改性阴极生物电芬顿系统降解罗丹明B
2021-04-30杜茂华李皓芯张籍月宋有涛
杜茂华,李皓芯,任 婧,赵 焕,张籍月,宋有涛
改性阴极生物电芬顿系统降解罗丹明B
杜茂华,李皓芯,任 婧*,赵 焕,张籍月,宋有涛
(辽宁大学环境学院,辽宁 沈阳 110036)
分别采用十八烷基三甲基氯化铵(OATC)和磷酸改性电极并负载铁涂覆在碳布表面,制得Fe / OC – OATC电极和 Fe / PC电极用于构建生物电芬顿系统,提高电芬顿技术中H2O2的原位生产能力,达到高效降解印染废水的目的.通过极化曲线、功率密度曲线以及循环伏安曲线对2种复合电极的电化学性质进行分析,结果表明,Fe / OC - OATC的电流密度、最大功率密度以及氧还原能力等均优于Fe / PC,最大功率密度为4.89W/m3,相应的电流密度可达22.9A/m3.然后探究了2种复合电极构建的生物电芬顿系统对罗丹明B的降解效果,结果显示,Fe / OC - OATC体系﹥ Fe / PC体系,Fe / OC - OATC体系对罗丹明B的去除率最高达96.4%.最后根据动力学分析和反应机理的研究,分析了2种系统对罗丹明B的降解机理.
生物电芬顿；十八烷基三甲基氯化铵(OATC)；改性阴极；罗丹明B
随着我国经济社会的快速发展,工业废水量也在不断增加.染料废水作为主要的有害工业废水之一,占总废水量的10.1%[1],具有水质水量变化大,成分复杂、色度高、可生化性差及毒性大等特点,使得处理染料废水难度较大.在新的环保形势下,高效处理染料废水亦成为水污染控制领域的研究热点.
芬顿法是指在酸性条件下,通过Fe2+和H2O2反应产生具有强氧化性质的羟基自由基(×OH),用于污染物降解的方法.芬顿法具有无选择特异性、氧化性强、环境友好等优点.但是大量H2O2的运输、搬运和储存也给芬顿法的工业化应用增加了成本和安全风险,为解决这一应用瓶颈,研究开发原位生成H2O2或×OH的技术方案势在必行.电芬顿技术是在芬顿法的基础上通过电化学作用在两极之间持续产生Fe2+和H2O2从而发生芬顿反应催化降解目标有机物.生物电芬顿技术(BEF)是将微生物燃料电池与芬顿法相结合,通过利用微生物代谢产生的生物电子来驱动芬顿反应的一个电芬顿过程[2].电子从阳极释放出来,经过外部电路输送到阴极,O2在阴极上发生双电子还原反应生成H2O2, H2O2与Fe2+反应生成×OH,降解污染物.
在电芬顿体系中,H2O2的浓度决定着体系中的强氧化剂×OH的产量,从而决定着电芬顿系统的氧化降解污染物的能力,因此开发一种高效产H2O2的阴极材料至关重要[3-5].目前研究较为广泛的阴极碳材料有石墨[6]、石墨毡[7]、活性炭纤维等[5],而石墨毡作为一种易得的商业材料,因其表面活性大、导电率高、耐腐蚀等优点,被认为是目前应用最广泛的电极材料之一.然而,它的H2O2产量并不是很高,有许多研究使用化学、电化学氧化、聚合物复合以及酸碱处理来提高电极的产H2O2性能[8-10].
