高放废物地质处置的安全评价模拟研究：以甘肃北山为例

段先哲，牛苏娟，王灿州，王 驹，周志超，凌 辉，唐振平，李 南

(1.南华大学资源环境与安全工程学院，湖南 衡阳 421001；2.稀有金属矿产开发与废物地质处置技术湖南省重点实验室，湖南 衡阳 421001；3.中核集团核工业北京地质研究院，北京 100029)

核能是一种安全、清洁、高效的能源。一座年发电量106kW的核电站，每年需要27 t浓缩铀作为燃料。同样功率(106kW)的火力发电站，每年要消耗300万t左右的标准煤。我国是核能大国，目前有47台在运核电机组。核技术在大规模应用的同时，核燃料被消耗掉所产生的废物问题越来越突出。这些核废料具有放射性强(最高可达4×1015Bq/L放射剂量)、毒性大(例如10 mg钚可使一人致死)、半衰期长(例如半衰期有44亿年的238U)等特点，被称为高放废物。目前，低水平放射性废物和中水平放射性废物已有较好的处置方法，但高水平放射性废物(以下简称“高放废物”)的安全处置仍是难题。如何安全妥善处置高放废物，也是我国核技术和国防科学工业面临的巨大挑战和难题。目前国际公认的技术上唯一可实施的处置方案就是深部地质处置，简称“挖坑埋”[1-2]。经过长期发展，高放废物深部地质处置方案已被大多数国家所接受，并投入了大量的人力物力对该方案所面临的问题进行系统研究，而安全评价是高放废物地质处置不可分割的一部分。本文论述了高放废物地质处置库安全评价的特性，并以我国高放废物地质处置库首选预选区甘肃北山为对象，开展了高放废物地质处置安全评价模拟研究，旨在为我国高放废物地质处置安全评价提供建议与参考。模拟研究中基于该预选区的地质水文条件和人文经济条件，运用国际上通用的放射性废物运输安全评估软件GoldSim，利用蒙特卡罗随机模拟方法，构建了处置库关闭后的破损情景，对拟贮存60 000个废物罐的处置库关闭后100万年期间的辐射水平进行了模拟计算。

1 高放废物的地质处置

地质处置是指在距离地表500～1 000 m深，安全处置高放废物的矿山式地下工程。由多重屏障组成，可以有效阻挡高放废物中放射性核素的迁移。其中多重屏障主要包括玻璃固化体、包裹废物体的废物罐、缓冲材料、外部围岩等，如图1所示。并且位于精心选择的稳定地质体中，如花岗岩、黏土岩、凝灰岩和岩盐等[3]。

图1 高放废物地质处置库概念设计图Fig.1 Conceptual design drawing of high levelradioactive waste geological disposal(资料来源：文献[2])

目前全球拥有核工业的国家正在积极探索安全处置高放废物的高科技研究新课题，但至今尚无高放废物处置库投入运作。我国的高放废物地质处置研究从1985年开始，30多年来开展了大量工作。2006年2月，原国防科学技术工业委员会、科学技术部和原国家环境保护总局发布了《高放废物地质处置研究开发规划指南》，提出选址→地下实验室→处置库的建设技术路线阶段，21世纪中叶建成高放废物地质处置库[4]。目前已经基本确定高放废物采用玻璃固化，以甘肃北山为建设场址，将花岗岩作为处置库的主要岩型，以内蒙古高庙子膨润土矿床作为高放废物处置库缓冲回填基材，并且确定了添加剂的配方，处置库设计以安全为核心，永久处置为目标，由巷道、竖井、硐室组成[5-6]。

