基于CEMS(连续排放监测系统)监测数据的火电厂SO2达标判定方法研究

王彦琦， 周 舟， 王宗爽， 周羽化， 雷 晶， 郭 敏， 谭玉菲， 张 虞， 武雪芳

中国环境科学研究院环境标准研究所， 北京 100012

固定源大气污染物排放的达标判定是指采用规定的监测分析方法对排放烟气进行监测，获得污染物排放浓度等数据来判定企业的排污行为是否符合排放标准[1]，其中监测分析方法主要包括手工监测方法和连续排放监测系统(Continuous Emissions Monitoring System，CEMS)监测方法两类. 手工监测方法作为污染物排放监测的基准方法具有准确性高的优点，但需要监测人员在现场开展工作，通常需要耗费大量的人力和物力，存在条件艰苦、操作繁琐、工作量大等困难，且难以实现大气污染物排放的长时间连续监测. 采用CEMS进行监测具有人力和物力耗费少，并具有可实现对污染物排放进行连续监测的优势[2-3]. 此外，受燃料、生产和污染治理装置运行工况等因素影响[4]，固定源大气污染物排放通常随时间呈波动变化[5-6]，且波动幅度在某些情况下可能较大[7]，采用CEMS进行监测更能实时反映企业的大气污染物排放和达标状况. 目前，我国固定源大气污染物排放标准中的达标判定方法多基于手工监测，以小时浓度数据为基础制订排放限值. 随着我国生态环境监管需求的不断提高[8-9]，以及CEMS技术的逐步成熟[10]及其在重点固定大气污染源的快速普及[11]，非常有必要在目前达标判定方法的基础上，研究制订基于CEMS监测数据的达标判定方法，既有利于提升标准的科学性[12]，使污染物排放限值宽严适度，也有利于企业根据大气污染物实时排放情况及时调整生产工艺和污染控制装置，使其保持在最佳运行状态，进而使大气污染物排放得到精准的控制[13-14].

火电厂作为重点大气污染源[15-17]，其大气污染物排放控制对于改善我国环境空气质量具有重要意义[18-22]. 目前，安装CEMS的火电机组已覆盖我国96%～98%的火电装机容量[23]. 当前对火电厂大气污染物排放标准的相关研究主要着眼于国内外排放标准内容的总结和比较[24-25]. 盛青等[25]对比分析了中国、美国与欧盟现行燃煤电厂排放标准和控制技术水平，提出了科学制订我国燃煤电厂大气污染物排放标准的建议；徐振等[1]对比了中国、欧盟和美国相关排放标准的达标判定方法后发现，直接采用欧盟、美国达标判定方法使某省火电厂达标机组的比例有所提升. 关于火电厂CEMS监测数据的研究主要着眼于排放浓度的变化特征分析[26-29]，对其统计规律及达标判定方法的研究较少. 张英杰等[27]利用江苏省大型固定燃煤源CEMS监测数据，分析其主要污染物的总排放量和月变化特征；马北玲等[29]通过大型燃煤火电机组的CEMS监测数据研究了主要污染物浓度和排放量随时间变化的规律，反映了大气污染治理政策体系的整体演进特征和控制效果. 国外标准中对安装CEMS的火电厂等固定源的大气污染物排放已有成熟的达标判定方法. 欧盟《工业排放综合污染预防与控制指令》(2010/75/EU)[30]对不同时段大气污染物排放浓度进行规定：在1个日历年内，有效月均浓度不得超过排放限值，有效日均浓度不得超过排放限值的1.1倍，一年中95%的有效小时浓度不得超过排放限值的2倍. 美国新源性能标准(New Source Performance Standard，NSPS)规定污染物排放浓度的30 d滑动平均值不得超过排放限值[31]. 我国大气污染物排放标准以监管污染物小时浓度为主，制定了污染物小时浓度限值，但还需明确中长时段排放限值的达标判定方法.

因此，该研究立足于我国重点大气排放源多已安装CEMS的现实和管理需求，以我国2015年火电机组SO2的CEMS监测数据为研究对象，分析其统计分布，研究小时浓度、日均浓度和月均浓度限值之间的统计关系，探索建立我国大气污染物排放标准中基于CEMS监测的达标判定方法，并与欧盟达标判定方法进行对比，具有一定创新性，以期适应新阶段生态环境管理的需求.