目前为止,已有许多研究人员提出不同的修饰方法.有研究发现,炭黑改性石墨毡比未改性石墨毡的H2O2产量提高10倍[11].Feng等[12]采用聚吡咯(PPy)/蒽醌-2,6-二磺酸盐(AQDS)导电膜对双室微生物燃料电池的阳极和阴极进行改性,并利用该膜驱动阴极室内产生的中性电芬顿反应.实验结果证实,装有导电涂层的阳极和阴极的MFC提供的最大功率密度为823mW/m2,比未经修饰的电极在MFC中获得的功率密度大1个数量级.装有经修饰的电极的微生物燃料电池通过双电子还原反应产生的氧气产率最高.H2O2浓度的增加有利于H2O2与Fe2+反应产生的×OH自由基数目的增加,从而提高了电芬顿过程对偶氮染料(橙黄II)的脱色和矿化的氧化能力.王炜亮等[13]利用超声(US)与(UV)与Fenton技术耦合来提高Fenton反应中·OH的生成率和利用率,搭建US/UV-Fenton体系降解高浓度罗丹明B,结果表明,在最佳条件下罗丹明B溶液脱色率为99.9%.许东伟[14]研究了Fe-Mn/ACF复合电极在生物电芬顿系统中处理蒽甲醛染料废水的稳定性,结果显示装载有Fe-Mn/ACF复合电极能进行12个批次的不连续降解活性艳蓝KN-R实验,并且到第12批次时,KN-R降解率依然能保持在81.1%,可以看到,该系统不仅对染料废水的处理效率较好,且稳定性能更好.刘诺亚[15]采用乙醇-水合肼体系和含有铁、锰离子的混合溶液依次对石墨毡改性,考察了以改性石墨毡为阴极的电Fenton法对罗丹明B的降解效果,结果表明,H2O2的产量最高可达180.3mg/L,罗丹明B的去除率最高可达97.9%,比未改性电极提高了12.3%.史珂[16]制备FeMnO/CF复合电极将其与CF无负载电极相比,探究其对罗丹明B的降解效果,结果表明,复合电极提高了罗丹明B的去除率(91.6%),提高了系统的最大输出功率(5.47W/m3),且其具有良好的稳定性,在多次重复利用后,仍然能够对罗丹明B保持较高的去除率.
本研究基于微生物燃料电池构成电芬顿体系,用十八烷基三甲基氯化铵(OATC)和85wt%的磷酸两种不同活化方式来对阴极材料进行改性,然后负载铁,得到两种新型的石墨复合材料作为阴极电极,并研究了两种改性电极的产电性能和对罗丹明B的降解机理.
1 材料和方法
1.1 电极材料
本实验以配置的罗丹明B染料废水为研究对象.阳极材料采用碳布,分别浸泡在丙酮、无水乙醇及去离子水中超声清洗,烘干,备用.
阴极材料制备流程如下:①石墨粉预处理:称取适量石墨粉浸泡于稀HCl中,搅拌6h后,用去离子水洗涤至中性,烘干,备用.②石墨改性:称取适量十八烷基三甲基氯化铵(OATC),将其完全溶解于50mL去离子水中,加入5g酸化处理后的石墨,放入60℃磁力加热搅拌器中搅拌,使其充分混合后置于超声清洗仪中超声后经4000r/min离心15min、洗涤至无氯离子,烘干获得有机改性石墨(OC-OATC).称取5g酸化处理后的石墨浸泡在85wt%的磷酸中,搅拌12h,用去离子水洗涤至中性,烘干获得酸改性石墨(PC).③负载铁:将OC-OATC和PC分别与适量FeSO4浸泡在200mL去离子水中,搅拌6h,使其充分混合后,向烧杯中加入适量NaBH4,持续搅拌.充分反应后,用无水乙醇洗涤3次,并置于干燥箱中烘干12h,得到有机改性石墨负载铁的电极材料(Fe/OC-OATC)和磷酸酸化改性石墨负载铁的电极材料(Fe/PC).④涂覆碳布:将30mg Fe/OC-OATC和Fe/PC溶于4.5mL水中,并加入0.5mL Nafion溶液,置于超声清洗仪中超声处理,使其均匀分散后,涂覆在处理好的碳布表面,自然风干,得到Fe/OC-OATC阴极和Fe/PC阴极.
1.2 菌种的培养
本实验选用铜绿假单胞菌()作为阳极产电菌,培养基选择牛肉膏蛋白胨培养基.将菌种接种于液体培养基中,于37℃水浴恒温振荡器中震荡培养至OD600为1时, 4000r/min离心15min ,摒弃上清液后,将细菌沉淀重悬于阳极缓冲液中,得到菌悬液.
1.3 测试方法
通过极化曲线、功率密度曲线以及循环伏安曲线(CV)对电极进行电学指标的分析和评价;用OD600来测量细菌培养液的浓度,从而估算细菌的生长情况;用SEM(FEI Magellan 400)、FT-IR (VERTEX 70)、XRD(Bruker D8Discover)等分别对样品的表面成像、表面官能团、晶体结构进行表征分析.
