟重转换，米饭、大米粥的生熟转化系数分别为0.491、0.267，以期能获得精细化的人群大米As暴露量.

2.1.1大米消费种类

根据问卷调查结果，按照不同大米种类对居民的大米消费种类进行分析，发现82.80%的居民选择吃粳米，14.10%的居民选择吃籼米，1.76%的居民选择吃糯米，1.34%的居民选择吃糙米〔见图1(a)〕. 结果表明，粳米是北京市居民消费量最高的大米种类，糙米是消费量最低的大米种类. 我国大米消费研究[27]表明，北方地区居民偏好消费粳米，食用粳米的最主要原因是居民的消费习惯.

2.1.2大米消费来源

从居民消费大米的来源来看，74.47%的大米来自东北地区，11.70%的大米来自华北地区，9.58%的大米来自长江地区，4.26%的大米来自东南亚进口〔见图1(b)〕. 在大米购买方式上，86.16%的大米购自超市或农贸市场等市售方式，9.40%的大米来源于网购，4.44%的大米购于其他方式〔见图1(c)〕. 结果表明，北京市居民消费的大米主要来自东北地区，日常食用大米主要通过市售获得.

2.1.3大米食用习惯

北京市居民大米消费行为模式问卷调查结果显示，居民食用大米类制品的主要形式有米饭、大米粥、炒米饭、大米粉以及其他米制品类，各种米制品的消费比例如图1(d)所示. 居民每日大米摄入量中，米饭占各类米制品消费量的75.66%，大米粥、炒米饭、大米粉、其他米制品占比分别为11.03%、6.37%、0.80%、6.14%. 米饭和大米粥是北京市居民摄入量最高的米制品. 针对全国大米产区开展的一项研究[32]也表明，米饭是居民消费大米的最主要方式.

图1 北京市居民大米消费种类、消费来源和食用习惯

2.1.4大米摄入量

表2中列出了全体居民对各种类大米摄入量的平均值和百分位值以及不同分组下居民对各种类大米摄入量的平均值. 由表2可见，北京市居民日均大米摄入量为91.19 g，范围为0～391.56 g. 其中，居民对粳米的日均摄入量最高，对糙米的摄入量最低，平均值分别为75.50和1.22 g. 从不同性别来看，Mann-Whitney U检验发现男性的大米日均摄入量(116.15 g)显著高于女性(75.13 g)(p<0.05)，与一项针对中国居民谷类及薯类消费现状分析的研究结论[2]相似. 男性大米摄入量高于女性，其原因可能与男性的新陈代谢率高于女性，男性所需的能量较多有关. 从不同年龄组来看，45～55岁人群的米饭消费量高于其他人群，但无统计学差异，这一结果可能与当今社会发展迅速，食物极大丰盛，主食的选择较多有关，青年人更热衷多样化的食物选择，而45～55岁的人群相对偏好传统的大米摄食，故该年龄段人群大米摄食量最高.

表2 北京市居民不同种类大米的日均摄入量

问卷调查中涉及到居民大米消费的相关信息，如大米种类、大米摄入量以及不同种类大米制品(大米饭大米粥、炒米饭、大米粉、其他大米制品)的日常消费频率和消费量. 在此基础上，根据大米制品与生米之间的质量换算系数，计算出人群对每种大米的日均消费干质量，米饭、大米粥、炒米饭、大米粉、其他米制品分别为68.99、10.06、5.81、0.73、5.60 g. 在此基础上，结合每种大米中As的污染水平，评估居民经大米摄入途径对As的日均暴露量.

2.2 大米中iAs浓度

不同种类大米iAs含量存在差异. 北京市居民消费的大米中iAs含量大小顺序为粳米(0.063 mg/kg)>糙米(0.058 mg/kg)>糯米(0.057 mg/kg)>籼米(0.053 mg/kg). 总体上，北京市居民消费的大米中iAs的平均含量为0.060 mg/kg，根据国家《食品安全标准 食品中污染物限量》(GB 2762—2017)中规定的大米中iAs的限量值(0.2 mg/kg)，北京市居民食用的大米中iAs污染尚不严峻.

2007年北京市开展的大米tAs含量研究[33]显示，北京市大米tAs平均值为0.097 mg/kg，按大米中约80%的tAs是iAs[34]，高于笔者所得iAs含量，这可能与iAs的占比存在不确定性相关，也可能由近些年北京市大米As含量降低导致. 在黑龙江省进行的大米As研究[35]发现，糙米、精米类iAs含量平均值分别为0.0327、0.032 mg/kg，均低于笔者研究结果，这可能与不同产地的大米污染情况不同有关. 研究[23]表明，昆明市大米iAs平均浓度为0.058 mg/kg，与笔者研究中大米iAs平均浓度相近.

