用于中子成像探测器的混合掺杂nMCP模拟及优化

2021-02-10谭金昊周健荣宋玉收杨建清张连军蒋兴奋孙志嘉

哈尔滨工程大学学报 2021年12期

谭金昊，周健荣，宋玉收，杨建清，张连军，蒋兴奋，孙志嘉

(1.哈尔滨工程大学核科学与技术学院，黑龙江哈尔滨 150001； 2.散裂中子源科学中心，广东东莞 523770； 3.中国科学院高能物理研究所核探测与核电子学国家重点实验室，北京 100049)

中子在由重核元素构成的材料中具有极强的穿透能力，并且对氢、锂等特定的轻元素具有很高的反应截面，使得中子成像发展成为了一种不可替代的无损检测技术。近些年来，随着高强度脉冲式中子源的发展，能量选择中子成像技术得到了发展。通过脉冲中子束流的起飞时间t0，配合中子到达探测器的时间t1，可以对特定波长中子进行选择，从而获得不同能量中子对样品的成像结果。这一技术是对晶体材料特性，特定核素成分测量以及工程材料的残余应力分布研究的重要手段[1-2]。中国散裂中子源作为我国第一台强流加速器驱动的脉冲式中子源[3]，为能量分辨中子成像技术提供了高通量、高准直比、脉冲式的中子束流，并规划了一台能量分辨中子成像谱仪，致力于解决在新能源材料、先进功能磁性材料，高端装备制造以及工程材料结构等领域的瓶颈问题。

基于中子灵敏微通道板(neutron sensitive microchannel plate, nMCP)的中子成像探测器，可以达到最高15 μm的空间分辨，亚微秒级的时间分辨，已经被成功的应用于能量分辨中子成像实验研究中[2]，是进行能量分辨中子成像的关键设备。Fraser[4]提出在普通MCP中掺杂中子灵敏材料进行中子探测，其后针对nMCP的中子掺杂材料的类型展开了一系列研究[5-6]。Tremsin[7-8]在nMCP中掺杂摩尔百分比为10的B2O3，配合Timepix芯片读出获得了15 μm的位置分辨，可以满足多数中子成像应用的需求，但热中子探测效率仅达到16%。为了提升成像实验效率，探测效率仍需继续提升。理论上提升nMCP中B2O3的含量可以有效提升MCP的探测效率，但nMCP中B2O3的含量一般在摩尔百分比为10左右比较稳定，过度提升硼浓度会导致nMCP在酸蚀过程中损坏[9]。中子灵敏材料的掺杂浓度成为了进一步提升nMCP性能的关键限制之一。因此混合掺杂B2O3和Gd2O3的nMCP，将nMCP的探测效率最高提升到了50%，但由于钆元素与中子反应产物射程较远，位置分辨下降到了55 μm[10]。在混合掺杂nMCP中，硼和钆的混合浓度以及几何参数的变化，会对nMCP性能产生显著影响。为了进一步优化硼钆混合掺杂nMCP的性能，本文建立了nMCP模拟模型和位置分辨计算模型，使用蒙特卡模拟方法对混合掺杂MCP的性能变化规律展开了模拟研究，并对几何参数以及混合掺杂浓度进行了优化。此外，通过对探测器性能随中子入射位置变化规律的研究，提出了一种由nMCP探测器自身几何结构引入的响应不均匀性。

1 探测器模拟及计算模型

1.1 基于Geant4的模拟模型

常用的M.C模拟软件在计算不同粒子在介质中的输运和反应过程的研究中发挥了重要作用[11-12]，Geant4下的nMCP模拟模型几何结构如图1所示。nMCP是一种由铅玻璃作为基体制造而成的电子倍增器件，基体上有数百万个孔径在10 μm左右的微通道呈蜂巢状排列。为了尽量减少模型包含的通道数以节省模拟计算时间，本文将MCP的外径设置为0.2 mm，共包含1 589个孔，足以保证次级粒子能够在基体中完全沉积。此外为了配合数学模型进行进一步电离电子的计算，在nMCP模型的每个通道内壁设置了20 nm厚度的MgO作为二次电子发射层。

图1 Geant4下nMCP模拟模型Fig.1 Simulation model of nMCP in Geant4

1.2 初电离电子计算模型

图2(a)为nMCP的几何结构，其中d为孔径，T为通道壁厚，D为通道间距，θ为通道倾角。中子从入射nMCP到被探测产生信号可以分为5个过程：

图2 nMCP几何结构及中子探测过程示意Fig.2 Diagram of nMCP geometric structure and neutron detection process

1) 中子被nMCP基体内的硼B或钆Gd吸收。中子被吸收概率P1为：

P1=1-e-ΣL

(1)