由于含有长半衰期的放射性核素，并且核素差异性很大，半衰期有从约5 d的210Bi到44亿a的238U，同时所处环境特征为高温、高地应力、地下水作用、深部气体作用相互影响。因此，为了安全处理国内高放废物，必须考虑放射性核素(放射性浓度和半衰期)的安全评估[2-6]。要求地质处置库的安全评价期至少要达到1万a，甚至更长的安全期，并且要求有科学、可信的手段评价处置库是安全的。这是当今任何一个工程所没有的要求，因此，也就需要对处置库未来(1～10×105a)突发情况下的放射性水平进行演化，做出预测，也是安全评价的重要研究内容之一。

2 高放废物的安全评价

安全评价是高放废物处置研究的重点难点。对于筛选出来的场址以及将要在场址中建造的处置库，需要开展安全评价，包括对处置库正常情景和不同情景下引起的辐射危害进行评价[7]。

目前阶段的主要任务是通过评价模型对特定景象精心试算从而建立起框架体系，加强安全评价方法学研究，初步筛选出关键部位和特性参数，为以后的处置库工程设计、安全分析、环境评价奠定基础；开展处置系统的安全指标和总体安全目标的研究，加强不确定性分析和情景模拟开发研究，为完成场址初步调查方向提供依据；优化数据库，完善安全评价的稳定性、追溯性，对处置库的未来演变情景进行全面分析；完成场址详细调查的安全评价报告[8-9]。

对于准备建造的地下处置库，需要开展安全评价，即对高放废物地质处置引起的辐射变化进行系统性评价，包括正常演化和异常情况下引起的辐射危害进行评价[10]。 其通常流程是首先进行资料收集和现场勘查，确定评价内容以及要分析的目标系统的整体情况和单元情况，随后分析演变过程构想未来可能遇到的各种事件或者作用，来构建处置库可能产生的各种情形，这一过程即情景分析；然后通过建立的模型模拟可能发生的情形，并对相应的情况进行安全性分析和危险性分析；最后将模拟的结果与有关规范或者相应指标进行对比以评价系统的安全性，同时给出技术修改意见或者操作建议，从而找出最佳方案。其中，在情景分析的过程中，不能遗漏潜在的危险和可能转化生产的危险，着重对危险的种类、性质、条件、概率、范围进行分析从而估算概率[7-9]。难点是如何合理地确定需要评价的情形以及在这些情况下的模型构建，对已查明的危险通过建模来量化，为最终的决策者提供准确的依据，如图2所示。

图2 安全评价基本步骤Fig.2 Basic steps of safety evaluation

3 甘肃北山处置库安全评价

我国高放废物地质处置研究工作开展后，在全国筛选了华南预选区、华东预选区、西南预选区、内蒙古预选区、新疆预选区、西北预选区(甘肃北山)[11-12]，经过初步对比，确定甘肃北山为重点预选区，从1990年起开始在北山开展研究；2011年7月，甘肃北山被确定为我国高放废物处置库首选预选区[12]。

3.1 预选区概况

北山预选区位于甘肃省西部酒泉地区，河西走廊以北，地理坐标为北纬40°00′～42°00′，东经96°40′～98°40′，面积约为550 km2。该区海拔标高1 400～2 500 m，相对高差小于110 m，地表呈现典型的岩漠戈壁景观，植被稀少基岩裸露。气候为典型的干旱气候，降雨稀少、蒸发量大。所在地地壳稳定，地应力适中，花岗岩体规模巨大、完整、裂隙少，岩石高强度、高密度、低渗透，地下水具有弱含水、低渗透、低流速、还原性特征[13-14]。场址地下水赋水性差，地下水源自大气降水补给且受蒸发作用影响，岩体和断裂均为低渗透性，水力梯度低，水动力条件弱。场址为低地应力水平，岩石强度较高，对地下工程围岩稳定性非常有利，从气候条件、地理条件、经济条件和人文条件来讲，比较适合作为处置库的建设所在地。

