APP下载

基于OMI数据的新疆地区臭氧柱浓度研究

2021-04-30刘旻霞孙瑞弟宋佳颖张娅娅李博文于瑞新

中国环境科学 2021年4期
关键词:臭氧浓度新疆地区臭氧

刘旻霞,孙瑞弟,宋佳颖,张娅娅,李博文,于瑞新,李 亮

基于OMI数据的新疆地区臭氧柱浓度研究

刘旻霞*,孙瑞弟,宋佳颖,张娅娅,李博文,于瑞新,李 亮

(西北师范大学地理与环境科学学院,甘肃 兰州 730070)

利用臭氧监测仪(OMI)卫星反演数据,对2005~2018年新疆地区大气臭氧柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空分布格局及影响因素.结果表明:在时间变化上,2005~2018年,新疆地区大气臭氧柱浓度整体呈现逐渐上升趋势.在空间分布上,臭氧柱浓度自北向南逐渐降低,高值区集中分布在阿尔泰、塔城北部以及昌吉北部等区域;低值区集中于和田、巴音郭楞蒙古自治州和喀什的南部大部分地区.在季节变化上,大体呈现出春夏季高于秋冬季,高值区在春夏季交替出现,冬季略高于秋季,但四季的臭氧柱浓度值呈现逐渐上升的趋势.稳定性分析表明:研究区域臭氧柱浓度整体呈现中部及南北部分散、东西部集聚的分布格局.自然因素中,气候因素、风场以及海拔均呈现显著正相关(<0.01);通过后向轨迹追踪发现,该区域西北和西部气流是臭氧外来的最主要输送路径,分别占总气流轨迹的78.59%、57.29%.人为因素中,臭氧柱浓度值与地区生产总值、煤炭消耗量、工业废气排放量及机动车保有量均表现出显著的正相关关系(<0.05).其中,挥发性有机物(VOCs)主要来源于工业源,其次是交通源和居民源.总体来看,臭氧浓度的变化受到了诸多因素的综合影响,但气温、VOCs的排放及吸收性气溶胶是大气臭氧浓度变化的主导因素.

OMI;新疆;臭氧柱浓度;时空分布;稳定性分析

随着城市化、机动化、工业化的快速发展以及大气活性物质的大量排放,新疆地区臭氧浓度急剧上升,臭氧已经成为继颗粒物污染之后影响城市空气质量的一种重要的二次污染物,是光化学烟雾的重要指示物[1-2].臭氧是由氮氧化物(NO)、一氧化碳(CO)、挥发性有机物(VOCs)等物质在太阳辐射下经过复杂的光化学反应产生的二次污染物[3-5].NO主要来源于化石燃料燃烧、生物质燃烧等人为源,以及土壤微生物过程及闪电活动等自然源,是光化学污染的重要前体物之一[6-7].高浓度的臭氧不仅对人体健康造成伤害,增加心肺疾病的发生[8-9],也会影响植被生长,造成植物叶片干枯老化[10],甚至造成农作物减产[11],因此臭氧污染的研究受到大气科学界的广泛关注.

利用卫星搭载的传感器对大气臭氧进行大区域及长时间的观测,是研究臭氧重要且有效的研究方法.搭载于EOS Aura卫星上的臭氧监测仪(OMI),不仅可以监测臭氧浓度,还可以监测其他影响空气质量的主要成分,如NO2、SO2、BrO、OC1O(二氧化氯)和气溶胶等.大多数学者采用Fishman提出的对流层臭氧剩余(TOR)方法来计算对流层臭氧总量[12],即通过臭氧总谱仪(TOMS)观测到的大气臭氧柱总量和卫星太阳反向散射紫外线(SBUV)提供的平流层臭氧廓线估算对流层臭氧总量.还有学者利用全球臭氧监测仪(GOME)提供的数据反演对流层臭氧浓度,研究其时空演变规律[13].李莹等[14]从全球尺度研究表明,中高纬度地区对流层臭氧浓度存在规律的年内变化,对流层臭氧高浓度值的分布及变化与人类活动有密切关系.杜君平等[15]分析了中国地区臭氧总量的时间演变和空间分布规律.蒲茜等[16]研究发现重庆主城区臭氧超标日数、超标日臭氧中位值和90百分位浓度值均呈逐年升高趋势.杨芳园等[17]的研究表明青藏高原周边对流层低层臭氧分布呈明显的季节变化,且低层大气臭氧分布有南北差异,南部臭氧含量高于北部.宋佳颖等[18]研究了东南沿海臭氧浓度受人为因素影响比较严重.Vasilkov等[19]利用Aura/OMI观测资料开展了夏季近地层臭氧对其前体物(NO和VOC)的敏感性分析,表明夏季近地层的臭氧浓度受下垫面和气温影响比较明显.

新疆自然资源在全国经济发展中具有非常重要的生态安全地位和资源战略地位.近年来,新疆社会经济正迅猛发展,正努力打造为中南亚经济国中心地位的战略目标,但经济的快速发展势必会引起一些环境的污染,尤其是臭氧污染问题,这严重制约了该地区经济的进一步发展和人居环境的改善.基于此,本文将利用2005~2018年OMI臭氧遥感数据,结合NCEP FNL风场资料、社会经济统计数据、气象数据及后向轨迹分析模式,研究新疆臭氧浓度的时空变化并探讨其影响因素,以期为环保部门在治理大气污染、制定环保政策方面提供参考.