1.4 生物电芬顿系统(MFC-Fenton)的构建
本实验采用传统双室微生物燃料电池,反应器主要材质为有机玻璃,以碳布为电极(2cm×2cm),以质子交换膜分隔阴阳极室(阳极室和阴极室容积125mL),阳极室添加100mL配制好的铜绿假单胞菌的菌原液及其营养物质,阴极室添加100mL配制好的罗丹明B染料废水,置于37℃恒温培养箱中.
2 结果和讨论
2.1 改性电极性能分析
2.1.1 电化学性质分析 由图1可知,Fe/OC- OATC系统和Fe/PC系统的开路电压分别为0.49和0.42V,最大功率密度分别为4.89和3.42W/m3,此时,Fe/OC-OATC系统的电流密度为22.9A/m3,而Fe/PC的电流密度为18.2A/m3.本研究取得的电流密度高于史珂[16]铁锰复合阴极的MFC-EF耦合系统所取得的电流密度(12.33A/m3).
图1 不同生物电芬顿系统的极化曲线和功率密度曲线
而后通过循环伏安曲线对所制备的阴极材料的氧还原能力强弱进行评价.氧还原的电流密度是评价氧分子还原性能的重要指标,氧还原的电流密度越大,峰电流绝对值越高,对应的氧分子还原活性越好[17].由图2可知,Fe/OC-OATC在-0.026V时,氧还原电流密度绝对值为0.534mA/cm2,明显高于Fe/PC在0.011V时,氧还原电流密度绝对值为0.464mA/cm2,说明Fe/OC-OATC的氧分子还原性能比Fe/PC更好.
图2 不同生物电芬顿系统的循环伏安曲线
溶液pH=3,氧气饱和
2.1.2 表征分析 图3(c)、(d)为Fe/OC-OATC电极,石墨片层结构没有发生变化,但表面变得粗糙,试验过程中没有添加其他物质,表明其表面成功接枝了OATC基团;图3(e)、(f)为Fe/PC电极,其微孔数量增多,增加了其表面积.同时两改性电极石墨片层结构上均可发现有球状材料负载,结合XRD结果(图4),在31.9°、34.1°、37.3°处存在Fe及Fe氧化物的特征峰,说明铁成功负载于阳离子表面活性剂活化的石墨结构和磷酸活化的石墨结构上,且3个样品在26.5°处都存在强峰,说明在制备或活化过程中,石墨的晶体结构没有被破坏.
通过FT-IR对未经活化的石墨、Fe/OC-OATC、Fe/PC进行测定.结果如图5所示.经阳离子表面活性剂活化和磷酸活化的石墨材料相较于未经活化的石墨材料在3440cm-1附近的羟基(×OH)基团吸收峰与1620cm-1周围的羰基(C=O)基团吸收峰均出现显著增强.这表明经过活化后的石墨材料表面所含的×OH和C=O数量均得到提升.Fe/PC电极于1118cm-1处还产生了(P=O)的伸缩振动特征峰,Fe/ OC-OATC电极则在2922cm-1处出现了碳氢键(C-H)的伸缩振动特征峰等.说明石墨材料分别被磷酸和阳离子表面活性剂成功地进行了改性.因此,由FT-IR分析结果可知,经阳离子表面活性剂活化和磷酸活化的石墨材料的表面官能团的种类和数量都发生了改变.
图3 石墨、Fe/OC–OATC、Fe/PC的SEM电镜表征
(a)石墨,2000倍;(b)石墨,20000倍;(c) Fe/OC-OATC,2000倍;(d)Fe/OC-OATC,20000倍;(e) Fe/PC ,2000倍;(f)Fe/PC,20000倍
图5 不同电极材料的FT-IR图
2.2 不同阴极材料对罗丹明B的降解研究
由图6可知,反应进行到6h时,Fe/OC-OATC体系降解率最佳,为96.4%,Fe/PC体系仅为76.9%.导致这种现象的原因可能是由于阳离子表面活性剂OATC改性石墨的过程中,随着OATC的不断增多,石墨表面接枝的基团也随之增多,石墨被改性的程度也因此增大,具备更大的比表面积和吸附能力.在外加Fe2++ H2O2体系的条件下,罗丹明B的降解率为98.3%,本研究Fe/OC-OATC体系降解率可达96.4%,说明该体系中阴极产生的Fe2+以及H2O2量基本可与外加效果一致.由于外加Fe2+和H2O2在成本、操作和环境方面的不足,因此Fe/OC-OATC系统可作实际应用中较好的替代,以保证其经济效益.而后,对Fe/OC-OATC系统进行紫外可见扫描,结果如图7所示,罗丹明B废水被成功降解.
