嘉陵江下游饮用水氟化物时空变异特征研究

2021-03-01汪志宇马小杰

四川环境 2021年1期

汪志宇，马小杰

(1. 北碚区疾病预防控制中心，重庆 400700; 2. 四川农业大学环境学院，成都 611130)

前言

氟化物广泛存在于自然界岩石、土壤、水和生物体中[1]。人类对氟适当含量地摄入能有效降低龋齿的发病率，促进骨骼的发育[2]。长期超量摄入氟会破坏人体正常钙磷代谢，危及骨骼正常的生理功能，造成氟斑牙和氟骨病等症状[3-4]。但氟摄入量长时间过低时，患龋齿的概率又大大提高[1,5]。研究表明，饮用水中可溶性氟化物是每日氟化物摄入量的最高来源[6-7]。饮用水中氟含量高低将直接影响到人体健康，因此有必要对饮用水中氟化物的含量和分布进行探究。

目前，各地区对饮用水水质评价的方法不尽相同，但采用较多的是水质健康风险评估[1,8～10]。这种评估方法可以检验区域水质风险的大小[11]。此外，饮用水中氟的主要来源为地表水，易随着时间和空间的变化而改变。而地理信息系统软件ArcGIS是表达饮用水水质参数时空变异的重要工具之一[12～14]。例如，Fordyce等人利用该系统绘制了高氟化物热点图[15]。因而，可利用地理信息系统探究氟化物含量和风险指数的时空分布变化。

嘉陵江下游各区县居民的饮用水源多为集中式饮水，其水源类型主要有江河、溪水、泉水、水库、深浅井和沟塘。其中，嘉陵江是其重要饮水来源之一。但目前关于嘉陵江下游饮用水中氟化物含量及其时空变异特征的研究却鲜见报道。因此，本研究选取嘉陵江下游作为研究区域，采用地理信息系统(GIS)分析52个代表性饮用水样点中氟化物含量及健康风险指数的时空分布，以期为当地饮用水氟化物的科学评估提供一定的理论依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于嘉陵江水系下游河口丘陵区，地理位置介于东经105°18′～106°56′、北纬29°10′～30°03′，幅员面积754.2 km2。区内地貌以山地和丘陵为主，地势东北高西南低。气候属典型亚热带季风性湿润气候，年降雨量1100 mm。该区是嘉陵江下游重要的经济开发区之一。

1.2 样品采集与分析

根据研究区自然环境和社会经济条件等因素，随机采集样点52个(图1)。每个采样点饮用水样分6次采集，分别于2015～2017年的丰水期和枯水期进行采集。水样的采集、保存、运输和检测按照《生活饮用水标准检验方法》(GB/T 5750-2006)[16]进行。

图1 样点分布图

1.3 饮用水中氟化物的健康风险评估

根据 EPA 综合风险信息数据库(IRIS)和国际癌症研究机构(IARC)的相关研究成果，污染物可分为致癌物质和非致癌物质。本研究中氟化物属于非致癌物质，通常用健康风险指数(HI)表示，由于儿童比成人更敏感，更能直接反映氟化物的影响，因此暴露而导致的平均个人健康危害风险采用儿童的指标[17-18]。HI<1意味着可以忽略非致癌作用的风险，而HI>1则表示潜在的非致癌健康影响。计算方法见公式(1)和(2)：

(1)

(2)

式中：Di为氟化物经由饮水途径的日均暴露剂量，mg/(kg·d)；Rf Di为氟化物经由饮水途径摄入的参考剂量，此处为6.0×10-2mg/(kg·d)；Ci为氟化物在水中的浓度，mg/L。

1.4 数据处理与分析

数据统计应用 SPSS 19.0完成，计量资料以均数±标准差(x±s)表示，两组组间比较采用t检验，三组及以上比较采用方差分析，多组之间两两比较采用 S-N-K检验。检验水准α=0.05。采用Arc GIS 10.2软件进行作图。

2 结果

2.1 饮用水中氟化物含量的统计特征

本文采用SPSS 19.0统计软件对重庆市嘉陵江下游饮用水中氟化物进行统计(表1)。结果表明，研究区52个样点的氟化物含量经K-S法检验呈正态分布，2015～2017年氟化物含量范围在0.04～1.15 mg/L之间，其平均值分别为0.25±0.19mg/L、0.21±0.10mg/L和0.20±0.09mg/L。