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

新疆维吾尔族自治区地处亚欧大陆腹地,位于34°25′~48°10′N,73°40′~96°18′E之间.该地区面积覆盖166万km2,边界线长度约5000km.新疆的最低点吐鲁番艾丁湖低于海平面155m (也是中国的陆地最低点),最高点乔戈里峰位于克什米尔边境上,海拔8611m,平均海拔为8766m,山脉与盆地相间排列,盆地与高山环抱,喻称“三山夹两盆”.新疆属于温带大陆性气候,年均温为32℃;年均降水量为150mm左右,气候干燥.新疆常驻人口约2444.67万,城镇人口占49.38%,2018年全自治区实现生产总值(GDP) 12199.08亿元.

1.2 数据来源

O3浓度数据来自美国国家宇航局Aura地球观测系统搭载的O3检测仪OMI,Aura卫星是一颗由荷兰和芬兰共同研制的极轨、太阳同步科学探测卫星[20].OMI采用紫外可见光波段的高光谱传感器、是推扫式探测全球大气臭氧总量及垂直分布的臭氧监测仪器,波长范围为270~500nm,空间分辨率为13km×24km,轨道高度为705km,波谱分辨率为0.5nm,1d即可覆盖全球一次[21].工作原理是通过观测地球大气和地球表面的后向散射辐射来获取信息,可以测量O3、HCHO、NO2、SO2柱浓度和廓线以及气溶胶、云、紫外辐射等多种数据.本文所采用的臭氧柱浓度数据来自NASA官网中GES DISC的level2-V003产品,该数据结合差分吸收光谱技术(DOAS)根据O3在特定波段的吸收特性进行O3浓度总量反演.为进一步提高数据精度,本研究对云量大于20%及误差大于15%的数据进行剔除以减少云量所带来的反演误差,且仅当格点数据缺测率低于15%时视该格点数据有效,此外,计算月均值时,若当月数据有7d以上缺测,则当月数据无效并剔除.

经济数据(地区生产总值及各产业产值)来源于国家统计局数据(http://www.stats.gov.cn/)中新疆维吾尔族自治区2005~2018年的统计年鉴,风场来源于NCEP FNL(National Center for Environmental Prediction,美国国家环境预报中心)资料,气温及降水量等数据来源于国家气象信息中心(http://data. cma.cn/)的《中国地面累年值月值数据集》,研究区内气象站点共计62个;后向轨迹模式使用的资料也为NCEP提供的2015~2017年全球资料同化系统(GDAS)数据.

污染物排放数据来自MIX亚洲排放清单(http://www.meicmodel.org/),该清单是由清华大学主持开发的2008年和2010年亚洲人为源排放清单,采用多尺度数据耦合方法,通过耦合同化亚洲各地人为源排放清单,提供5个排放部门(电力、工业、民用、交通、农业)0.25度空间分辨率的逐月网格化排放数据,可服务于多尺度的大气化学传输模式.

1.3 研究方法

臭氧数据来自2005~2018年每日OMI数据,按过境时间(约7:00)进行筛选,用HDF-EOSS条带格式进行存储,将研究区的经纬度与臭氧柱浓度对应,为了保证研究区全部覆盖,提高插值的精度,将经纬度分别扩大2个经纬度,然后以软件Matlab为工具用Vb、python编程语言运行提取,处理得到的数据以excel表存储.随即在ArcGIS10.4中进行空间插值及掩膜处理,利用处理得到的结果,对研究区大气臭氧柱浓度进行时空分析.

标准偏差分析是一种重要的度量数据离散程度的方法,一般用来评估污染物在时间序列上的稳定程度.计算公式如下:

空间相关性计算方法是一种基于像元的空间分析方法,可以通过选取各种影响因子(气温、降水、植被覆盖率等)分析其与臭氧柱浓度的相关关系[23].计算公式如下:

2 结果与讨论

2.1 新疆地区大气臭氧柱浓度的月变化

为了研究臭氧柱浓度的年际变化特征,根据时间序列绘制了新疆维吾尔族自治区2005年1月至2018年12月,共计168个月的臭氧柱浓度的月均值变化趋势.由图1看出,臭氧柱浓度的月均值变化呈周期性变化规律.各年的高值出现在1~3月,低值出现在7~10月份,这可能与新疆地区春季太阳辐射增强,为NO和VOCs等臭氧前体物提供发生条件,以及与冬季采暖期煤炭燃烧过程中排放的NO、有机化合物和烟尘有关.14a中臭氧柱浓度最高值和最低值分别出现在2018年2月、2007年8月份,这与黄秋霞[25]等的研究结果一致:为1~7月臭氧浓度逐渐上升,8~12月呈明显的降低趋势.

图1 2005~2018年新疆大气月份臭柱浓度月均值变化趋势

依据ArcGIS软件中的自然间断点分级法(Jenks)的分级标准将臭氧浓度分为9个等级:一级(<275)、二级(275~291)、三级(291~307)、四级(307~323)、五级(323~339)、六级(339~355)、七级(355~371)、八级(371~387)、九级(>387).由图2可见,1~3月新疆臭氧柱浓度值达到了九级状态,且研究区内浓度值依旧按纬向分布,其中低值区域(一、二、三等级)只出现在和田、喀什南部以及哈密西部等地区,中值区(四、五、六等级)出现在新疆的中、西部地区,高值区(七、八、九等级)出现在巴音郭楞蒙古自治州中部、阿勒泰地区、塔城以及昌吉、乌鲁木齐市等地区,这与冬季采暖期常发生的霾天气与春季沙尘性天气对臭氧柱浓度贡献较大有关[26].从4月和5月开始,臭氧柱浓度值开始降低,整个研究区处于中值浓度控制范围,且自北向南浓度逐渐降低.6月和7月属于中值区与低值区的过渡时间段,研究区有一级到四级臭氧柱浓度值,并且四级范围面积急剧减小.8月、10月,全区臭氧柱浓度值处于低值区,这可能由于研究区气温回落,光化学反应速率减缓有关[27].而9月臭氧柱浓度值略有回升,这可能与新疆地区的风向与地形有关.11月和12月,在巴音郭楞蒙古自治州中部、和田以及阿尔泰等地区,臭氧柱浓度中值区面积扩大,但总体浓度低于1~3月份.总体来看,新疆地区臭氧柱浓度月均空间分布特征一致,均呈纬向性分布,随着纬度逐渐升高,臭氧浓度值逐渐增大.

