高中子注量下快堆燃料元件包壳的辐照热力学耦合分析计算研究

陈启董 高付海 王鲁波 殷通

摘要：在服役寿期内，快中子反应堆氧化物燃料元件在高中子注量率、高线功率和高温下运行，燃料元件的包壳会表现出复杂的辐照-热-力学耦合特征，包壳的应力应变分析计算对于快堆燃料元件的设计非常重要。本文围绕快中子反应堆氧化物燃料元件包壳的辐照力学现象，使用有限元方法考虑包壳的热膨胀、热蠕变、辐照蠕变、辐照肿胀等辐照行为，实现辐照-热-力学耦合的非线性计算，并通过典型算例验证计算方法的正确性。结果表明：使用的非线性计算方法是正确的，可实现快中子氧化物燃料元件包壳在全寿期内应力应变演变行为的分析预测。本文研究成果为高线功率快中子氧化物燃料元件的设计和性能分析评价奠定了良好的工作基础。

关键词：燃料元件;辐照蠕变;辐照肿胀;辐照-热-力学计算

Irradiation-Thermo-Mechanical Coupling Analysis and Calculation of High Neutron Fluence Fast Reactor Fuel Element Cladding

CHEN Qidong1  GAO Fuhai1  WANG Lubo1  YIN Tong1

（China Institute of Atomic Energy， Beijing， 102413 China）

Abstract： During the service life， the oxide fuel element of fast neutron reactor operates under high neutron flux rate， high line power and high temperature. The cladding of fuel element will show complex irradiation-thermo-mechanical coupling characteristics. Focusing on the radiation mechanical phenomena of oxide fuel element cladding of fast neutron reactor， this paper uses the finite element method to consider the radiation behaviors such as thermal expansion， thermal creep， radiation creep and radiation swelling of cladding， realizes the nonlinear calculation of radiation thermal mechanical coupling， and verifies the correctness of the calculation method through typical examples. The results show that the nonlinear calculation method is correct and can analyze and predict the stress-strain evolution behavior of fast neutron oxide fuel element cladding in the whole life cycle. The research results of this paper lay a good foundation for the design and performance analysis and evaluation of high-power fast neutron oxide fuel elements.

Key Words： Fuel element; Irradiation creep; Irradiation swelling; Irradiation-thermo-mechanical coupling calculation

燃料元件是快中子反应堆中的辐照高度累积聚集的地方，而包壳是反应堆的第一道安全屏障^[1]。快堆燃料元件在高中子注量率、高线功率和高温下运行，包壳会发生辐照蠕变、辐照肿胀、辐照硬化、辐照软化等辐照行为。芯块会发生重结构、辐照肿胀、辐照蠕变等辐照行为。燃料元件热学、力学、辐照的行为是复杂的相互作用，这些复杂的相互作用是温度、快中子通量、核辐照、裂变产物的累积等一些因素共同导致的^[2]。通过对快堆燃料元件包壳的辐照-热-力学耦合的计算，可实现快中子氧化物燃料元件包壳在全寿期内应力应变演变行为的分析预测。

目前，俄罗斯、法国、德国、美国、日本等国家开发出了燃料元件性能分析程序КОРАТ、GERMINAL、IAMBUS、LIFE、CEPTAR等程序用于快堆燃料元件的輻照-热-力学耦合的计算^[3-7]。

本文围绕快中子反应堆氧化物燃料元件包壳的辐照力学现象，在自主开发的快堆燃料元件性能分析程序FIBER上使用有限元方法与有限体积方法结合的方法实现包壳辐照-热-力学耦合的非线性计算，并通过算例验证计算方法的正确性。

1 燃料元件性能分析的模型

1.1 燃料元件分析的几何模型

快堆燃料元件的包壳一般由圆柱形的奥氏体钢制成，两端用相同类型的奥氏体钢端塞焊接。包壳内部从下到上为：一个非常长的气腔（大约是燃料元件长度的1/3）、贫化的UO₂芯块，带有中心孔的富集的UO₂或者（U，Pu）O₂芯块，贫化的UO₂芯块，用于压紧燃料芯块的不锈钢弹簧。