3.2 针对预选区的安全评价建模与分析

对处置库的安全评价需要在已有数据的基础上进行模拟计算和分析。对于处置库关闭后的多种情景，需要搭建数学模型和模拟模型，然后进行计算得到结果[15]。

3.2.1 过程模拟

高放废物深地质处置中，工程屏障系统(EBS)的主要作用是阻止放射性核素的泄露并迁移至生物圈。工程屏障系统(EBS)一般由高放废物体、包装容器、缓冲材料三部分组成[16]。

从空间角度来看，设施泄漏的放射性核素通过工程屏障(例如混凝土)，然后扩散到可渗透的饱和地下水，穿过岩石并最终进入生态系统会对人类和环境产生放射性影响。从影响因素角度来看，这一过程速度很慢，不仅要考虑核素的衰变、沉淀、吸附、解析、溶解和增长等过程，还要考虑迁移过程中受到的压力、地下水、各个单元的理化特性、微观结构、胶体作用、细菌作用、腐殖质作用和辐射作用等因素的影响[17]。

3.2.2 情景模拟设定

为搭建高放废物安全处置的理论评估模型，必须对过程做合理简化，故做如下设定[16]。

1) 安全评估模型模拟计算的开始时间为玻璃固化体包装容器失效时间，玻璃固化体因为地下水腐蚀作用对于核素的迁移无任何阻滞效果。

2) 假定废物罐失效后，废物罐与缓冲材料之间的间隙此时也已经被地下水充满，缓冲材料处于被地下水饱和状态，并且地下水核素浓度均匀分布，其最高浓度受在地下水溶液中溶解度限制。玻璃固化体与地下水接触溶解的产物均匀分布在间隙里。

3) 假定废物罐失效后，气体已经排出，周围环境温度相同。忽略由于核素辐射作用、化学反应等产生的气体对模型产生的影响。

4) 假定核素从缓冲材料单元被释放出来后，迅速迁移到外部围岩。假定在缓冲材料中核素迁移只有扩散作用机制，忽略缓冲材料的胶体作用和微生物作用。

5) 工程屏障满足相关要求，未来的气候条件与当年的气候条件相同，未来的人类活动与当前相同。

6) 假定核素是从玻璃固化体中缓慢释放，释放速率与玻璃固化体的溶解速率成正比。

7) 忽略围岩裂隙间的胶体作用和微生物作用。忽略其他地质事件对岩石圈的影响。

8) 假定天然屏障中核素迁移主要以平流迁移为主，纵向弥散长度为迁移长度的十分之一。假定天然屏障中的断裂带与地下水流线平行且为直线，并且断裂与导水节理带和浅层蓄水层互相衔接。

9) 假定生物圈与工程屏障直接接触，核素扩散到生物圈之后是瞬时稀释，在生物圈的迁移速度比在处置库和屏障中要快得多。

10) 假定在全部模拟过程中核素之间不互相干扰。

3.2.3 计算模型

放射性核素的迁移行为模拟研究主要是通过计算软件进行模拟计算，获得核素从地质屏障的释放率。GoldSim软件是一个用户友好的高度图形化的程序，该程序可对流动系统进行动态和概率模拟。通过该程序的污染物运输(contaminant transport，CT)模块，可以模拟放射性核素等污染物的迁移和剂量估算[15]。CT模块的质量传递模型可用于计算处理系统中特定位置的质量通量，以及地下水、土壤和空气等物质中的浓度，这些质量平衡计算的结果可用于评估暴露剂量或风险。GoldSim软件的独特性在于对蒙特卡罗(MonteCarlo)模拟的运用，对整个处置设施发展不确定性的分析，主要是对处置设施的未来辐射进行模拟。随机抽样方法主要用于风险的定量分析，属于风险管理的一种，也是项目进行定量风险分析的重要方法。由于传统方法不能真实地模拟实际过程，所以很难得到满意的结果，而蒙特卡罗方法能够弥补这一短板，解决问题与实际相比很符合，能取得很好的效果。