图2 2005~2018年新疆大气臭氧柱浓度月均值空间分布

图中不同颜色表示由高到低的不同等级,一级(<275)、二级(275~291)、三级(291~307)、四级(307~323)、五级(323~339)、六级(339~355)、七级(355~371)、八级(371~387)、九级(>387)

2.2 新疆大气臭氧柱浓度的季节变化

图3 2005~2018年新疆大气臭氧柱浓度季节变化趋势

12、1、2月为冬季,3、4、5月为春季,6、7、8月为夏季,9、10、11月为秋季

由图3可知,2005~2018年新疆4个季节中春季(3~5月)臭氧柱浓度值最高,夏季(6~8月)、冬季(12月~次年2月)次之,秋季(9~11月)最低.其中春季臭氧柱浓度最大值出现在2012年,为350.34DU;夏、冬两个季节的臭氧柱浓度最大值分别出现在2013和2018年,为316.53DU、325.87DU;秋季一直处于波动上升的状态,总体来看,新疆地区臭氧柱浓度4个季节呈波动上升的趋势.2009年前,新疆臭氧柱浓度处于下降趋势,且四季变化规律与14a变化趋势相一致.2009年~2011年,臭氧柱浓度出现先上升后下降的变化趋势,且2009年臭氧柱浓度冬季高于夏季,这可能是对流层具有缝隙导致对流层臭氧的扩散,在一定的大气条件下臭氧输送到对流层导致的[28].2012年研究区臭氧柱浓度夏、秋和冬季都处于下降的趋势,但春季达到了14a当中的最高值,这可能与新疆地区春季沙尘性天气造成的二次气溶胶,以及太阳辐射增强对光化学反应速率加快有关.2012年后,新疆地区4个季节臭氧柱浓度总体处于下降后缓慢上升的状态,这可能与我国2012年实施的《重点区域大气污染防治“十二五”规划》[29]以及国家“蓝天保卫战”[30]等环境治理政策的实施密不可分.2016~2018年臭氧柱浓度冬季急速升高,这与新疆地区冬季采暖期燃煤等化石燃料产生的大量的NO与VOC等前体物相关,加速了臭氧的产生.

图4 2005~2018年新疆大气臭氧柱浓度季节变化空间分布

图中不同颜色表示由高到低的不同等级,一级(<268)、二级(268~280)、三级(280~292)、四级(292~304)、五级(304~316)、六级(316~328)、七级(328~340)、八级(340~352)、九级(352~365)

臭氧柱浓度季节的空间分布表明(图4),2005~ 2018年新疆春季臭氧柱浓度值普遍较高,除喀什、和田以及巴音郭楞蒙古自治州等地区南部处于一、四等级外,其余地区均处于五级及以上等级,这与春季气温开始回升,臭氧作为光化学污染的产物,太阳辐射逐渐增强,臭氧前体物可以进行转化的原因有关.另一方面,新疆地区有我国最大的沙漠-塔克拉玛干沙漠,春季沙尘性气溶胶在-OH自由基的作用下,通过气溶胶颗粒物表面的非均相化学反应逐渐转化成硫酸盐和硝酸盐粒子[31],导致臭氧浓度的升高.夏季时,臭氧柱浓度值高值区(七、八、九等级)面积较小,中值区域面积增大,其中六级区域面积增大尤为明显.秋季臭氧柱浓度值达到四季中的最小值,全境只有低值区(一、二、三和四等级)分布,此时气温回落,太阳辐射对臭氧前体物生成的速率减缓.冬季时,臭氧柱浓度值最高达到了第六等级,且高值区分布在新疆北部,这与新疆地区冬季太阳辐射弱,光化学反应速率慢相关,但北疆地区相比南疆地区来说臭氧柱浓度值高的原因主要是,人口数量多,冬季所需燃煤需求大.

2.3 新疆地区大气臭氧柱浓度的空间及年际变化

由图5可知:新疆2005~2018年臭氧柱浓度空间格局为自南向北逐步递增的纬向分布特征.其中臭氧柱浓度值低区(一、二等级)主要分布在喀什、和田以及巴音郭楞蒙古自治州等地区的南部.中值区(三、四等级)主要分布在阿克苏、巴音郭楞蒙古自治州、吐鲁番和哈密南部等地区.高值区(五等级)主要分布在博尔塔拉蒙古自治州、乌鲁木齐市、昌吉以及塔城、哈密北部等地区.而极高值区(六等级)集中分布在阿尔泰、克拉玛依市北部区域.

如图6所示,2005~2008年,臭氧柱浓度值在逐年升高,低值区域(一、二、三等级)面积也逐年扩大,这与各项大气污染防治政策的有效实施密不可分. 2008~2009年增幅最大,增长率为20.6%.2009~2013年臭氧柱浓度值呈现先下降后上升的波动趋势,区域内浓度分布不均,有3个数值等级,三、四和五级区域占据了研究区的大部分面积.总体来看,由于高值区都处于乌鲁木齐市、昌吉州、塔城以及阿勒泰地区,这可能与臭氧受太阳辐射和光化学反应速率密切相关,纬度越高太阳辐射越强,光化学反应速率越快.2014年出现了次高峰,一、二和三级区域减少甚至消失,高值区面积扩大,这与新疆近年来经济发展水平加快,国民经济综合实力变强,机动车需求量的增加有关.2015~2017年,研究区内臭氧柱浓度值略有回升,且高值区面积变化较小,且高值区一直徘徊在乌鲁木齐和吐鲁番盆地等人口密集城市,人类活动过程中所产生的臭氧比重较大.2018年全区臭氧柱浓度值大幅度上升,研究区内出现八级区域,且中值和高值区域面积扩大,这与近2a来,全球臭氧背景浓度年均上升1μg/m3左右,以及全球气候变暖、人为污染排放和区域大范围传输等因素有关[32].