大米种类影响大米对As的吸收性[11,36]和积累能力[37]，不同种类大米对潜在有毒元素的吸收和运输能力差异较大，故不同种类大米As含量存在差异. 李志航等[38-39]通过m-XRF测试大米横截面中的As元素发现，As在胚乳中均匀分布，并在胚乳中积累，而不同种类的大米胚乳结构存在差异，这在一定程度上解释了不同种类的大米As含量差异的原因. 而糙米由于保留了糊粉层和胚芽[39]，As积累量偏高. 不同地区主要种植的大米种类不同，南方多种籼米和糯米，北方多种粳米，因此不同大米种类也受到相应种植地区的土壤环境影响. 由于工业发展和随意使用有机农药造成的环境污染加剧，部分农业种植或养殖区土壤和水体中As的污染逐渐加剧[40-42]. 因此，土壤污染较重的地区大米As的累积量较高. 生态环境部、自然资源部发布的《全国土壤污染状况调查公报》中指出，从污染分布来看，长三角、东北老工业基地等地区土壤污染问题较为突出，东北地区生产的粳米As含量较高可能与该地区土壤污染较重相关.

此外，Schoof等[43]发现大米的iAs浓度高于多数食物，与其他食物相比，食用大米可能会导致摄入更多的iAs. 因此，为了控制人群对As的暴露量，应均衡膳食合理摄入大米或采取严格的大米As污染控制措施.

2.3 大米iAs的暴露

由于As的健康风险主要来源于毒性最高的iAs，因此该研究基于大米中iAs的分布水平开展北京市居民大米As的暴露量评估. 结合北京市居民不同种类大米的日均消费特征，以及不同种类大米中iAs的污染特征，年龄段分组参考《中国人群暴露参数手册 成人卷》[31]，结合该研究调查者的年龄段分布及各年龄段人群数量，为保证各年龄段分组的代表性和连贯性，每个组距人数选取大于20人.

结果显示，男性的大米As暴露量〔0.13 μg/(kg·d)〕高于女性〔0.11 μg/(kg·d)〕，可能与男性的大米摄食量高相关，与其他研究结果[11,43-44]一致. 从不同年龄段人群来看，35～44岁人群的大米As暴露量为0.01 μg/(kg·d)，远低于18～24岁人群大米暴露量〔0.12 μg/(kg·d)〕和45～55岁人群大米暴露量〔0.15 μg/(kg·d)〕. 研究[11]表明，不同年龄段人群的大米As暴露可能存在较大差异，这与该年龄段人群对大米种类的选择、大米的摄入量等有关. 该研究中35～44岁人群多选择吃含As浓度较低的籼米，且大米摄入量偏低，这在一定程度上解释了35～44岁人群大米As暴露量相对较低的现象. 此外，该研究发现44～55岁人群大米As的暴露量相对较高，结合该年龄段人群的大米消费行为，推测可能与该年龄段人群多选择吃含As浓度较高的粳米，且摄食量较高有关.

2.4 大米iAs的精细化暴露评估

该研究以男性居民大米As的暴露量为例，开展基于大米暴露行为模式和大米污染特征的加权和非加权暴露评估研究，以分析精细化暴露评估对评估居民大米As暴露健康风险的影响. 其中，精细化暴露评估综合考虑居民对每种大米的实际消费量以及每种大米的As污染水平，非精细化暴露评估分别基于不同种类大米的平均As污染水平，基于居民消费率(82.8%)最高和摄入量(75.50 g/d)最高的粳米的平均As污染水平来开展. 不同评估方法下男性居民大米As的暴露量如图2所示.

注： 方法一为采用实际食用大米品种加权后的As浓度进行计算；方法二为采用粳米As浓度进行计算；方法三为采用四类大米平均As浓度进行计算.

由图2可见，在对北京市男性居民进行大米As暴露评估时，使用方法二(采用粳米As浓度计算)、方法三(采用四类大米平均As浓度计算)进行暴露量评估的结果，分别比方法一(采用实际食用大米品种加权后As浓度计算)低0.23和0.32倍. 由此可见，在未考虑居民实际暴露行为模式下开展的As暴露量评估可能存在一定的偏差及不确定性. 兰州市儿童饮用水重金属暴露精细化评估研究[45]显示，将人体用水暴露等同于饮水暴露或饮用水综合暴露会低估人体As的真实暴露水平，该思路和结论与笔者的研究思路和结果相符. 因此在大米As的综合暴露评估中，应结合居民大米的实际暴露情况，开展精细化暴露评估，如受条件限制无法开展精细化暴露评估，在一定程度上可参考粳米As暴露量来反映大米As综合暴露量，以降低结果的不确定性. 如将居民实际摄入大米As含量等同于四类大米As含量平均值或粳米As含量，可能会低估居民大米As的真实暴露水平，导致在大米As健康风险管理中出现“欠保护”的现象，不利于管理决策的实施. 因此，在暴露评估及健康风险评估中，建议开展精细化暴露评估以反映人群实际的暴露水平，以更加科学更加精准地为健康风险防范提供依据.

美国有毒物质和疾病登记处(Agency of Toxicology and Disease Registry, ATSDR)推荐每日摄入iAs的最低风险水平(MRL)为0.3～20 μg/(kg·d)，美国环境保护局(US EPA)的iAs参考剂量(RfD)为0.3 μg/(kg·d)[46]，笔者研究中居民每日摄入大米中iAs的量为0.12 μg/(kg·d)，低于美国环境保护局的iAs参考剂量，为美国有毒物质和疾病登记处推荐每日摄入iAs的最低风险水平的57.5%，故北京市居民大米As平均暴露量处于可接受水平.