图6 不同生物电芬顿系统对罗丹明B的降解结果
pH=3,溶液初始浓度20mg/L,外界电阻20Ω
图7 罗丹明B溶液降解前后紫外光谱图
表1 动力学拟合结果
注:0表示反应的初始浓度,mg/L;表示反应某一时刻的瞬时浓度,mg/L;表示反应速率常数;表示时间,h;2降解相关系数;表示电阻大小, Ω.
2.3 动力学分析
由于Fe/OC-OATC系统的总体性能优于Fe/PC系统.以Fe/OC-OATC系统作为对象,进一步研究其对罗丹明B的降解动力学分析.
在最佳条件下分别测定了初始pH=3、不同废水初始浓度(20、50和100mg/L)及不同外接电阻(20、500和1000Ω)条件下,反应6h过程中被降解的罗丹明B的浓度变化,结果如表1所示.这些条件下罗丹明B的降解均能很好地用一级反应动力学方程描述,方程曲线呈现良好的线性关系,随着时间的增加和条件的改变,二级动力学方程2值越来越小,与其方程拟合曲线偏差越来越大,故此次三种条件下罗丹明B的降解过程均遵循一级反应动力学模型.
在MFC-Fenton体系中,pH值为3是降解罗丹明B的最佳pH值(96.4%,=0.5236h-1).初始pH值对罗丹明B的去除有着显著影响.由表1可知.不同废水初始浓度条件下降解罗丹明B.当废水初始浓度从20mg/L增加到100mg/L时,值由0.5236h-1降低至0.1576h-1,呈线性相关(= -0.00450+ 0.5942,2= 0.979).不同外接电阻条件下.当外接电阻值从20Ω上升到1000Ω时,值从0.5236h-1下降到0.0707h-1.说明在MFC-Fenton体系中,外接电阻值为20Ω是降解罗丹明B的最佳的电流密度,电流密度的大小对罗丹明B的去除有着显著影响.
2.4 反应机理研究
2.4.1 铁离子浸出试验 非均相催化剂的铁离子浸出率越高则稳定性越差[18-20].所以要选择铁离子浸出率低的电极材料.如图8所示,Fe/PC的铁离子浸出量最高,在3h时达到最高量1.858mg/L.相反地,Fe/OC- OATC的铁离子浸出量在3h时仅为0.760mg/L,最高时也仅为0.845mg/L,在整个反应过程中Fe/OC- OATC的铁离子浸出量都低于Fe/PC.整个反应过程铁离子浸出量呈现先增加后下降的趋势,这可能是因为在反应初期材料中的铁会与罗丹明B降解产生的中间产物(羧酸盐)生成羧酸盐复合物,所以在反应初期铁离子浸出量会逐渐增多.但随着反应时间的增加,这种复合物会分解,并重新以沉淀的形式再次沉积在电极材料表面,所以在反应后期铁离子浸出量逐渐降低[21-24].从图中可看出,随着时间的增加,后期铁离子的浸出量均降低到了1mg/L以下,但整个过程而言,Fe/OC-OATC稳定性更好.
2.4.2 自由基捕获试验 羟基自由基(×OH)能与水杨酸发生反应生成2,3-二羟基苯甲酸(2,3-DHBA),在510nm处2,3-DHBA有最大吸收峰,因此能够通过监测2,3–DHBA的变化间接测定×OH的量的变化[20].通过×OH捕获实验,深入说明罗丹明B降解过程的机理.实验结果如图9所示.
图8 不同生物电芬顿系统铁离子浸出实验结果
初始pH=3,废水初始浓度20mg/L,外接电阻20Ω
图9 2,3-DHBA在不同体系下的吸光度值
pH = 3,废水初始浓度20mg/L,外接电阻20Ω
图10 罗丹明B在生物电芬顿体系中的高级氧化机理示意
根据比尔定律,吸光度与吸光物质的量浓度成正比,所以从图中能够发现,伴随反应的进行,两种系统中×OH的浓度都随之升高,且两种体系中×OH的浓度为Fe/OC-OATC>Fe/PC,而两种系统对罗丹明B废水的去除率为Fe/OC-OATC>Fe/PC,因此说明×OH的浓度越高,降解率越高,降解率的高低与×OH的浓度呈正相关.