图5 2005~2018年新疆大气臭柱浓度整体变化空间分布

图中不同颜色表示由高到低的不同等级,一级(286~294)、二级(294~ 303)、三级(303~311)、四级(311~319)、五级(319~327)、六级(327~336)

图中不同颜色表示由高到低的不同等级,一级(<290)、二级(290~302)、三级(302~314)、四级(314~326)、五级(326~338)、六级(338~350)、七级(350~362)、八级(>362)

2.4 新疆大气臭氧柱浓度标准偏差分析

根据公式(1)进行研究区大气臭氧柱标准偏差分析,将14a栅格图在栅格计算器中进行计算,得到图7.结果表明:14a中,新疆臭氧柱浓度整体呈现中部、南北部条带状分散、东西部集聚,差异较显著的分布格局.在空间分布上,高波动区域分布在北部地形比较特殊(新疆北部分布着“三山夹两盆”)的地区,该区域内地势落差较大,盆地山地相夹分布,特殊的地形地貌导致臭氧浓度稳定程度较差;中等波动区分布在高、低波动区的过渡地带,主要分布在阿克苏、和田以及喀什南部地区,这些地区接近沙漠,人类活动较少,大气环境受到人类的影响较少.低波动区包括哈密大部分地区以及昌吉东南部、吐鲁番东部和巴音郭楞蒙古自治州的东北部,相比研究区中西部,此区域地形较单一,受自然因素影响较小,臭氧柱浓度变化不明显,稳定性较强.

图7 2005~2018年新疆大气臭氧柱浓度标准偏差分布

3 影响因素分析

臭氧的来源包括自然源和人为源.自然源包括平流层臭氧的湍流及扩散、对流层顶裂缝、光化学反应、以及微生物对有机物的降解;人为源包括机动车尾气的排放、内燃机的使用、工业废气等[31].虽然这些排放源主要集中于城市,但是可以借助风力运送到郊区及数百公里之外,对大气环境造成了极大的危害.参照已有的对臭氧浓度影响因素的研究,本文从自然和人为两方面分析臭氧浓度变化的影响因素.

3.1 自然因素

3.1.1 风场和地形对臭氧柱浓度的影响 图8为基于NCEP FNL资料2005~2018年新疆850hPa的季节平均流场分布图.NCEP FNL资料分辨率较高且融合了大量的观测资料及卫星反演资料,被广泛用于数值模式及天气、气候的诊断分析研究中[33],由图8可知,一方面阿尔泰地区、哈密北部、乌鲁木齐市和克拉玛依市位于准格尔盆地腹地,与北部阿尔泰山及南部的天山的垂直梯度跨度大,扩散条件相对东北部地区更差;另一方面则可能是由于盆地地形导致盆地内形成了气旋式流场,在该区域范围内形成了“滞留区”.风作为大气污染的主要动力之一,其强度和方向直接影响着污染物扩散速度与方向[34].新疆常年盛行西南风,在天山以北地区,东部高于西部,山脉阻挡了臭氧水平扩散,进而导致了北疆区域臭氧汇集,从而导致阿勒泰地区、吐鲁番盆地、哈密以及乌鲁木齐等地区臭氧柱浓度较高.

图8 2005~2018年新疆季节风场与涡度图

3.1.2 气温对臭氧柱浓度的影响 温度升高会加速臭氧光化学反应速率,进而导致大气中大量的NO与VOCs等前体物快速转化为臭氧,致使臭氧柱浓度值的升高[35].臭氧柱浓度的升高具有明显的季节性特点,而新疆地区一般4~8月份温度较高,臭氧的强氧化作用使臭氧在温度较高时发生氧化反应.新疆地区远离海洋深居内陆,气候干旱,晴天多云层少,不仅有利于氮氧化物等前体物的生成,而且较强的太阳辐射也有利于氧分子的分解和臭氧分子的合成[36].另外,新疆地区的下垫面多以荒漠、戈壁为主,比热容小,地面辐射量大,导致臭氧光化学反应速率加快.图9a显示,新疆月均温与臭氧浓度存在着极显著相关关系(<0.01),说明气温较高,臭氧柱浓度也处于较高水平.气温所对应的线性拟合线离散程度低,说明臭氧柱浓度受气温影响较为明显.

降水对臭氧前体物有清除作用,水汽含量越高、湿度越大,臭氧的损耗越大.新疆地区属温带大陆性气候,全年降水集中在夏季且降水较少,降水对臭氧具有消除作用,但臭氧在高温高热所主导的光化学反应中的生成量高于降水所导致的消除量.图9b显示,新疆月均降水量与臭氧浓度存在着显著相关关系(<0.05),说明降水对臭氧浓度起到了一定的消除作用,但降水所对应的线性拟合线离散程度高,因此臭氧柱浓度的升降不仅仅是某一气象因子单一决定的,而是各个气象因子的协同效应.