1 研究方法

1.1 数据筛选

2015年12月我国发布了《全面实施燃煤电厂超低排放和节能改造工作方案》，该方案大幅降低了SO2排放限值，在该方案发布前我国部分沿海省份已提前试行，但其他省份仍执行《火电厂大气污染物排放标准》(GB 13223—2011). 为使达标判定方法既适用于执行GB 13223—2011的火电机组，也适用于执行超低排放要求的火电机组，特选取具有2015年全年CEMS监测数据的、分布于我国30个省(自治区、直辖市)的363台火电机组开展研究，其中包括54台特大型机组(600 MW及以上)、160台大型机组(300～600 MW)、102台中型机组(50～300 MW)和47台小型机组(50 MW及以下). 为保证研究数据的真实性和可靠性，对原始数据不做过多的修约，参照《固定污染源烟气(SO2、NOx、颗粒物)排放连续监测系统技术要求及检测方法》(HJ 76—2017)中的数据采集记录存储要求，以及欧盟2010/75/EU指令中的有效数据规定进行筛选，具体筛选步骤有以下几步.

a)考虑到存在CEMS系统故障、火电机组脱硫设备故障与锅炉启停机等非正常运行工况的情形，在达标判定研究中对包含数据有效性判断标记的机组，按照标记删除异常小时数据；对未包含标记的机组，剔除由于CEMS原因造成的连续负值，以及可能由于设备故障与启停机造成的连续高值(该研究取偏保守的情况，即浓度值在排放标准限值的4倍以上且持续时间超过48 h，其基本是欧盟2010/75/EU指令规定[30]的2倍)等非正常运行时段数据[32-33]，确定符合条件的有效小时数据.

b) 按照HJ 76—2017附录B中“日数据应包含至少20 h的小时有效数据，数据为该时段的平均值”的规定逐日筛选，确定符合条件的有效日数据.

c) 按照HJ 76—2017附录B中“月数据应包含本月至少25 d(其中2月至少23 d)的日有效数据，数据为该时段的平均值”的规定逐月筛选，确定符合条件的有效月数据.

按步骤a)～c)对363台火电机组进行筛选后，符合条件的有68台机组. 造成较低筛选率的原因为满足有效月数据要求的机组偏少，即原始数据量不符合步骤c)的筛选原则. 68台机组按装机规模统计，包括特大型28台、大型28台和中型12台；按地理区划统计，包括华北地区12台、东北地区2台、华东地区28台、华中地区10台、华南地区9台和西北地区7台. 68台火电机组覆盖了绝大多数装机规模和地区，可以用于CEMS监测数据统计分析及达标判定方法研究.

1.2 CEMS监测数据统计分析

为探究CEMS监测数据的统计学规律，该研究对68台机组SO2数据进行统计学分析，通过对数正态分布及其线性拟合结果研究其概率分布特征. 一般而言，大气污染物排放的监测数据主要集中在该机组应执行的排放标准限值之下，其浓度-频数分布总体呈右偏态分布. 为便于统计学分析，将SO2排放浓度作对数坐标变换，累积频率作正态坐标变换后为正态分布，即对数正态分布[34]. 采用线性拟合决定系数R2(coefficient of determination)作为判断监测数据对数正态符合性的依据，在统计学中，R2最常用于评价回归模型优劣程度，取值在0～1之间，越接近1，其拟合回归效果越好，计算公式：

(1)

1.3 小时浓度、日均浓度和月均浓度统计关系分析

该研究基于CEMS监测数据的概率分布规律，研究SO2小时浓度、日均浓度和月均浓度限值之间的定量关系，具体步骤有以下几步.

a) 首先对每台机组作SO2全年小时浓度-频数分布直方图，其次以对数变换后的浓度为横坐标，正态变换后的累积频率为纵坐标，作SO2小时浓度-正态累计频率散点图并进行线性拟合，检查是否符合对数正态分布.

b) 通常情况下，新修订后的标准限值严于正在执行的排放限值，该研究取每台机组全年小时浓度的70%分位数对应的浓度为小时浓度限值(Chour).

c) 以对数变换后的浓度为横坐标轴，正态变换后的累积频率为纵坐标轴，对每台机组使用CEMS监测数据计算逐日日均浓度并以此为横坐标，统计并计算当日小时浓度小于等于Chour的累积频率，并以此为纵坐标作SO2日均浓度-正态小时累积频率散点图进行线性拟合.