式中：L为中子在nMCP基体中的穿行距离；Σ为nMCP基体对中子的宏观吸收截面，与中子灵敏材料的浓度和种类有关；

2) 中子被吸收后产生α、7Li、电子等次级粒子。这些次级粒子不断在基体中运动，并有几率从基体中逃逸到通道内。逃逸概率P2与次级粒子种类、能量以及通道壁厚T相关；

3) 成功逃逸的次级粒子在与通道内壁的碰撞中产生电离电子，称为初电离电子eion；

4) 初电离电子在通道内电场作用下加速，与通道壁碰撞并引起电子倍增，最后形成电子云在MCP末端输出，称为电子倍增过程。本文认为初电离电子数不小于1时一定会发生电子倍增；

5) 输出的电子云在电场作用下漂移，最终被阳极收集，称为电子漂移过程。

初电离电子的数目与次级粒子种类，以及发射方向相关，是影响nMCP电子倍增规模的重要因素，对nMCP的性能计算是很重要的。由于硼钆吸收中子后次级粒子的种类、能量均不相同，在通道内引起的电离电子数目也不同，需要分别进行计算。钆俘获中子后通过内转换电子引起MCP内的电离。Dionne等[13]通过半经验公式表示了不同能量电子在不同MCP通道壁薄膜的二次电子产额。

(2)

式中:Ea为电子在发射层内部的激发能，本文中Ea取0.98 eV；B、A、n、α均为于材料本身性质相关的常数，本文中的取值参考Guo等[14]通过实验数据得到了的拟合结果；d为入射电子在电子发射层中的穿透深度：

(3)

式中：Ep为入射电子能量，eV。钆产生的内转换电子能量主要分布在20～200 keV，本文中使用式(2)、(3)对内转换电子的二次电子发射系数进行了外推计算。当二次电子产额大与1时，意味着一定有二次电子产生。当产额小于1时，将产额作为二次电子的产生概率。

硼俘获中子后主要通过α和Li引起MCP内的电离。这类重离子轰击电子发射层的初电离数目为[15]：

(4)

式中：dE/dx为重离子在靶材料中用于电离的能损，eV/Å；θ为重离子入射时与入射面的法线夹角，可以通过Geant4模拟模型得到；Cb为无量纲常数，代表着重离子在材料中电离能损传递给二次电子的效率，与质子该效率的比值。随着重离子原子序数提升，Cb会略微减小，本模型中的Cb取为1。通过式(2)、(4)，可以计算得到中子被硼或钆吸收后次级粒子在nMCP通道内单次碰撞产生的初电离数目。将次级粒子与通道壁的多次碰撞考虑在内，计算得到单个中子被硼吸收后产生的平均初电离数目为42，单个中子被钆吸收后产生的初电离数目为8。

1.3 电子倍增及位置分辨计算

由于二次电子发射层的存在，MCP通道内壁可以看作是连续的打拿极，初电离电子产生位置越接近通道顶端，与通道内壁的碰撞次数越多，增益越高。实际的电子倍增是一个复杂的过程，中子在nMCP中的具有不同的吸收深度，同时初电离电子的数目、能量、发射方向均具有随机性，因此nMCP的增益通常具有较大的展宽。Eberhardt等[16]通过假设电子入射能量与次级电子的出射能量成正比，推导出总体MCP的增益为：

G=Aδn

(5)

式中：A为粒子首次碰撞时的倍增系数；δ为次级电子倍增系数；n为电子与通道的碰撞次数。

当电子在上表面产生时，MCP的增益最大，此时n可以表示n=(L-S)/z，其中L为MCP通道长度，S为中子吸收位置与nMCP上表面的垂直距离，z为单次倍增的电子的轴向漂移距离。则电子到达通道底端时的增益G为：

(6)

式中Gm为MCP的最大增益。模型对nMCP本身的位置分辨进行计算，不考虑电子云输出后的漂移扩散过程。每个通道输出电子在空间上近似服从均值为通道中心坐标，标准差为通道半径的高斯分布[17]。使用相同数目中子分别入射掺硼和掺钆nMCP，可以得到中子被吸收后产生的电子云的空间分布。通过计算电子云的重心可以得到入射中子的位置信息。图3(a)、(b)分别为中子被硼或钆吸收后，中子重建位置和实际入射位置的位置偏差二维直方图，图中通过色柱表示计数的多少。图3(c)为图3(a)、(b)在X方向的投影后得到的归一化直方图，nMCP的位置分辨可以通过图3(c)的半高宽(full width at half maximum,FWHM)得到。表1为该模型得到的单独掺硼和单独掺钆nMCP本征位置分辨与实验最佳结果的对比，表明目前实验中掺硼和掺钆nMCP尚有继续提高的空间，使用该模型可以较好的对nMCP的位置分辨性能进行预测。