如图1所示，快堆燃料元件性能分析程序的分析模型是一个二维的轴对称系统，其中燃料棒的沿轴向长度被分成轴向段，并且每个段在径向方向上被进一步分成同心环形单元。在这个模型中，应力-应变分析采用有限元方法，用四自由度的四边形单元进行计算。温度的计算采用有限体积法。

1.2 力学方程

在力学方程中，本构方程是基于无穷小变形理论（小增量模型）构造的，所以应变位移的关系表达式是线性的。非线性问题出现在应力和应变的关系式（蠕变、塑性）中。

使用虚功原理，可以得到燃料元件包壳时间t_n+1的平衡条件表示如下^[8，9]：

1.3 传热方程

燃料元件长度/直径的值很大（>100），轴向的热传导相比径向的热流量很小，轴向传热可以忽略。因此在燃料元件每个轴向段径向温度梯度的分析中，一维热导方程被使用，燃料每个径向环的热物性依赖于温度。基于目前的假设，燃料元件的计算示意图如图2所示，热传导的方程^[10]描述如式（3）。

2  燃料元件传热计算示意图

其中T为温度，r为沿轴向的坐标系，c_n为单位体积的热量，k为热导率，q为体积释热率。

式中：λ_m为芯块与包壳的等效热导率，p_c为芯块与包壳接触压力，R为等效粗糙度，H为包壳的迈耶尔硬度，λ_gas为混合气体的热导率，R₁、R₂为芯块包壳表面粗糙度;g₁、g₂为气体跃迁距离，GAP为间隙，r₁、r₂为芯块与包壳尺寸，ε₁、ε₂为辐射发射率，为斯蒂芬玻尔兹曼常数，T₁、T₂为芯块包壳温度。

2 包壳的辐照模型

目前国际上快堆燃料元件的包壳为～20%冷加工的奥氏体不锈钢^[12]，各国都研发了自己的包壳材料，例如法国的1515Ti，德国的1.4970，俄罗斯的ЧС68，日本的PNC316，美国的D9^[2，7，13]。国内也研发了快堆的包壳材料CN-1515^[14，15]。在主要成分上1515Ti、1.4970、ЧС68、CN-1515具有一定的相似性，都是～15%的Ni含量，～15%的Cr，并添加微量元素Ti。因此调研这几种材料的辐照模型进行包壳辐照模型的建立。

2.1 辐照肿胀模型

在给定辐照温度下，辐照肿胀随辐照损伤增加。对于奥氏体钢，这种现象总是存在阈值。辐照肿胀的发展首先是一个潜伏期，在潜伏期结束后，肿胀以恒定的肿胀速率增加。ЧС68辐照体积肿胀模型^[16]如式（5）、式（6）。辐照损伤超过阈值48dpa后，ЧС68开始肿胀，体积肿胀速率为0.3%/dpa，ЧС68的肿胀峰值在480℃出现。

其中，T为温度（℃），A为肿胀速率（0.3），B为与温度相关的分布函数（-4.27 × 10^-5），D为辐照损伤剂量（dpa），D₀为辐照肿胀阈值（48dpa），T₀为辐照肿胀的阈值（480℃）。

2.2 蠕变模型

当应力施加到金属上时，即使该蠕变速率非常慢，金属也会蠕变。工程上一般将熔点的1/3（对快堆包壳～430℃）作为是否需要考虑蠕变的判断依据，快堆燃料元件的稳态的运行温度为358～700℃，显然快堆燃料元件的包壳的计算与评价中需要考虑热蠕变。德国的快堆奥氏体包壳1.4970CW的热蠕变速率^[4]如下：

