基于气象分型的大气环境允许排放量测算方法

高 爽,李时蓓*,马 岩,李 刚,伯 鑫,屈加豹,雷团团,毛 娜,路瑞娟,任丽红 (1.生态环境部环境工程评估中心,北京 100012；2.生态环境部国家环境保护环境影响评价数值模拟重点实验室,北京 100012；.中国环境科学研究院,北京 100012；.沧州市生态环境保护科学研究院,河北 沧州 061000)

以环境质量改善为核心的大气污染防治模式推动了大气环境允许排放量研究的快速发展,近年来,探索基于PM2.5浓度达标约束条件下的多污染物允许排放量计算方法成为研究热点.随着对环境理论认知水平的不断提升,主要形成了A 值法、线性优化法和模型模拟法等大气环境允许排放量计算方法.但A 值法更适合计算理想状态下的大气容量,误差很大[1-10];而线性优化法虽能够反映“排放-受体”的响应关系,但该方法缺少边界外区域的制约,也不能处理二次转化污染问题[11-13];之后多位学者建立起来的模型模拟法可以综合考虑地形、气象、污染源排放、二次转化等因素,反应复杂的大气物理化学过程,被广泛应用于允许排放量的计算研究中[14-21].例如李莉等[22]和卢燕宇等[23]从应用的角度利用模型模拟了城市主要污染物的大气环境容量;薛文博等[24]和李敏等[25]从算法的角度进行优化,基于CAMx 模型,通过优化其内部算法进而得到主要污染物的环境容量.然而,模型模拟法技术复杂、计算量大、耗时较长,有一定局限性,不能对特定时段的大气环境允许排放量进行快速地估算.此外,目前允许排放量核算方法大多针对年际环境容量,缺少对于重污染天气下的允许排放量核算研究.不利气象条件是发生重污染过程的重要原因之一.研究不同气象条件下的污染程度和特征比值变化对测算重污染天气下的大气环境容量、降低和消除重污染天气有重要意义[26-30].

基于此,本文提出了一种快捷的大气环境允许排放量测算方法,将基准年气象条件分型,研究分污染天气类型的PM2.5组分浓度、二次转化比例和迁散系数,基于扩散原理,结合污染物目标控制浓度,快速测算特定气象条件下达空气质量标准的大气环境允许排放量.沧州市位于京津冀重点区域,属于“2+26”城市之一,且PM2.5年均环境空气质量不达标, 秋冬季重污染频发,是典型的秋冬季高污染城市, 通过将本文提出的测算方法应用于沧州市, 测算空气质量由优～严重污染程度的7 种天气类型的允许排放量,探索测算特定气象条件下区域允许排放量的可行性,为制定城市重污染天气应急预案和分污染类型应急响应措施提供科学依据.

1 材料与方法

本研究提出一种基于气象条件分型的大气污染物允许排放量测算方法,该方法基于排放清单和来源解析结果,通过分污染天气类型的大气扩散规律和二次转化规律研究,测算n 种天气类型下的二次转化比例和迁散系数,并通过建立排放强度和空气质量浓度之间的关系快速测算大气污染物允许排放量.算法过程如下:首先,综合利用区域网格模型、受体模型,融合环境空气质量监测数据,快速提取各类源对PM2.5的贡献浓度;第二步,通过统计研究区域基准年的气象条件,按污染程度划分n 种天气类型,结合基准年污染源排放强度,计算n 种天气类型m 类污染源的迁移扩散系数F(m,n);第三步,基于区域网格模型模拟结果、多年观测的6 因子质量监测数据和PM2.5组分数据,获得n种天气类型达PM2.5规划目标下的PM10、SO42-和NO3-的控制浓度;进一步利用迁散系数计算第j 种天气类型下达控制浓度目标的允许排放量.运用该创新方法,可以计算特定气象条件下PM2.5的允许排放量,尤其是重污染条件下的允许排放量,可为制定重污染应急管控措施提供依据.技术路线如图1 所示.