3.2 人为因素

对流层臭氧的人为主要来源为煤炭、石油、以及生物质燃料的不完全燃烧以及光化学反应,此外机动车的尾气排放也会影响大气中的对流层臭氧柱浓度.从图10a中可以看出新疆煤炭消耗量与臭氧柱浓度值呈显著的正相关关系(<0.01),且相关系数2=0.782,表明煤炭消耗量的增多对于新疆大气中的臭氧柱浓度的升高具有极大的影响,这与新疆地区的能源消费结构有关,新疆地区每年煤炭需求量大,尤其冬季采暖期,燃煤对大气臭氧浓度的贡献较大.

根据新疆污染物排放统计的结果,新疆地区机动车NO排放量占NO总排放量的29%以上,且占比逐年增加[37].首先,机动车排放的气态污染物包括VOCs和NO等,是PM2.5中二次有机物和硝酸盐的“原材料”,同时也是造成大气氧化性增强的重要“催化剂”;其次,机动车行驶还对道路扬尘排放起到“搅拌器”的作用[38].近年来新疆各市州的机动车保有量呈不断增长趋势,截止2018年12月,新疆机动车数量高达412万辆.新疆汽车保有量与臭氧柱浓度值呈显著的正相关关系(<0.01),且相关系数2=0.72,表明汽车保有量的增多对于新疆大气中的臭氧柱浓度的升高也具有重要贡献 (图10b).

GDP是一个地区经济水平最直接的体现,产业产值的高低影响着当地臭氧柱浓度的状况[39].研究区工业废气排放量主要来自乌鲁木齐、北疆的伊宁、南疆的库尔勒、东部的哈密等新疆主要的工业化城市.图10c和图10d分别分析了新疆地区生产总值和工业废气排放量与臭氧柱浓度的关系,结果显示生产总值与臭氧柱浓度值呈极显著的正相关关系(<0.01),且相关系数2达0.5以上,这表明生产总值的增加会影响大气中的臭氧柱浓度值的升高;工业废气排放量与臭氧柱浓度值呈显著正相关(< 0.05),且相关系数2达0.756,说明工业废气排放量的增多会直接导致大气中的臭氧柱浓度的升高.

3.3 VOCs对臭氧柱浓度的影响

近年来,挥发性有机物VOCs逐渐成为了主控臭氧浓度变化的前体物,为了分析不同类型的排放源对新疆臭氧柱浓度的影响,本文结合清华大学给出的MIX排放清单对2008及2010年研究区各区VOCS排放量进行研究[40].由表1可知,各地区的经济发展水平的差异影响着不同行业VOCS排放量,经济较为发达的乌鲁木齐市和阿尔泰地区工业源排放贡献极为显著,这两地区VOCS排放贡献率占整个研究区的63%.除了工业源外,居民源和交通源是另外两个主要来源.新疆属于边疆,政府支持大量的劳动力及人口流入,外来人口集聚,使得居民源产生的VOCS大幅上升,加之机动车的连年增长,导致交通源的VOCs排放量增加.相较于其他排放源,新疆各市的电厂源对VOCs排放量的贡献率均较低.总体来看,工业源是VOCs增加的主要因素,交通源和居民源次之,电厂源影响最弱.

表1 2008及2010年新疆各地区不同来源的VOCs排放量[t/(月×km2)]

3.4 后向轨迹与聚类分析

本文使用HYSPLIT模型,以乌鲁木齐市为例分析2018年3月~2019年2月后向轨迹,以季节进行聚类,对O3的来源进行解析,结果如图11所示:春季,西北气流移动速度最快,输送距离最长,其次是西部气流,东部气流最慢.从气流占比及混合垂直运动看,气流占比最多的西北气流,共占总轨迹数的78.59%,而东部气流仅占21.43%.夏秋季,气流均来自西北和西部,分别占总轨迹数86.79%、74.29%.冬季,气流轨迹大致分为3种:西北气流、北部气流和东部气流,西北路径输送高度最高(占57.29%),其次输送高度最低东部气流(占34.38%),对新疆地区贡献也较多.

表2表明,不同季节轨迹气团中臭氧浓度差异较大.春季,轨迹2中臭氧柱浓度最大,这与西北气流最远来自哈萨克斯坦,途径克拉玛依进入新疆腹地,远距离输送使其成为影响新疆臭氧柱浓度最主要的输送路径;近距离主要来自北疆和伊犁河谷等人口密集地区,此地人类活动频繁人为污染源较多.夏季,5条聚类轨迹臭氧柱浓度相差不大,且均来自西北气流.秋季聚类2对应气流的输送路径最长,但相比轨迹1、2、5气流携带的臭氧柱浓度较低,这与轨迹2、5气流途经库木塔格沙漠、柴达木盆地等沙漠戈壁地带,气溶胶中的挥发性有机物为光化学反应提供了大量前体物,导致臭氧柱浓度较高,进而靠气流输送到北疆地区.冬季来自北部气流对应的臭氧柱浓度最大,一方面与臭氧柱浓度按纬向分布有关;另一方面冬季新疆北部气流强,对臭氧输送加快.而西南气流(轨迹2)输送距离也较长,但其对应的臭氧柱浓度最小.

图11 2018年新疆后向轨迹气团聚类

表2 不同季节各类轨迹污染物浓度统计结果

4 结论

4.1 2005~2018年间新疆臭氧柱浓度年均值整体呈现波动上升趋势,最大增长率处于2008~2009年间(为20.06%),年均最低值和年均最高值分别出现于2007年和2018年;臭氧柱浓度的季节变化表现为:春季>夏季>冬季>秋季;月际间的变化幅度比较大,但具有显著的季节性变化周期.