当燃料元件在快中子通量下运行时，在甚至无法测量热蠕变的温度下同样观察到晶粒的应变时。这说明反应堆中材料还存在辐照导致的蠕变。热蠕变对应力的指数一般在4到7之间，而对于辐射蠕变，应力指数接近1^[17]。辐照蠕变的计算在燃料元件的设计中非常重要。辐照蠕变不是破坏性的，对于应力减小是有益的，但是，如果太大，则会导致不可接受的变形^[17]。1.4970包壳辐照蠕变的计算方法如式8所示，未达到辐照肿胀阈值，辐照蠕变只与应力、辐照损伤剂量相关，包壳开始肿胀后，辐照蠕变变得与辐照肿胀变形相关。德国的快堆奥氏体包壳1.4970CW的辐照蠕变^[4]如下

2.3 塑性模型

包壳1.4970材料的短時塑性应变^[4]呈指数规律：

指数n是校准的，所以当达到抗拉强度水平时，塑性应变正好等于延伸率：

其中：A_G为延伸率（-），R_m为抗拉强度（MPa），R_p0.2 为屈服强度（MPa）

辐射会显著影响奥氏体钢的机械性能，辐照会改变奥氏体钢的机械强度和延展性。对于冷加工的奥氏体不锈钢，观察到在低温（T<450℃）时材料会硬化，而在高温下材料会软化。根据文献^[4]的数据，1.4970材料的燃料元件在辐照后的抗拉强度与屈服强度如下所示：

其中，T为温度，

通常，延伸率隨中子辐照的进行而下降，并最终达到饱和状态，文献^[18]给出了测试温度20℃与650℃下，辐照温度310～550℃下，ЧС68延伸率随辐照损伤的变化。延伸率随着辐照损伤的增加而几乎线性降低。在60dpa延伸率下降至1%，在80dpa延伸率几乎等于0。ЧС68的延伸率变化如下：

2.4 弹性模量模型

包壳的肿胀变形会导致包壳弹性模量的改变，包壳未发生肿胀时，辐照后的弹性模量相比辐照前几乎没有变化。材料发生肿胀后会观察到辐照肿胀导致弹性模量的下降。调研得到1.4970材料的弹性模量^[3]如下：

3 快堆燃料元件包壳的算例验证

为保证FIBER燃料元件性能分析程序采用有限元方法在辐照-热-力学耦合计算的正确性，采用应力、应变、温度算例进行初步验证。

3.1 包壳应力

3.1.1 等温有内压包壳弹性应力的应力

首先对比等温下、载荷为内压作用下的包壳的弹性应力，包壳不同半径处3个方向的应力表达式如表1所示。

其中，R_o为外半径;R_i为内半径;P为内压;r为任一点处半径。

表2至表4展示了FIBER采用有限元方法的计算结果，从表中可以看出，与解析解的相对误差远小于0.1%。

3.1.2 包壳接触应力的验证

芯块与包壳的接触应力是包壳应力的重要组成部分。对温度均匀受内压包壳芯块接触应力进行数学验证。假设芯块和包壳的弹性模量和泊松比相等时，则接触面上的均匀压应力为：

采用FIBER程序对芯块与包壳的接触应力的计算结果如表5所示。从表中可以看出相对误差远小于0.1%。?????

3.2 包壳温度

包壳的温度是包壳应力的基础，对恒定线功率下包壳的温度计算结果进行数学验证，包壳内表面温度与线功率的关系如下：

其中，q_l为线功率;T_co为包壳外表面温度，r_ci、r_co为 内外表面直径。λ_m为平均热导率。

包壳温度的计算结果如表6所示。从表中可以看出相对误差远小于0.1%。

3.3 包壳肿胀应变

快堆燃料元件的一个重要特点是在高快中子损伤下，包壳会发生辐照变形。为保证包壳在肿胀应变计算的正确性，采用文献^[19]的ЧС68的辐照数据进行验证。计算结果如图6所示，从图中可以看出FIBER程序可以正确计算包壳的肿胀应变。