d) 为研究Chour与日均浓度限值的关系，利用步骤c)所作出的SO2日均浓度-正态小时累积频率散点图的线性拟合线、95%置信上限与下限、95%预测上限与下限，设置5种宽严程度不同的情景，可分别获取浓度小于等于Chour的累积频率对应的第j种情景下的日均浓度限值(Cdayj)，计算Chour与的Cdayj的比值(Kh-dj)，计算公式：

Kh-dj=Chour/Cdayj

(2)

式中：Chour为小时浓度限值，mg/m3；Cdayj为在第j种(j=1,2,…,5)情景下的日均浓度限值，mg/m3；Kh-dj为在第j种情景中小时浓度限值与日均浓度限值的比值，无量纲.

e) 为研究Chour小时浓度限值与月均浓度限值的关系，将步骤b)～d) 中有关日均浓度的描述调整为月均浓度，即可获得5种情景下Chour与月均浓度限值(Cmonthj)的比值(Kh-mj)，计算公式：

Kh-mj=Chour/Cmonthj

(3)

式中：Cmonthj为在第j种情景下的月均浓度限值，mg/m3；Kh-mj为在第j种情景下小时浓度限值与月均浓度限值的比值，无量纲.

将欧盟2010/75/EU指令中达标判定方法运用以上方法换算，即要求一年中95%的有效小时浓度满足对应限值时，Kh-d、Kh-m分别为1.80、2.00.

2 结果与讨论

2.1 对数正态分布检验

对68台火电机组逐一作SO2小时浓度-频数直方图后发现，频数分布具有右偏态分布特征[9]. 以某机组为例绘制SO2小时浓度-正态累积频率散点图(见图1). 通过对数正态分布检验发现，68台火电机组SO2浓度的线性拟合决定系数(R2)均大于0.90，68台机组浓度数据均通过上述检验，符合对数正态分布. 采用同样的方法分析后发现，每台机组的SO2小时浓度、日均浓度和月均浓度具有相似的分布特征，因此将68台机组作为代表，研究火电机组SO2小时浓度、日均浓度和月均浓度的达标判定方法.

2.2 达标判定方法研究

2.2.1SO2小时浓度与日均浓度达标判定方法

该研究设置了5种情景(见图2)，以图中自左至右的虚线和实线为情景线，分别为95%预测下限(情景2)、95%置信下限(情景3)、拟合线(情景1)、95%置信上限(情景4)和95%预测上限(情景5)，情景宽严程度依次放宽.

图1 某机组SO2小时浓度统计分布

为研究不同装机规模火电机组SO2小时浓度与日均浓度达标判定方法，在要求每台机组每日至少有95%的小时浓度达标(参见欧盟2010/75/EU指令)的条件下，对68台火电机组逐台计算5种情景下的Kh-dj值，统计结果如表1所示. 由表1可见，5种情景下，特大型、大型和中型机组的Kh-dj值差异较小，因此小时浓度限值与日均浓度限值之间的比例关系不受装机规模的影响，各装机规模火电机组SO2排放的小时浓度限值与日均浓度限值可采用统一的达标判定方法进行规定.

5种情景下Kh-dj值差异如表1所示，当机组达标率越大(表中机组分位数越大)，Kh-dj值差异越明显.研究[35]显示，标准限值设置应保证半数以上的机组达标，故不同情景所得Kh-dj将存在较大差异. 由图2(a)可见，情景1、情景2与情景3的情景线位于拟合线及拟合线以左区域，若以上述3种情景作为研究结果，将使一年中半数以上的日均浓度超标，故Cdayj、Kh-dj应由情景4与情景5所得. 由于该研究为抽样调查分析，68台机组的SO2浓度分布范围窄于实际分布范围，因此推荐采用情景宽严程度最宽的情景5(95%预测上限)作为研究结果.

将上述5种情景的Kh-dj值与欧盟2010/75/EU指令中的对应值进行比较，结果如图3(a)所示. 为尽量优化机组达标比例，该研究要求至少有90%的机组达标. 由图3(a)可见：在95%的小时浓度满足对应限值的前提下，当要求机组达标率大于90%时，情景1～情景4的Kh-dj值明显大于欧盟2010/75/EU指令中的对应值；情景5作为推荐情景，其Kh-d5值略小于欧盟2010/75/EU指令中的对应值，由此推测我国火电行业SO2排放日均浓度的高值波动幅度应大于欧盟. 研究[36]显示，能源结构以燃煤为主的地区，其SO2日均浓度的变化较为剧烈，更易超标. 根据2015年全球一次能源消费结构统计[37]，中国的煤炭消费占比为63.7%，欧洲占比为16.5%，这解释了Kh-d5值应略小于欧盟2010/75/EU指令中对应值的原因.