图1 以浓度为控制目标的大气环境允许排放量核算方法技术路线Fig.1 Technical route of atmospheric environmental capacity accounting method aimed at concentration control target

1.1 多尺度模型融合监测数据的高分辨解析方法

1.1.1 区域网格模型模拟 采用WRF-CAMx模式双层嵌套的方法,外层模拟区域为57°～161°E, 1°～59°N,网格水平分辨率为 36km×36km,共划分为200×160个网格;内层模拟网格水平分辨率为12km×12km,共划分为119×101 个网格,涵盖京津冀及周边城市.垂直方向分为20 层.污染源清单选取课题组建立的沧州市2018 年污染源清单.通过区域网格模型模拟,得到本地源贡献P区域模型本地.

1.1.2 CMB(Chemical Mass Balance,化学质量平衡)模型来源解析 本研究选择沧州市监测站、青县海子公园、黄骅财政局培训中心和泊头市政府4 个环境受体点开展PM2.5样品采集,采样时间为2017 年10 月15 日～2018 年1 月31 日及2018 年10 月15日～2019 年1 月31 日,共采集有效样品1948 个,对各点位PM2.5样品中的水溶性离子、无机元素和碳组分进行化学分析和讨论.基于颗粒物采样和环境受体PM2.5的化学分析,综合利用CMB 受体模型解析得到沧州市工业源、扬尘源、交通源和民用燃烧源的分担率.

1.1.3 融合解析方法 首先利用区域网格模型获得本地贡献占比P区域模型本地,然后基于受体模型获得第i 类源贡献占比P受体解析i占比,再融合环境空气质量监测数据,提取第i 类源在第j 种天气类型下的贡献浓度,见公式(1).

式中: C(i,j)为第j 种天气类型下第i 类源对PM2.5的贡献浓度,μg/m³;Cj监测为第j 种天气类型下PM2.5环境质量监测浓度,μg/m³;P区域模型本地为本地源对PM2.5浓度的贡献占比,%;P受体解析i占比为受体模型解析第i类源对PM2.5浓度的贡献占比,%.

1.2 基于气象条件分型的污染特征和转化规律研究方法

1.2.1 气象条件分型方法 统计研究区域基准年的风速、风向、稳定度、相对湿度等气象要素,根据PM2.5浓度从优～严重污染程度,确定对应的气象要素,划分n种天气类型(剔除雨雪沙尘天).气象要素统计原则以该种天气类型下风向频次超过80%的风向为主导风向、以该种天气类型下2min 风速平均值为平均风速、以该种天气类型下相对湿度的最小值和最大值为相对湿度范围.

1.2.2 分天气类型的污染特征和转化规律研究方法 对于每种天气类型,计算该类型下的天数(或小时数)占全部统计时间段的比例、常规污染物平均浓度、水溶性离子浓度及其与前体物比值(二次转化系数)等,据此研究分污染天气类型的二次转化规律.

1.3 不同天气类型下的迁散系数确定方法

根据扩散原理,污染浓度不仅与排放源强成正比关系,同时还与污染源排放布局和排放方式、气象条件、污染物的迁移转化以及地形地表等条件密切相关,在特定区域排放布局和排放方式基本不变的假设前提下,污染浓度的大小取决于排放强度、气象条件和迁移、转化等因素[31-32].

对于PM2.5,基于融合解析方法和气象分型研究,按式(2)计算得到第j 种天气类型第i 类源的迁散系数.

式中: F(i,j)为第i 类污染源在第j 种天气类型的迁散系数,(μg⋅d)/(m3⋅t); C(i,j)基准为基准年第i 类污染源在第j 种天气类型下的质量浓度,μg/m³; Q(i,j)基准为基准年第i 类污染源在第j 种天气类型下的排放强度,t/d.

1.4 特定天气类型下的允许排放量测算方法

1.4.1 多种污染物控制浓度确定方法 基于区域网格模型模拟的P区域模型本地,结合6 因子质量监测数据和PM2.5组分数据,分析n 种天气类型下二次污染物占比和二次转化系数.基于PM2.5规划目标,综合上述分析方法,获得n 种天气类型下SO42-和NO3-的控制浓度.