氟化物属于健康指标，对人体健康存在潜在风险和威胁，因此确定超检标准为标准限值× 50%。氟化物在研究区内的统计结果如表2所示。它在研究区内沟塘、江河、浅井、泉水、水库和溪水等6个水源类型中的检出率在91%～98%之间。其中，2015年泉水中氟化物含量的超检率为10%，超标率为5%；2015年～2017年水库中氟化物含量的超检率分别为10%、7.14%和6.25%，超标率均为0。此外，2015年～2017年沟塘、江河、浅井和溪水中氟化物含量的超检率和超标率均为0。

表1 饮用水中氟化物含量统计特征

表2 氟化物在各水源类型中的分布

2.2 饮用水中氟化物含量的时间分布

研究区饮用水中氟化物的时间变异程度见表3。其中，饮用水氟含量2015年最高，2017年最低，2016年位于二者之间。枯水期的氟含量略高于丰水期。除2017年外，氟化物含量在2015～2016年的季间变异不明显(P>0.05)。

表3 不同时期饮用水中氟化物含量

2.3 饮用水中氟化物含量的空间分布

研究区地貌受川东南弧形构造带的华蓥山帚状褶皱构造控制，根据地质地貌、水文特征、交通道路等因素，本文将其分为A、B、C、D共4个区域。其中，A区位于研究区西南部，以两山夹一槽谷的平行岭谷地貌为主，海拔250～600m；地下水主要来源于包气带水、潜水和裂隙水。B区地处研究区西北部，以为背斜形成的狭窄低山高丘地貌为主，地势陡峻，一般海拔500～900m；地下水主要来源于岩石层间水和裂隙水。C区位于研究区东南部，地貌以浅丘宽谷和冲积平坝为主，少部分为低山，一般海拔200～500m；地下水主要来源于包气带水、潜水和地表水下渗补给。D区地处研究区东北部，地貌以低山高丘和中丘为主，少部分为浅丘宽谷地貌，一般海拔250～580m；地下水主要来源于潜水、岩石层间水和裂隙水。A区包括澄江镇、歇马镇等区域，B区包括天府镇、柳荫镇等，C区包括童家溪镇、蔡家岗镇等，D区包括复兴镇、偏岩镇等。其中，2015～2017年饮用水氟化物含量的空间分布按照每年丰水期和枯水期的不同情况，分别作图进行分析。

在饮用水氟化物含量的空间插值图中，其氟含量在2015～2017年和不同季节之间的空间变异较为明显，氟化物的低值区和高值区均发生了移动(图2)。为探究其空间变异的具体情况，将4个区域中饮用水氟化物含量进行方差分析(图3)。各区域的平均含量均低于卫生标准限值，其中氟化物的高值区位于C区和D区，而低值区位于A区和B区。

图2 饮用水中氟化物含量的空间分布(mg/L)

注：图中A、B、C、D分别代表研究区内的4个区域

3 讨论

3.1 饮用水中氟化物时空变异

世界各国对饮用水中氟化物含量均有一定的限量标准，而我国《生活饮用水卫生标准》[17]中规定氟化物含量不超过1.0 mg/L。本研究比较了在2015～2017年之间的嘉陵江下游区域饮用水氟化物含量(表1)，统计结果显示，除2015年有部分样点超过标准限值外，3年内其余点位的氟化物含量均在限值之内，表明嘉陵江下游饮用水中氟化物均低于生活饮用水卫生标准的限值，且有低于0.5 mg/L的趋势。研究表明，饮水中能形成保护作用的氟化物最低浓度约是0.5 mg/L[19]，而当氟摄入量长时间不足时，患龋齿的几率将提高[1, 5]。因此，建议该区域适当增加氟的摄入量，以降低居民患龋齿的风险。

研究区饮用水中氟化物的时间变异程度较大(表3)。2015年饮用水年平均氟含量最高，显著高于2016年和2017年(P<0.05)。丰水期氟化物的年度变化与全年平均变化相似，随着时间增加呈逐渐降低的趋势。对于枯水期，其年度变异不明显。对于当年的2个季节而言，2015～2016年所有样点的氟化物含量在当年的2个季节中的差异不显著(P>0.05)，表明其含量水平基本一致。但是，2017年在丰水期的氟含量低于枯水期，且差异具有统计学意义(P<0.05)，表明当年降水量高于常年，充沛的水量导致其偏低。