注：图中自左至右的虚线和实线为情景线，分别为95%预测下限(情景2)、95%置信下限(情景3)、拟合线(情景1)、95%置信上限(情景4)和95%预测上限(情景5).

表1 68台机组5种情景对应的Kh-dj值

因此，SO2小时浓度与日均浓度的达标判定方法研究采用情景5作为研究结果. 由表1可见，Kh-d5的平均值和中位数分别为1.27和1.23. 由分位数统计可知，90%火电机组的Kh-d5值小于1.52，95%火电机组的Kh-d5值小于1.60，99%火电机组的Kh-d5值小于1.62. 因此，在全年SO2小时浓度的95%分位数、日均浓度、月均浓度均满足对应限值的前提下，当要求90%的机组达标时，SO2小时浓度限值应为日均浓度限值的1.5倍；当要求95%的机组达标时，SO2小时浓度限值应为日均浓度限值的1.6倍；当要求99%的机组达标时，SO2小时浓度限值应为日均浓度限值的1.6倍.

2.2.2SO2小时浓度与月均浓度达标判定方法

该研究对68台火电机组逐台计算5种情景下的Kh-mj值，结果如表2所示. 由表2可见，5种情景下，特大型、大型和中型机组的Kh-mj值差异较小，因此小时浓度限值与月均浓度限值之间的比例关系不受装机规模的影响，各装机规模火电机组SO2排放的小时浓度与月均浓度也可以采用统一的达标判定方法进行规定.

注： 90%、95%、99%表示机组达标率为90%、95%、99%；EU表示欧盟2010/75/EU指令中的对应值.

表2 68台机组5种情景对应的Kh-mj值

将上述5种情景的Kh-mj值与欧盟2010/75/EU指令中的对应值进行比较，结果如图3(b)所示，在95%的小时浓度满足对应限值的前提下，当机组达标率大于90%时，情景1～情景3的Kh-mj值明显大于欧盟2010/75/EU指令中的对应值，情景4与情景5的Kh-m4、Kh-m5值接近欧盟2010/75/EU指令中的对应值.

在标准中，不同时段浓度的达标判定方法应设置在宽严程度相同的条件下，因此小时浓度与月均浓度的达标判定方法也采用情景5(95%预测上限)的相应结果. 因此，Kh-m5值与欧盟2010/75/EU指令中的对应值基本一致.Kh-mj值的统计结果如表2所示，Kh-m5平均值和中位数分别为1.42和1.36，90%火电机组的Kh-m5值小于1.70，95%火电机组的Kh-m5值小于1.99，99%火电机组的Kh-m5值小于2.22. 由此可得，在全年SO2小时浓度的95%分位数、日均浓度、月均浓度均满足对应限值的前提下，当要求90%的机组达标时，SO2小时浓度限值应为月均浓度限值的1.7倍；当要求95%的机组达标时，SO2小时浓度限值应为月均浓度限值的2.0倍；当要求99%的机组达标时，SO2小时浓度限值应为月均浓度限值的2.2倍.

3 结论与建议

a) 68台火电机组SO2浓度均呈右偏态分布，其对数正态分布的线性拟合决定系数(R2)均大于0.90，经检验68台机组均符合对数正态分布.

b) 基于CEMS监测数据的达标判定方法，不同时段排放限值存在关联. 该研究采用95%预测上限对应的限值倍数关系作为研究结果，即在全年SO2小时浓度的95%分位数、日均浓度、月均浓度均满足对应限值的前提下，当要求90%的机组达标时，SO2小时浓度限值应分别为日均浓度限值和月均浓度限值的1.5和1.7倍；当要求95%的机组达标时，SO2小时浓度限值应分别为日均浓度限值和月均浓度限值的1.6和2.0倍；当要求99%的机组达标时，SO2小时浓度限值应分别为日均浓度限值和月均浓度限值的1.6和2.2倍. 该结果可作为《火电厂大气污染物排放标准》(GB 13223—2011)修订的科学依据，同时可推广至其他重点大气污染物排放源.

c) 特大型、大型、中型机组的Kh-d、Kh-m值差异均较小，因此不同时段排放限值之间的比例关系不受装机规模的影响，各装机规模火电机组的SO2排放可采用统一的达标判定方法进行规定.