图3 掺硼和掺钆nMCP的中子重建位置偏差及对应nMCP本征位置分辨Fig.3 Neutron reconstruction deviation 2-D distribution in boron or gadolinium doped nMCP and intrinsic spatial resolution

表1 nMCP位置分辨模拟结果于实验数据对比Table 1 Comparison of simulation and experimental results of spatial resolution

2 硼钆混合掺杂nMCP参数优化

对影响混合掺杂nMCP性能变化的参数进行分析。在掺杂材料方面，钆的中子吸收截面远高于硼，这意味着在nMCP中添加等量的B2O3和Gd2O3，Gd2O3带来的探测效率提升更明显。同时由于钆吸收中子后次级粒子射程比硼吸收中子的产物高很多，掺钆会造成位置分辨的下降。在几何参数方面，通道倾角θ、通道壁厚T、通道孔径d的改变均会影响中子在nMCP中穿行距离以及次级粒子输运过程的改变，进而影响nMCP的探测效率和位置分辨。几何参数变化对nMCP性能的影响整理为图4。

图4 几何参数变化对nMCP性能影响Fig.4 Influence of geometric parameters on the performance of nMCP

孔径减小一方面可以降低nMCP电子云尺寸，优化位置分辨。同时可以减小nMCP的开孔率，提升探测效率，因此孔径的选择应尽量小。考虑到工艺水平限制，使用nMCP孔径为8 μm。目前国际上使用掺硼nMCP最高达到了15 μm的位置分辨。本节对混合掺杂的nMCP进行掺杂浓度、通道倾角、通道壁厚的优化，使其在能够达到15 μm位置分辨的同时，获得比单独掺硼nMCP更高的中子探测效率。

图5为 nMCP随着Gd2O3掺杂浓度W、通道壁厚T、以及通道倾角θ变化，探测效率和位置分辨的变化曲线。其中为了nMCP的位置分辨尽量高，使用摩尔百分比为10的B2O3混合较低含量的Gd2O3进行掺杂浓度的优化。图5(a)、(b)可见随着nMCP中掺钆浓度的提升，探测效率逐渐提升，同时位置分辨也逐渐变差；另一方面，在通道倾角由0°增加到1°时，nMCP的探测效率显著提升。但继续提升角度探测效率不再明显变化，但同时位置分辨明显变差。对于其他通道壁厚，探测效率和位置分辨随倾角的变化也服从同样的规律，如图5(c)、(d)。图5(d)中探测效率随通道壁厚的增加，呈现先增加后下降的趋势。这是因为通道壁厚的提升一方面增加了MCP实心基体的占比，提升了中子吸收效率；另一方面减小了中子被吸收后次级粒子从通道中逃逸的概率。当通道壁厚为3 μm时，探测效率最高。继续提升壁厚，次级粒子穿透通道概率下降主导了探测效率的变化，导致探测效率呈现下降趋势。图5(e)、(f)为通道倾角1°下，不同通道壁厚下，探测效率和位置分辨随着Gd2O3掺杂浓度的变化趋势。由图5(e)可知，当钆掺杂浓度在摩尔百分比为0.2以下时，壁厚1～5 μm的情况位置分辨均可以小于15 μm。当钆掺杂浓度高于摩尔百分比为0.2时，只有壁厚1 μm和2 μm情况下可以达到15 μm以下的位置分辨。综合对比图5(f)中的结果，可知钆掺杂浓度摩尔百分比为0.4，通道壁厚2 μm，通道倾角1°时探测效率最高。在此参数下nMCP可以达到15 μm的位置分辨，同时达到28%的探测效率。通过优化制备工艺，在nMCP中提高掺硼浓度后，探测效率可以进一步提升。

图5 nMCP性能随着通道倾角、通道壁厚以及Gd2O3掺杂浓度的变化曲线Fig.5 Changes of nMCP performance in different bias angle, wall thickness and Gd2O3 concentration