在该模型中，计算核素从废物罐泄露后的释放速率，通过组合和链接由GoldSim程序提供的各种传输路径来模拟质量转移，来定义释放的放射性核素的行为。在该评估中，通过应用Cell途径和Aquifer途径对通过平流和扩散进行的核素迁移建模。GoldSim软件中的处置设施建模将所有源，进场区和生态系统区域定义为Cell pathway，而起源区域定义为Aquifer pathway。建模如图3所示。

3.2.4 计算参数

本次模拟求解所需参数主要包括核素相关参数和缓冲材料相关参数，源项数据涉及到核素类型及存货。当前我国对于废物罐装载量没有进行规定，但我国的乏燃料废物特征与日本的乏燃料废物有一定相似性，考虑到这一点，本文引用日本模拟的核素种类和存量，主要参考与我国当前处置概念类似的日本原子能机构(JAEA)的H12报告[18]。计算参数见表1和表2。

图3 核素计算模型(GoldSim)Fig.3 Nuclide calculation model implemented in Goldsim(注：带箭头的直线表示核素从一个单元向另一个单元的迁移。)

表1 核素数据Table 1 Nuclide data

续表1

表2 缓冲材料相关参数Table 2 Buffer material related parameters

4 结果分析与对比

4.1 结果分析

根据核素在地质圈中迁移的计算模型，使用GoldSim软件进行计算，具体模拟结果如图4和图5所示。处置库在正常演变情景下(演变的过程是可预知的，并且发生的事件经历了演变，因此是一种可能性较大的预期事件)，废物罐失效后核素溶解，随着地下水扩散出屏障到达生物圈。图4以甘肃北山预选区处置库为研究对象，基于正常演变的情景，对处置库的核素迁移进行模拟，对系统关闭后的辐射对象进行研究，并对其安全性进行评估。

由图4可知，在整个评价时间尺度范围内(106a)，对放射剂量有重要贡献的关键核素为79Se、135Cs、229Th。由图5可知，废物罐失效后核素总释放率先增大后减小，峰值为9.35×106Bq/a，在达到最大值后迅速降低，后来又出现了一次上升，随后逐渐减小直到趋于0。 从整体上来看，多层屏障系统起到了很好的阻隔作用，即使在峰值，总体的剂量也远远低于国际辐射防护协会(ICRP)规定的0.3 mSv/a限值。

图4 处置库核素释放率随时间的变化Fig.4 Release rate of disposal nuclide

图5 废物罐失效后核素释放率随时间的变化Fig.5 Radionuclide release rate after the waste tank fails(注：使用蒙特卡洛模拟多次情形，颜色越深表示可能出现的几率越大，但是总体都低于安全值。)

4.2 模型对比

不同国家对于本国高放废物处置库有不同的处置理念和处置方法，会针对本国实际情况制定相应的安全评价方法和模型。虽然情况存在差异，但是通过对比不同模型，了解差异，可以更好地进行模型搭建。

4.2.1 美国

美国的高放废物处置技术处于世界先进水平，在2017年已经建成尤卡山高放废物处置库。美国运用GoldSim软件中的污染物传输模块来模拟核素的释放和传输，并计算系统内的浓度和质量通量，涉及多个设施和环境介质，如废物源、工程屏障、非饱和带、含水层、围岩、水域和大气[20-21]。在GoldSim软件中以Cell pathway单元和Aquiefe pathway单元表示路径，情景演变假定了处置库关闭后的各种情景。建模概念图如图6所示，渗透物(infiltration)通过地质作用渗透到高放废物罐(silo)，处置库失效后核素泄露随着渗透物迁移到混凝土工程屏障(concrete wall)，接着迁移到近场围岩(nearfield host rock)和远场围岩(farfield host rock)，同时污染了井矿水(well)，最终扩散到近海(near shore ocean)和远海(far shore ocean)，并在近海和远海之间产生对流作用。

图6 美国高放废物地质处置GoldSim建模示意图Fig.6 Schematic diagram of GoldSim modeling of high-level radioactive waste geological disposal in the United States