4.2 2005~2018年新疆臭氧柱浓度空间分布上整体表现为自北向南递减的分布格局,高值区主要分布在人为源排放较高的阿尔泰、昌吉以及以乌鲁木齐市为城市群的新疆北部,低值区大多处于人为源排放较低的喀什、和田以及巴音郭楞蒙古自治州等地区南部.季节空间分布表现出春季高值区的范围及臭氧柱浓度均远大于其它季节,夏季除和田、喀什以及巴音郭楞蒙古自治州等地区的南部处于中值区外,其它区域均为高值区;月均值空间分布变化较为复杂,6~10月研究区内绝大多数区域为低值区,而1~5、11~12月则研究区内绝大多数区域又成为高值区.

4.3 新疆臭氧柱浓度的时空变化受气候、地形和风场等自然因素以及产业结构、机动车保有量、VOC及气流轨迹等因素的共同影响.煤炭消耗量、经济生产总值、工业废气排放量、VOCs以及机动车保有量的增加对臭氧柱浓度的年际变化具有一定贡献.新疆“三山夹两盆”的地形与气旋式流场也对臭氧的空间分布有一定的关系.此外,工业源排放的增加是导致新疆臭氧柱浓度升高的主要因素,居民源和交通源的贡献也不容忽视.

4.4 从后向轨迹聚类分析来看,新疆气流轨迹均来自西北路径和西部路径,四季气流轨迹分别占总轨迹数的78.59%、96.79%、74.29%、95.83%.

[1] 唐孝炎,李金龙,栗 欣,等.大气环境化学 [M]. 北京:高等教育出版社, 1990:232-233. Tang X Y, Li J L, Li X, et al. Atmospheric environmental chemistry [M]. Beijing: Higher Education Press, 1990:232-233.

[2] 盛裴轩,毛节泰,李建国,等.大气物理学 [M]. 北京:北京大学出版社, 2003:82-98. Sheng P X, Mao J T, Li J G, et al. Atmospheric physics [M]. Beijing: Peking University Press, 2003:82-98.

[3] Nuvolone D, Balzi D, Pepe P, et al. Ozone short-term exposure and acute coronary events: A multicity study in Tuscany (Italy) [J]. Environmental Research, 2013,126(oct.):17-23.

[4] 列淦文,叶龙华,薛 立.臭氧胁迫对植物主要生理功能的影响 [J]. 生态学报, 2014,34(2):294-306. Lie G W, Ye L H, Xue L. Effects of ozone stress on major plant physiological functions [J]. Journal of Ecology, 2014,34(2):294-306.

[5] 耿春梅,王宗爽,任丽红,等.大气臭氧浓度升高对农作物产量的影响 [J]. 环境科学研究, 2014,27(3):239-245. Geng C M, Wang Z S, Ren L H, et al. Study on the impact of elevated atmospheric ozone on crop yield [J]. Environmental Science Research, 2014,27(3):239-245.

[6] Liu J, Tarasick D W, Fioletov V E, et al. A global ozone climatology from ozone soundings via trajectory mapping: a stratospheric perspective [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013,13(22): 11441-11464.

[7] Huang C, Lou D M, Hu Z Y, et al. A PEMS study of the emissions of gaseous pollutants and ultrafine particles from gasoline and diesel-fueled vehicles [J]. Atmospheric Environment, 2013,77(3):703- 710.

[8] Zhang F W, Zhao J P, Chen J, et al. Pollution characteristics of organic and elemental carbon in PM2.5in Xiamen, China [J]. Journal of Environmental Sciences, 2011,23(8):1342-1349.

[9] Geiger H, Kleffmann J, Wiesen P. Smog chamber studies once influence of diesel exhaust on photo smog formation [J]. Atmospheric Environment, 2002,36(11):1737-1747.

[10] Fu T M, Daniel J, Jacob, et al.Space-based formaldehyde measurements as constraints on volatile organic compound emissions in east and south Asia and implications for ozone [J]. Journal of Geophysical Research, 2007,112(D6):382-388.

[11] Fishman J, Watson C E, Larsen J C, et al. Distribution of tropospheric ozone determined from satellite data [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1990,95(D4):3599-3617.

[12] Fishman J, Balok A E. Calculation of daily tropospheric ozone residuals using TOMS and empirically improved SBUV measurements: application to an ozone pollution episode over the eastern United States [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1999, 104(D23):30319-30340.

[13] 李 阳,巨天珍,马 成,等.长江三角洲近10年甲醛柱浓度变化及影响因素 [J]. 中国环境科学, 2019,39(3):897-907.Li Y, Ju T Z, Ma C, et al. The temporal, spatial variation and influencing factor of formaldehyde column concentration in the Yangtze River Delta in the past 10years [J].China Environmental Science, 2019,39(3):897-907.

[14] 李 莹,赵春生,方圆圆,等.利用卫星资料分析对流层臭氧柱总量分布特征及其可能的原因 [C]. 中国气象学会2005年年会论文集, 2005.Li Ying, Zhao Chunsheng, Fang Yuanyuan, et al. Using satellite data to analyze the distribution characteristics and possible causes of total tropospheric ozone column [C]. Proceedings of the 2005Annual Meeting of the Chinese Meteorological Society, 2005.

[15] 杜君平,朱玉霞,刘 锐,等.基于OMI数据的中国臭氧总量时空分布特征 [J]. 中国环境监测, 2014,30(2):191-196.Du J P, Zhu Y X, Liu R, et al. Temporal and spatial distribution characteristics of total ozone in China based on OMI data [J].China Environmental Monitoring, 2014,30(2):191-196.

[16] 蒲 茜,李振亮,张 悦,等.重庆市O3污染日的大气环流分型与传输特征[J]. 中国环境科学, 2021,41(1):18-27. Pu Q, Li Z L, Zhang Y, et al. Characterization of atmospheric circulation and transmission in Chongqing City during ozone polluted days [J]. China Environmental Science, 2021,41(1):18-27.