3 混合掺杂nMCP对中子的响应不均匀性

根据模拟优化结果，nMCP的位置分辨可以达到15 μm。探测器的位置分辨越高，探测器性能受到均匀性的影响就越严重。为了在中子成像中得到理想的位置分辨，必须更清晰认识探测器响应均匀性。在使用MCP进行光子、离子探测的应用中，由nMCP通道倾角、末端电场以及制作缺陷等因素造成的响应不均匀早已受到了关注[18-19]。在通常的关于nMCP性能的研究中，考虑的都是平面中子束照射在nMCP上产生的平均效应。如果分别考虑单点中子束在nMCP不同位置入射，nMCP会展示出不同的性能。由于中子被吸收后次级粒子的发射方向是各向同性的，同时nMCP单个几何周期内的结构不规则。因此中子被吸收后次级粒子逃逸通道的概率以及穿透通道的数目都与中子入射位置相关，造成了MCP的探测效率、中子重建位置与入射位置的相关性，产生了由中子入射位置造成的响应不均匀性。本节对这种由单个中子在nMCP不同入射位置产生的性能不均匀性进行了研究。

这种由中子入射位置造成的响应不均匀性体主要现在中子探测效率、中子重建位置2方面，其中中子重建位置直接反应nMCP的位置分辨情况。对于单点入射的中子，本文采用中子重建位置分布的均方根值(RMS)定量衡量相对位置分辨，对无通道倾角nMCP的响应不均匀性展开研究。选取相邻4个通道中心构成的菱形区域作为测试区域。菱形区域内均匀分布1 376个点设置中子入射，相邻2个中子入射点间距0.25 μm，足以展示MCP细微几何结构导致的不均匀性。模拟使用摩尔百分比为10 B2O3和摩尔百分比为0.4 Gd2O3混合掺杂的nMCP，不同中子入射位置、nMCP探测效率和RMS如图6所示。图中标记出了所选的4个与中子入射位置相邻的通道。可以观察到探测效率、RMS都明显随着入射中子的位置变化发生改变。由于在无通道倾角下，中子在不同位置入射被吸收概率是相同的。但次级粒子在通道边界处明显更容易逃逸到通道中，因此探测效率在通道边缘处会明显升高。RMS的变化规律与探测效率相反，这是由于中子被nMCP中的10B吸收后，产生的α和Li在nMCP内射程较短，只有4～6 μm。当中子在通道间隙中心位置被吸收后，α和Li中一般只有一个能够逃逸到相邻的通道中引起电子倍增。然而发生倍增的通道取决于次级粒子的发射方向，具有随机性，如图6(b)中的α1和α2。这种随机性导致了通道间隙中心位置的RMS偏高。相反，在通道边缘处发生反应的中子，更倾向在最近的通道中引起电子倍增，对中子的定位相对准确，因此该情况下的RMS偏小。

图6 无倾角混合掺杂nMCP在不同中子入射位置下的响应不均匀性Fig.6 Response nonuniform for different neutron incident position in boron doped nMCP without bias angle

在有通道倾角nMCP中，中子在不同位置入射的穿行距离不同，由中子入射造成的响应不均匀性规律也不同。图7(a)、(b)分别为混合掺杂摩尔百分比为10的B2O3及摩尔百分比为0.4的Gd2O3，通道倾角1°的nMCP对不同位置入射中子的响应，标记了与中子入射位置相邻的6个通道位置。图7(c)、(d)为倾角1°nMCP通道的几何关系。图7(a)为不同中子入射位置的探测效率，可见在D通道与A、B以及F、G通道之间存在一个探测效率较高的条形区域。根据图7(c)可以从几何关系上来分析这一现象，在D通道与A、B以及F、G通道之间存在一段实心的基体，这段实心基体内中子的穿行距离最长，被吸收的概率最高，对应成为了探测效率较高的区域。图7(b)为不同中子入射位置的RMS，可见在D通道内部的RMS明显比各通道边界处更高。主要是由于中子在D通道的区域内入射时中子会先经过空心的通道，被吸收的位置较深(如图7(d)中的a点)，对应电子的增益较小，电子云重心位置的展宽更大，导致中子位置重建不准确。而当中子在D通道周围的区域入射(如图7(d)中b点)，中子会首先打在通道壁上，被吸收位置较浅，电子增益较高，提升了中子位置重建的准确性。

图7 1°倾角硼钆混合掺杂MCP对不同位置入射中子的响应不均匀性Fig.7 Response nonuniform for different neutron incident position in boron and gadolinium doped nMCP with 1° bias angle

为了进一步分析不同MCP中，发生不同中子入射位置的响应不均匀现象的程度，将无通道倾角、和1°倾角混合掺杂2种情况下不同中子入射位置的nMCP探测效率和RMS进行了统计，如图8所示。在1°通道倾角下，不同中子入射位置的探测效率和RMS比无通道倾角下的展宽更大，表现出更严重的不均匀性。研究表明由中子入射位置不同产生的nMCP单个几何周期内的响应不均匀性，尽管目前尚未实际观测到这种不均匀性，但通过揭示nMCP几何结构对性能的限制，为未来提升nMCP的极限位置分辨，优化成像效果提供了基础。