处置库关闭后，泄露的核素通过地下水运动扩散出了工程屏障最终到达生物圈，对人类产生了影响。输入和流量模型容器分别包括各模型的输入数据和地下水流量模型。 污染物转运容器是放射性核素路径的主要模拟部分。 最后，生物圈容器用于计算放射性核素浓度的个人剂量。 假定地下水流入率等于处置区的流速，含水层流速假定为23 604 m3/a[21]。

评价结果表明，10种放射性核素——14C、210Pb、226Ra、231Pa、234U、237Np、238U、240Pu、241Am和248Cm超过1×10-7mSv/a，尽管240Pu、241Am和248Cm剂量水平较低，但是14C、210Pb、226Ra和237Np剂量水平较高，特别是210Pb(226Ra的子核素)和226Ra分别产生了0.168 mSv/a和0.852 mSv/a。10 500年后出现的最大个人总剂量为2.022 mSv/a。在10种放射性核素种，210Pb约占最大总剂量的58%[25]。最终在符合性标准方面，处理达到了规范要求，验证了其安全性。

4.2.2 韩国

韩国是一个资源贫乏的国家，到2030年，韩国计划运营38座核反应堆，占该国发电总量的近60%。韩国原子能研究所(KAERI)是该国唯一负责高放废物处置的机构，并且制定了管理核废料的100年计划，韩国评价高放废物的模型独特之处在于，它与技术合作伙伴开发了一种“集成模型”，该模型预测了未来100年的高放废物的产生、储存、运输、再处理和处置。该模型被称为ENVI(具有远见和创新的环保核能规划)。

韩国也使用GoldSim软件对处理设施关闭后进行了初步安全性评估，将评价结果与法律规定值进行比较，以对处理方式的安全性进行比较。通过GoldSim软件的CT(content transport)模块，实现了放射性核素的扩散模拟。评价采用了Cell pathway和Aquiefe pathway，建模将船员港、近水区及生态区全部定义为Cell pathway，原界域定义为Aquiefe pathway，分别模拟了正常情景和地下水入侵的情形[22-23]。河流通过处理设施的顶板渗透到设施内，放射性核种溶解在渗流进来的液体中，通过对流现象通过工程屏障(混凝土)后，最后扩散到生态区。所有的数据处理方式都假设为单一设施，共评价了35个核素，总库存量为3.176×1014Bq，处理设施地区的全年降水量、地表流出量和蒸发量分别为127.270 mm、111.250 mm和712.847 mm[23]。

评价结果表明，模拟情景下的最大剂量约为1×10-7mSv/a，与韩国规定的安全值0.10相比较，具有1×106倍的限度，因此可以长期确保足够的安全性。

4.2.3 对比结论

对比结果表明，国外在安全评价方面发展更快。从时间尺度上来讲，国外的模拟更久，时间达到了1×107a量级；从分析单元来说，国外的评价单元更加复杂详细，涉及到的系统更多，评价结果越可靠[24-25]。

5 结 论

1) 论述了我国高放废物地质处置的相关进展以及高放废物地质处置库安全评价的特性，并运用GoldSim软件对甘肃北山处置库预选区进行了概念模型和计算模型的构建。安全评价模拟计算初步显示100万年内没有核素释放到生物圈，是一个安全的场址，可以为我国高放废物安全评价研究提供技术基础。需要指出的是，目前我国的高放废物地质处置安全评价研究仍与国际水平有一定差距，需要开展进一步的研究。

2) 目前高放废物的地质处置安全评价还存在一些重大技术难题(例如裂隙介质水文地质模拟、大规模流场模拟、关键块体识别和建模、初步试算能力、处置库场址地质演化的预测、地质处置系统的性能评价方法及计算机仿真等)需要突破。安全评价是一项复杂的技术，需要不断迭代渐进，其模拟研究同样需要不断深入。