[17] 杨芳园,卞建春,王颢樾,等.基于OMI数据分析青藏高原周边对流层低层臭氧的分布特征 [J]. 云南大学学报:自然科学版, 2013,35(2): 183-192.Yang F Y, Bian J C, Wang H Y, et al. Seasonal variation of atmospheric ozone in the lower troposphere surrounding the Tibetan Plateau based on OMI satellite date [J]. Journal of Yunnan University: Natural Science Edition, 2013,35(2):183-192.

[18] 宋佳颖,刘旻霞,孙瑞弟,等.基于OMI数据的东南沿海大气臭氧浓度时空分布特征研究 [J]. 环境科学学报, 2020,40(2):438-449.Song J Y, Liu M X, Sun R D, et al. Temporal and spatial characteristics of atmospheric ozone concentration in Southeast Coast based on OMI data [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2020,40(2):438-449.

[19] Vasilkov A, Joiner J, Seftor C. First results from a rotational Ra man scattering cloud algorithm applied to the Suomi National Pol ar-orbiting Partnership (NPP) Ozone Mapping and Profiler Suite (OMPS) Nadir Mapper [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2014,7(9):2897–2906

[20] Akinyemi M L. Comparative analysis of total ozone data from satellite EPTOMS and ground-based Dobson instrument at Lagos-Nigeria [J]. Journal of Innovative Research in Engineering and Science, 2011,2: 162–172.

[21] Borderer G E, Scott J C, Kreher K, et al. Global ozone trends in potential vorticity coordinates using TOMS and GOME intercom pared against the Dobson network:1978~1998 [J]. Journal of Geophysical Research, 2001,106:23029–23042.

[22] Rahman M M, Rahman M S, Hai-bing W U. Time series analysis of causal relationship among gdp, agricultural, industrial and service sector growth in Bangladesh [J]. China-USA Business Review, 2011, 10(1):P9-15.

[23] 张亮林,潘竟虎,张大弘.基于MODIS数据的中国气溶胶光学厚度时空分布特征 [J]. 环境科学学报, 2018,38(11):4431-4439.Zhang L L, Pan J H, Zhang D H. Spatio-temporal distribution characteristics of aerosol optical depths in China based on MODIS data [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018,38(11):4431-4439.

[24] 穆少杰,李建龙,陈奕兆,等.2001~2010年内蒙古植被覆盖度时空变化特征 [J]. 地理学报, 2012,67(9):1255-1268.Mu S J, Li J L, Chen Y Z, et al. Spatial differences of variations of vegetation coverage in Inner Mongolia during 2001~2010 [J]. Acta Geographica Sinica, 2012,67(9):1255-1268.

[25] 黄秋霞.新疆典型区域近地面臭氧浓度特征分析 [D]. 乌鲁木齐,新疆大学, 2014.Huang Q X. Analysis of characteristics of near-ground ozone concentration in typical areas of Xinjiang [D]. Xinjiang University, 2014.

[26] 张倩倩,张兴嘉.基于卫星和地面观测的2013年以来我国臭氧时空分布及变化特征 [J]. 环境科学, 2019,40(3):1133-1141.Zhang Q Q, Zhang X J. Ozone spatial-temporal distribution and trend over China since 2013: Insight from satellite and surface observation [J]. Environmental Science, 2019,40(3):1133-1141.

[27] 梅世玉,麻金继,张 鑫.APEC期间京津冀地区NO2浓度的时空变化特征研究[J]. 大气与环境光学学报, 2016,11(4):281-287.Mei S Y, Ma J J, Zhang X. Research on the spatio-temporal changes of NO2concentration in the Beijing-Tianjin-Hebei region during APEC [J]. Journal of Atmospheric and Environmental Optics, 2016, 11(4):281-287.

[28] 张远航,李金龙.中国城市光化学烟雾污染研究 [J]. 北京大学学报(自然科学版), 1998,34(2):392-400.Zhang Y H, Li J L. 1998. Study on photochemical smog pollution in Chinese cities [J]. Journal of Peking University (Natural Science Edition), 1998,34(2):392-400.

[29] 贺克斌.打赢蓝天保卫战需要加快钢铁行业超低排放改造 [N]. 中国环境报, 2019-05-06(3).He K B. Winning the blue sky defense battle requires accelerating the ultra-low emission transformation of the steel industry [N]. China Environment News, 2019-05-06(3).

[30] 生态环境部大气环境司.全国大气污染防治工作进展及建议 [J]. 环境保护, 2018,46(19):11-15. Ministry of Ecology and Environment. Progress and suggestions on air pollution control in China [J].Environmental Protection, 2018,46(19): 11-15.

[31] 周春艳,王 桥,厉 青,等.近10年长江三角洲对流层NO2柱浓度时空变化及影响因素 [J]. 中国环境科学, 2016,36(7):1921-1930.Zhou C Y, Wang Q, Li Q, et al. Spatio-temporal change and influencing factors of tropospheric NO2column density of Yangtze River Delta in the decade [J]. Chinese Environmental Science, 2016, 36(7):1921-1930.

[32] 黄 鑫,李亚丽,王靖中,等.1980~2016年陕西省冬季霾日数时空变化及增多成因初探[J]. 中国环境科学, 2019,39(9):3671-3681.Huang X, Li Y L, Wang J Z, et al. The spatial-temporal variations of haze in Shaanxi Province from 1980 to 2016 and the initial exploration of the increase [J]. Chinese Environmental Science, 2019,39(9):3671- 3681.

[33] 古 珊,杨显玉,吕世华,等.基于OMI数据的四川盆地对流层甲醛时空分布特征 [J]. 环境科学学报, 2019,39(9):2860-2872.Gu S, Yang X Y, Lü S H, et al. Spatiotemporal variations in OMI satellite-based tropospheric formaldehyde in Sichuan Basin [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019,39(9):2860-2872.