1.5 数据来源

本研究区域网格模型和CMB 受体模型解析结果引用《大气重污染成因与治理攻关项目——沧州市大气污染防治综合解决方案研究》(DQGG-05-沧州07)项目成果,清单数据采用课题组编制的沧州市2018 年源清单,沧州市2018 年全年环境空气质量监测数据来自大气环境科学综合数据采集与共享平台,气象条件数据由沧州市气象局提供.

2 沧州市应用实例与结果讨论

2.1 融合解析方法确定沧州市主要源类贡献浓度

表1 沧州市主要污染源类对PM2.5 贡献浓度Table 1 Contributions of main sources to PM2.5

根据1.1 节方法,采用区域网格模型模拟得到沧州市本地源贡献75%;根据CMB 受体模式解析结果,沧州市工业源贡献64%,扬尘源贡献20%,交通源和民用燃烧源均贡献8%.2018 年沧州市PM2.5年均浓度为59μg/m3,运用公式(1),计算得到工业源对PM2.5贡献浓度为28.32μg/m3,同理得到扬尘源、交通源和民用燃烧源贡献浓度,结果见表1.

2.2 气象条件分型结果

基于沧州市近2a 秋冬季气象条件数据,根据1.2.1 节所述方法,按优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染分别统计风向、风速、相对湿度、静小风持续时间4 项气象要素,由于污染水平为良时可以归纳为2 种不同的气象条件,因此最终划分为7 种天气类型(已剔除雨雪沙尘天).气象条件分型结果见表2.

由表2 可知,天气类型1 以东北风主导,平均风速最大,相对湿度最低,扩散条件最有利;天气类型7静小风时间大于72h,相对湿度在80%～100%,扩散条件最不利.从天气类型1～7,静小风持续时间不断升高,平均风速越来越小、相对湿度逐渐增大,污染程度呈加重趋势.污染发生时段多以偏南风和本地静小风主导.

表2 沧州市气象条件分型结果Table 2 7 typical meteorological conditions of the city of Cangzhou

2.3 基于不同气象条件分型的迁移扩散和转化规律研究

2.3.1 不同天气类型下的污染规律研究 由表3可知,从天气类型1～7 污染呈加重趋势,随着污染的加重,PM2.5/PM10比值不断增大,细颗粒物占比增高说明二次转化加剧;硝酸盐/NO2和硫酸盐/SO2的浓度比总体呈上升趋势,硫酸盐/SO2平均比值要高于硝酸盐/NO2,说明本地高湿度环境下,更有利于SO2的二次转化,这与相关研究结论有一致性[33].

表3 沧州市7 种天气类型下的污染特征Table 3 Pollution characteristics under 7 typical meteorological conditions in the city of Cangzhou

表4 沧州市7 种天气类型下主要污染物的迁散系数F[(µg⋅d)/(m3⋅t)]Table 4 Migration and diffusion coefficients under 7typical meteorological conditions

2.3.2 不同天气类型下迁散系数确定 根据排放清单,沧州市2018 年一次PM2.5排放量为156.71t/d、PM10为328.22t/d、SO2为67.40t/d、NOx为232.05t/d.按公式(2)计算得到沧州市7种天气类型下四种污染物的迁散系数F,如表4 所示.可以看到,从天气类型1～7,4 种污染物的迁散系数总体不断增大,表明随着污染程度的加重,单位排放量的污染物对环境空气质量浓度的贡献逐渐增大.

2.4 沧州市不同天气类型下允许排放量测算

2.4.1 PM2.5、PM10、NO2与SO2的控制浓度确定《环境质量标准》规定的 PM2.5达标浓度为35μg/m³,PM2.5主要由一次排放贡献和二次转化构成,由沧州市秋冬季PM2.5组分数据及气象条件分型结果,获得7 种天气类型下NO3-和SO42-的占比,天气类型1～7,NO3-和SO42-浓度的占比在39.3%～67.3%之间.根据式(3)、(4),获得7 种天气类型下NO2、SO2和PM10控制浓度见表5.