该研究在评估居民As暴露时未考虑大米As的生物可接受性，以及大米淘洗烹煮过程中As含量变化等影响因素. 有研究[47]运用beta分布分析大米中iAs生物可接受性的平均值为65.7%，故笔者研究在不考虑大米As生物可接受性的情况下存在高估人群大米As暴露量的可能性. 水对蒸煮大米中As的富集或稀释起重要作用，已有研究[48-50]表明，在大米的冲洗过程中As的去除率在13%～30%之间. 洗涤和蒸煮可有效去除大米中部分iAs，但只有糙米和印度香米(一种籼米)中iAs的去除率较高，洗涤和蒸煮时较高的水米比有助于去除大米中的As，因此居民可适量增加大米淘洗次数和蒸煮大米时的水米比来更多地去除大米中的As. 研究[51-52]发现，饮用水是人体As暴露的主要来源，但对于大量食用大米的人来说，在某些情况下暴露于大米的As剂量超过了饮用水，为更大限度地减少As暴露风险，鼓励居民均衡饮食，适量摄入大米. 研究[52]表明，饮用水和大米中的As含量对tAs暴露的影响相较于烹饪因素更显著，因此降低居民As暴露风险的根本是通过治理土壤、水污染等多途径降低饮用水和大米中的As含量.

2.5 不确定性分析

该研究被调查人员的选择具有随机性，由于居民的饮食习惯、生理体质特征等的差异，通过问卷调查获取的暴露参数不一定完全适用于本地区居民，可能导致暴露评估结果的偏差；该研究中大米样品的采集和实验室分析处理过程虽然严格参照国家标准执行，但仍存在不可控的干扰因素，使得测量的As浓度可能存在偏差；该研究参考的暴露评估模型和人群样本抽样过程本身也存在一定不确定性.

为评估人群大米As暴露的不确定性，该研究以北京市男性居民为例，将居民的日均大米摄入量、人群体重及大米中As的污染特征视为关键的不确定因子，根据SPSS正态分布检验，各因子的分布特征均可视为正态分布，利用Crystal ball 16.0软件进行蒙特卡罗模拟，模型运行 10 000 次迭代，模拟北京市男性居民大米iAs的日均暴露剂量(ADD)，以分析该研究居民大米As暴露评估中存在的不确定性.

由图3可见，北京市男性居民大米As暴露量的平均值〔0.13 μg/(kg·d)〕与基于蒙特卡洛模型模拟的预测值〔平均值为0.14 μg/(kg·d)，中位数为0.12 μg/(kg·d)〕相近，说明笔者研究中北京市居民大米As暴露评估结果偏差较小，北京市居民大米As暴露量确实处于可接受的范围. 敏感性分析表明，影响大米As暴露的3个因素中，大米摄入量的影响占比为57.2%，高于iAs浓度的影响占比(38.6%)和体重的影响占比(4.2%)，说明大米摄入量是居民大米As暴露最关键的影响因素.

图3 基于蒙特卡洛模型模拟的北京市男性居民大米iAs暴露剂量

虽然该研究开展的北京市人群大米As暴露的精细化评估较科学地反映了人群大米As的暴露特征，但该研究仍存在一定的局限性. 此次在线调查问卷在前期预调查的基础上，将绝大多数居民消费的绝大多数大米种类纳入问卷中，但由于大米产品种类繁多，尚有一部分小众大米种类未进行调查；此外，该研究开展的人群大米暴露行为模式问卷调查虽满足最小样本量的要求，但问卷数量仍有限，在代表北京市不同职业人群或不同年龄段人群的大米暴露行为特征上可能存在一定的局限性.

3 结论

a) 北京市居民食用的四种大米iAs的平均浓度为0.060 mg/kg，低于国家标准中大米As污染限值(0.2 mg/kg). 其中，粳米的iAs含量最高，平均值为0.063 mg/kg，籼米的iAs含量最低，平均值为0.05 mg/kg.

b) 北京市居民日均大米摄入量为91.19 g，范围为0.00～391.56 g. 其中，男性居民日均大米摄入量为116.15 g，高于女性居民；45～55岁人群大米日均摄入量为129.27 g，高于18～34岁和35～44岁年龄段人群.

c) 基于居民对每种大米的实际消费量和每种大米的As污染水平加权计算的iAs精细化暴露量为0.12 μg/(kg·d)，是非加权评估暴露量的1.23～1.32倍. 因此，建议在开展人群大米As暴露及健康风险评估时，结合居民实际的膳食行为特征及实际消费大米的污染水平进行.

d) 北京市居民大米As的暴露量为0.12 μg/(kg·d)，是美国有毒物质和疾病登记处推荐的每日摄入iAs的最低风险水平(MRL)最高限值的57.5%，且低于美国环境保护局(US EPA)的iAs参考剂量(RfD)〔0.3 μg/(kg·d)〕，说明北京市居民大米As暴露的健康风险处于可接受水平.