[34] 刘树华,缪育聪,李 婧,等.京津冀地区大气边界层结构与多尺度大气环流对大气污染扩散影响研究与展望 [C]. 2017中国环境科学学会科学与技术年会论文集(第1卷), 2017.Liu S H, Miao Y C, Li J, et al. Research and prospect on the influence of atmospheric boundary layer structure and multiscale atmospheric circulation on air pollution diffusion in Beijing-Tianjin-Hebei region [C]. 2017 Proceedings of the Annual Conference of Science and Technology of Chinese Society of Environmental Sciences (Volume 1), 2017.

[35] 奇奕轩.北京北郊夏季臭氧及其前体物污染特征及影响因素研究 [D]. 北京:中国环境科学研究院, 2017.Qi Y X. Research on pollution characteristics and influencing factors of ozone and its precursors in the northern suburbs of Beijing in summer [D]. Beijing: Chinese Academy of Environmental Sciences, 2017.

[36] 周牡丹.气候变化情景下新疆地区干旱指数及作物需水量预测[D]. 西北农林科技大学, 2014.Zhou M D. Drought Index and Crop Water Demand Forecast in Xinjiang under Climate Change Scenario [D]. Yangling: Northwest A&F University, 2014.

[37] 王金相.西北地区典型能源工业基地排放对局地环境空气质量的影响 [D]. 兰州:兰州大学, 2018.Wang J X. Impact of emissions from typical energy industrial bases in Northwest China on local ambient air quality [D]. Lanzhou: Lanzhou University, 2018.

[38] 李俊华,常化振,陈 亮,等.大气臭氧前体物NO和VOCs排放控制关键技术[C]. 中国大气环境科学与技术大会暨中国环境科学学会大气环境分会学术年会, 2012.Li J H, Chang H Z, Chen L, et al. Key technologies for NOand VOCs emission control of atmospheric ozone precursors [C]. China Conference on Atmospheric Environmental Science and Technology and the Annual Conference of the Atmospheric Environment Branch of the Chinese Society of Environmental Sciences, 2012.

[39] 徐建华.中国上空臭氧柱浓度和地面紫外辐射强度的预测 [D]. 北京:北京大学, 2003.Xu J H. Prediction of ozone column concentration and ground ultraviolet radiation intensity over China [D]. Beijing: Beijing University, 2003.

[40] Li M, Zhang Q, Kurokawa J I, et al. MIX: A mosaic Asian anthropogenic emission inventory under the international collaboration framework of the MICS-Asia and HTAP [J]. Atmospheric Chemistry And Physics, 2017,17:935-963.

Research on ozone column concentration in Xinjiang based on OMI data.

LIU Min-xia*, SUN Rui-di, SONG Jia-ying, ZHANG Ya-ya, LI Bo-wen, YU Rui-xin, LI liang

(College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, China)., 2021,41(4):1498~1510

Using Ozone Monitor (OMI) satellite inversion data, the atmospheric ozone column concentration data in Xinjiang from 2005 to 2018 were extracted and analyzed, and its temporal and spatial distribution pattern and influencing factors were discussed. The results showed that: In terms of time changes, in the past 14years, the atmospheric ozone column concentration in Xinjiang had shown a gradual upward trend. In spatial distribution, the concentration of ozone column gradually decreases from north to south, and the high value areas were concentrated in Altai, northern Tacheng and northern Changji. The low-value areas were concentrated in Hotan, Bayinguoleng Mongolia Autonomous Prefecture and most of the southern parts of Kashgar. In seasonal variation, the ozone column concentration in spring and summer was higher than that in autumn and winter, the high value area appeared alternately in spring and summer, and the winter was slightly higher than that in autumn, but the ozone column concentration in the four seasons showed a gradual upward trend. Stability analysis showed that the concentration of ozone column in the study area showed a distribution pattern of dispersion in the middle, south and north, and concentration in the east and west. Among the natural factors, climatic factors, wind field and altitude all showed significant positive correlation (<0.01); Through backward trajectory tracking, it was found that the northwest and west air flows in the region were the most important transportation routes for ozone, and they accounted for the total airflow trajectories 78.59%, 57.29%. In human factors, the concentration of ozone column had a significant positive correlation with regional GDP, coal consumption, industrial waste gas emission and vehicle ownership (<0.05). Among them, volatile organic compounds (VOCs) mainly comed from industrial sources, followed by traffic sources and residential sources. Generally speaking, the change of ozone concentration was affected by many factors, but air temperature, VOCs emission and absorbing aerosol were the dominant factors.

OMI;Xinjiang Uygur Autonomous Region;ozone column concentration;temporal and spatial distribution characteristics;stability analysis

X515

A

1000-6923(2021)04-1498-13

刘旻霞(1972-),女,甘肃镇原人,教授,博士,主要从事大气污染及生态恢复方面的教学科研工作.发表论文50多篇.

2020-08-03

国家自然科学基金资助项目(31360114,31760135)

* 责任作者, 教授, xiaminl@163.com

猜你喜欢

臭氧浓度新疆地区臭氧
不同品种小麦灌浆期旗叶光合特性及光合基因表达对臭氧浓度升高的响应
文印室内臭氧散发实测分析及模拟
2018年8月上半月南京臭氧污染浓度变化分析
2013-2016年新疆地区闪电活动时空特征分析
看不见的污染源——臭氧
沈阳市臭氧浓度时空分布与变化特征分析
写好“服”这个字——新疆地区高速公路服务区打造星级服务
利用臭氧水防治韭菜迟眼蕈蚊
来华留学生汉字分解加工能力实证研究:以新疆地区留学生为例
臭氧分子如是说