表5 沧州市主要污染物目标控制浓度(µg/m3)Table 5 Target concentrations of main pollutants(µg/m3)

2.4.2 天气类型1～7 达控制浓度目标下的允许排放量测算 由表6可知,从天气类型1～7,各项主要污染物的允许排放量递减.天气类型1 下,平均风速约为2.5m/s,平均相对湿度50%以下,扩散条件最好,沧州市一次PM2.5、PM10、NOx和SO42-的允许排放量分别为273.36, 486.25, 237.05 和73.27t/d;天气类型7下,静小风持续时间分别在72h 以上,平均相对湿度为80%～100%,扩散条件最不利,沧州市一次PM2.5、PM10、NOx和SO2的允许排放量急剧下降,分别为27.23, 61.82, 57.89 和17.16t/d.

表6 沧州市不同气象条件下4 种污染物的减排比例Table 6 Reduction percentages of main pollutants under 7 typical meteorological conditions

从减排比例结果来看,要达到PM2.5目标控制浓度,从天气类型1～7,各项主要污染物的减排比例递增.天气类型1 下各污染物已达到控制目标,不需要再做削减;天气类型7 可认为发生严重污染过程,气象条件最为不利,一次PM2.5、PM10、NOx和SO2减排比例需分别在82.62%、81.17%、75.05%和74.54%以上,才可达到环境质量控制目标.可以看出最不利气象条件下大气环境允许排放量很小,允许排放量约是有利气象条件的1/6～1/10.因此,在该气象条件下,需要更大力度削减污染物排放,才能避免发生重污染过程.

通过该方法获得了沧州市基于气象条件分型的大气环境允许排放量.该方法是以源清单、源解析研究结果为基础的,由于京津冀、汾渭平原、长三角等重点区域大部分城市均已开展源清单和源解析研究,因此该方法对这些城市具有可行性,可以快速测算特定气象条件下的允许排放量.

2.5 研究方法的不确定性分析

由于污染浓度与排放源强、污染源排放布局、排放方式、气象条件、污染物的迁移沉降、地形地表和物理化学反应等条件存在着密切的关系,大气污染物允许排放量的计算十分复杂,本研究旨在排放布局和排放方式不变的前提下,提出一种简便的快速测算方法.本研究的不确定性主要体现在以下几方面.

2.5.1 基准年选取的不确定性 本研究是统计区域内基准年的气象条件、环境质量监测数据、颗粒物组分数据、模型模拟和解析结果等,但是气象条件分型研究可能受到基准年选取的影响,同时,污染源排放布局和排放方式、PM2.5来源解析结果也与基准年选取有关,因此需要考虑基准年选取对测算结果带来的不确定性影响.

2.5.2 数据样本代表性影响 本研究案例中PM2.5组分数据是采用近2a 秋冬季的膜采样分析数据,采样时间为秋冬季4 个月(当年10 月份～次年1 月份),对于特定天气类型下(例如严重污染日)的样本数有限,后续可进一步增加采样分析数量,提高数据代表性.

2.5.3 模型计算的不确定性 本研究方法基于区域网格模型和受体模型解析结果.由于模型模拟本身在参数选取、模型计算等方面具有一定不确定性,模型计算结果叠加也会对测算结果带来影响.

3 结论

3.1 本研究提出一种基于气象条件分型的大气污染物允许排放量测算方法,该方法能快速测算特定污染天气类型下的允许排放量,对以改善环境空气质量为目标核算最大允许排放量探索了一条可行的技术路线.

3.2 本研究以沧州市为例,得到沧州市秋冬季7 种天气类型,天气类型1 的气象条件最有利于扩散,天气类型7最为不利,从天气类型1～7,污染程度不断加重,静小风持续时间不断升高,平均风速不断减小、相对湿度增大,硝酸盐/NO2和硫酸盐/SO2的浓度比总体上升.

3.3 以沧州市PM2.5控制目标35μg/m3为约束,在最不利气象条件下,沧州市一次PM2.5、PM10、NOx和SO42-排放量削减率应分别在82.62%、81.17%、75.05%和74.54%以上,才能达到空气质量标准.不利气象条件下大气环境允许排放量很小,需要更大力度减少污染物排放,才能避免发生重污染天气.