饮用水中氟化物含量在2015～2017年之间的空间变异较为明显(图2)。2015年的空间分布总体上呈现以研究区东北部柳荫镇和西北部澄江镇为低值区(0.15～0.21 mg/L)，向西南部富兴镇的高值区(0.21～0.25 mg/L)递增。与2015年相比，2016年饮用水氟化物的高值区(>0.21 mg/L)面积减少较大，其空间分布以西南部歇马镇为低值区(<0.15 mg/L)，向东北部偏岩镇的高值区呈条带状递增。与前二者不同，2017年氟化物总体的空间分布呈现较为破碎的斑块状。其中，丰水期的氟化物空间分布呈现2个高值中心。区内东北面偏岩镇和中部区域复兴镇为高值区(0.21～0.25 mg/L)，前者向西南逐渐降低，后者则向两侧先降低再增加；其低值区主要集中于澄江——蔡家岗一带。然而，2017年枯水期空间分布中的高值区(>0.21 mg/L)向西南转移至柳荫镇和歇马镇附近。虽然低值区(0.15～0.17 mg/L)面积大大缩小，但其仍位于澄江镇和复兴镇周围。该结果与赵峰[20]等人的研究结论相似，表明饮用水中氟化物含量的空间分布受到季间水量变化影响。

由图3可知，除2015年枯水期的C区外，其余区域在各个时期中的氟含量均低于0.5 mg/L。从这个结果可以看出，北碚区饮用水中氟含量总体较低，可能存在患龋齿的风险。该研究区可以采取适当的饮水加氟、饮食补氟等措施增加人体摄氟量[21]。从总体分析，C区和D区的氟含量高于A区和B区(图3)。2015年氟化物的空间分布差异较为明显，C区在丰水期和枯水期的氟化物含量均高于其他区域，且差异具有统计学意义(P<0.05)，这可能是因为沉积物质地不同造成的[9]。从收集的信息可知，2015年A区、B区和D区采集的水源类型为泉水，而C区为江河。因此，采集样品的水源类型不同也可能是造成其差异的原因之一。这与符刚[8]等对饮用水水质指标浓度差异原因分析相似。除2016年丰水期外，4个区域在2016～2017年的季间变异均不明显(P>0.05)，其可能是因为4个区域采集的水样都主要来自江河和水库等相同类型的水源。

4.2 饮用水中氟化物的风险评估

嘉陵江下游饮用水中氟化物的风险指数HI均在10-8以下，远远低于0.1，且有逐年降低的趋势(图4)。该区域氟化物的HI指数的时间变化较为明显，主要体现在年间变异和季间变异。尽管HI指数的空间变异程度与其含量的空间变异相似，但不同年份中HI的高值区和低值区的转移情况和方式不同。

图4 饮用水中氟化物健康风险指数的时空分布图

Blaylock等认为HI低于0.1时，化学污染物不会影响人体健康；HI处于0.1到1之间时，需进一步调查，决定是否采取措施；HI大于1时，该污染物很可能会危害人体健康，亟待实施治理措施[20]。嘉陵江下游饮用水中氟化物的风险指数HI远远低于0.1(图4)，表明当地的氟化物含量不会对人体造成威胁。这与其他研究者对饮用水中氟化物的非致癌物质健康风险指数研究结果相符[8]。2015年研究区饮用水中氟化物的HI值总体上比2016～2017年高。而且，其氟化物的HI值季间变异也十分明显，枯水期的高指数区面积大于丰水期。2015年高指数区(>4.0×10-9)面积较大，主要分布于A区和C区；低指数区((2.0～2.5)×10-9)面积较小，以斑块状集中在A区和D区的西北部。2016年氟化物的HI值呈现以偏岩——复兴所处的C区和D区为高指数区，呈条带状向以东南部和西南部所在的A区和B区为低值区降低。2017年HI值在丰水期时以D区偏岩镇和复兴镇为高指数区，而在枯水期时其转移至B区的柳荫镇和C区的歇马镇。其时空变异的原因可能是各采样点水质净化的消毒工艺以及输水距离等多个因素造成[8]。

本研究中无法确定采样点的水源类型、水质净化工艺及输水距离等因素与氟含量之间的因果关系，因此下一步开展嘉陵江下游饮用水中氟化物含量的时空变异特征时，将会适当增加统计分析水样的来源类型及净化工艺等因素。综上所述，嘉陵江下游饮用水中氟化物时空变异程度较大，但总体含量低于国家标准，其不会对人体造成威胁，且有逐年降低的趋势，建议当地居民适当增加氟的摄入量，以降低患龋齿的风险。世界卫生组织(WHO)建议，对1～3岁儿童氟化物的总摄入量的限值是0.5～1.5 mg/d，其中从饮用水中摄入的可溶性氟化物的量应不超过75%；对于社区供水，推荐最佳的加氟量是0.5～1.0 mg/L[19]。