4 结论

本文通过对包壳辐照模型的调研，使用的有限元方法实现快中子氧化物燃料元件包壳在全寿期内辐照-热-应力耦合计算，预测整个寿期内应力应变行为演变的分析预测。通过燃料元件的初步验证算例表明，该方法可以正确模拟燃料元件整个寿期内的应力与应变。本文研究成果为高线功率快中子氧化物燃料元件的设计和燃料元件性能分析评价奠定了良好的工作基础。

参考文献

1. 苏著亭，叶长源，阎凤文.钠冷快增值堆[M].北京：原子能出版社，1991.
2. 杨启法，杨廷贵，李磊.快堆MOX燃料技术研发进展[J].原子能科学技术，2020，54（S）：246-250.[z1] [匿2] 
3. J.C. Melis， L. Roche， J.P. Piron. GERMINAL -A computer Code for predicting fuel pin behaviour[J]. Journal of Nuclear Materials， 1992， （188）： 303-307
4. Hans T?bbe. IAMBUS A Computer Code for the Design and Performance Prediction of Fast Breeder Fuel Rods[M]. Bergisch Gladbach：Bergisch Gladbach， 1990. 80-88
5. V.Z. Jankus and R.W. Weeks， LIFE-II-а computer analysis of fast-reactor fuel-element behavior as а function of reactor operating history[J]. Nuclear engineering and design， 1972， （18）， 83-96
6. T.OZAWA аnd Т. АВЕ， Development and verifications of fast reactor fuel design code CEPTAR[J]. Nuclear Tесhnоlogy， 2006， 156， 39-55.
7. 吴宏春，杨红义，曹良志，等.金属冷却快堆关键分析软件的现状与展望[J].现代应用物理， 2021，12（1）：1-10.[z3] 
8. Motoe SUZUKI， Hiroaki SAITOU， Light Water Reactor Fuel Analysis Code FEMAXI-7; Model and Structure[M]. Japan Atomic Energy Agency， 2013.
9. 王勖成.有限单元法[M].北京：清华大学出版社，2002.
10. 陶文铨.数值传热学[M].西安：西安交通大学出版社， 2001.
11. Ross A.M. and Stoute R.L.， Heat Transfer Coefficient between UO2 and Zircaloy-2[R]. CRFD-1075 （1962）.
12. 张东辉，乔鹏瑞，杨勇，等.中国快堆及先进核燃料循环体系发展战略思考[J].原子能科学技术，2019，53（10）：5-9.[z4] 
13. 邵建峰，厉文墨，张华伟，等.TiC质量比对固溶态1515Ti奥氏体不锈钢显微组织的影响[J].材料与冶金学报，2020，19（2）： 6-10.[z5] 
14. 阮章顺，秦博，付晓刚，等.燃料元件包壳材料CN-1515不锈钢在可控氧铅铋环境下的腐蚀行为[J].原子能科学技术，2021，55（5）：8-12.[z6] 
15. 任媛媛.CN-1515型堆芯组件结构材料堆外性能测试方法[J].中国科技信息，2018（10）：2-5.[z7] 
16. Kozmanov evgeny alexandrovich. Justification of the resource characteristics of the core elements by the results of their operation in the BN-600 reactor[D]. Zarechny： Beloyarskaya Atomic Station， 2006.[z8] 
17. Bailly H. The nuclear fuel of pressurized water reactors and fast reactors[EB/OL]. France， 1999.[z9]  https：//www.researchgate.net/publication/292729999_The_nuclear_fuel_of_pressurized_water_reactors_and_fast_reactors
18. Kozlov Alexander Vladimirovich. Evolution of radiation defects in austenitic steels under neutron radiation and their influence on physical and mechanical properties [D]. Yekaterinburg： Reactor Materials Research Institute ， 2010.[z10] 
19. Porollo Sergey Ivanovich. Swelling and microstructure of cladding steels эи-847， эп-172， чс-68 after operation of fuel elements of the BN-600 reactor[D]. Obninsk： Physical and Energy Institute， 2008.[z11]