2.5 机理分析
在生物电芬顿系统中处理罗丹明B废水,反应过程中溶液由鲜桃红色变为几乎无色,表明在该系统中产生的×OH可以有效地降解罗丹明B.经过前面的讨论,并结合罗丹明B的结构及国内外学者的研究成果,本文对罗丹明B在生物电芬顿系统中可能的反应机理进行推测(图10).在阳极室中,生物电化学反应产生电子和质子,产生的电子和质子分别通过外电路和阳离子交换膜转移到阴极室.在阴极室中,电子和质子转移到H2O2中,使溶解氧电化学还原,在阴极室中与Fe2+进一步反应生成较强的氧化剂×OH.在Fe3+/Fe2+氧化还原循环中引入电子可以使Fe2+再生,提高了Fenton链反应的效率.具体反应如下:
O2+2H++2e-→H2O2(1)
Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-(2)
Fe3++e-→Fe2+(3)
RhB+OH→….→H2O+CO2(4)
因此,与传统的芬顿方法相比,该方法的操作成本较低,因为可以避免在该生物电芬顿系统中连续添加铁源及H2O2.
3 结论
3.1 Fe/OC–OATC系统最大功率密度为4.89W/m3,相应的电流密度可达22.9A/m3,且石墨经改性处理后,比表面积增大,微孔数量增多,表面含氧官能团增多,Fe及Fe氧化物被成功负载于石墨表面.
3.2 Fe/OC-OATC的最高铁离子浸出量为0.760mg/ L
3.3 Fe/OC-OATC体系的氧还原能力、最大功率密度及其对应的电流密度均优于Fe/PC体系.Fe/OC- OATC体系在pH=3、废水浓度为20mg/L、外接电阻为20Ω时,罗丹明B的去除率最高可达96.4%,优于Fe/PC体系的76.9%.原因可能是经OATC有机改性的石墨表面接枝的基团增多,具有更大的比表面积和更强的吸附能力,降解效率更高.将Fe/OC– OATC系统作为研究对象,对其进行罗丹明B的降解动力学分析,发现其符合一级反应动力学模型.
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Electricity production and Rhodation B degradation in bioelectric fenton system with modified cathode.
DU Mao-hua, LI Hao-xin, RENG jing*, ZHAO huan, ZHANG Ji-yue, SONG You-tao
(Department of Environment, Liaoning University, Shenyang 110036, China)., 2021,41(4)：1681~1688
The composite electrodes were proved to be able to improve the in-situ production capacity of H2O2in the electro-Fenton system, enhancing the efficiency of degrading dye wastewater. In this paper, the performance impacts of two composite electrodes, Fe/OC-OATC and Fe/PC, on the electro-Fenton system were investigated. We first pre-processed the electrodes with octanecyl trimethyl ammonium chloride(OATC) and phosphoric acid, then the iron was loaded on the carbon cloth to fabricate the Fe/ OC-OATC electrode and Fe/PC electrode. The electrochemical properties of the two composite electrodes were analyzed through polarization curves, power density curves and cyclic voltammetry curves. The results indicated that the Fe/OC-OATC electrode had better performance in the current density, maximum power density and oxygen reduction ability tests than the Fe/PC electrode. The maximum power density of Fe/OC-OATC was 4.89W/m3, and its corresponding current density could reach 22.9A/m3. Subsequently, the effects of the bioelectric Fenton systems with Fe/OC-OATC and Fe/PC electrode were also explored in the procedure of Rhodamine B degradation. The results revealed that the Fe/OC-OATC system had a higher Rhodamine B removal rate of 96.4% than the Fe/PC system. Finally, the degradation mechanism of Rhodamine B in the two systems were investigated with the kinetic analysis and reaction mechanism analysis.
bioelectric fenton；octadecyl trimethyl ammonium chloride (OATC)；modification cathode；Rhodamine B
X703.5
A
1000-6923(2021)04-1681-08
杜茂华(1997-),女,四川南充人,辽宁大学硕士研究生,研究方向为环境污染治理.
2020-09-01
辽宁省教育厅科学研究经费项目(LQN201909)
* 责任作者, 讲师, renjing@lnu.edu.cn
