4πβ(PC)-γ符合法测量60Co核素活度及不确定度评定

唐 豪，范富有，梁珺成，钟 科， 朱宝吉，姚顺和，王仁波

(1.中国核动力研究设计院，四川成都 610000； 2.中国计量科学研究院，北京100029； 3.中国科学技术大学，安徽合肥230027；4.国防科技工业电离辐射一级计量站，北京102413； 5. 东华理工大学，江西南昌330013)

1 引 言

4 π β-γ符合测量方法是一种得到广泛应用和发展的放射性活度绝对测量方法，它是目前放射性活度绝对测量准确度最高的方法之一。随着仪器数字化的发展，数字符合测量成为符合测量今后的发展趋势。特别是1996年Buckman和Ius提出了数字符合的概念[1]以来，澳大利亚的ANSTO和英国的NPL[1]、韩国的KRISS[2]、捷克的CMI[3，4]和俄罗斯的VNIIFTRI[5]等研究所开展了数字符合的研究工作，在放射性核素活度测量方面取得了一定的进展。为此，国际放射性核素计量学委员会指示其下属的放射性核素计量技术工作组对数字符合技术进行推广应用研究[6]。

本文探讨了4 π β(PC)-γ数字符合法测量60Co核素活度的原理及4种外推拟合方法。通过改进制源工艺，制取了满足绝对测量要求的薄膜源，实现了60Co薄膜源的绝对测量，并研究了数字符合环节符合参数选择对于测量结果的影响，评估了60Co核素活度测量的不确定度。

2 β-γ符合β效率外推法原理

对于复杂衰变核素，通常采用β效率外推法测量。复杂β衰变核素的β、γ和符合道的计数率可表述如下：

(1)

(2)

(3)

式中：Nβ、Nγ和Nc分别为经本底、死时间及偶然符合校正后β、γ和符合道的计数率；N0为初始计数率；Pk为第k个β分支比；εβk为第k个β分支的β效率；εcek为β探测器对第k分支的内转换电子的效率；εck为β粒子不被探测时第k个分支发生γ-γ符合的概率；εγk和εβγk分别为γ探测器和β探测器对第k个分支γ射线的探测效率；αk表示第k个分支的总内转换系数。

如果引入参数Mk=(1-εβk)/(1-εβ)，εβ为探测效率，则由式(1)～式(3)可得：

(4)

其中，

3 薄膜源的制备

4 π β-γ符合方法已广泛用于放射性核素活度绝对测量中，其测量准确度不仅取决于测量装置及测量方法，而且与制源技术有很大关系[9]。用4 π β-γ符合装置绝对测量时要求制成薄膜源，即待测样品必须制备在很薄的衬底上。对于薄膜源要求在化学上稳定，具有一定的机械强度，并且导电性能良好。放射性溶液定量固定在衬托膜上，源物质尽量薄而均匀地分布在整个源斑面积上，源物质的晶体颗粒要小，以使源自吸收最小。

本文根据传统的薄膜源制备方法，在优化了电喷涂[10]环节的基础上，成功制取了符合要求的高β表观探测效率薄膜源。制源流程和实物照片如图1所示。

图1 薄膜源制备流程及实物照片Fig.1 Film source preparation process and physical photos

传统的制源工艺为使衬托膜亲水性好、放射性物质均匀分布并且减少源的自吸收效应，主要通过高压电喷涂胰岛素、硅胶、抗静电剂或真空喷镀一氧化硅来实现[11]。

高压喷涂装置有结构复杂、操作风险大、效率低(1次只能喷涂1个衬托膜)等缺点。本文优化了喷涂工艺，采用高压喷枪使硅溶胶-抗静电悬浮液雾化在一个小立体空间内，通过准直导管使得雾化悬浮液喷涂在衬托膜上形成圆斑，从而成功制得薄膜源。该装置1次可喷涂6个衬托膜，大大提高了制源效率，并且结构简单、操作方便。通过改进后的工艺，我们成功制得60Co薄膜源，用效率外推法获得的测量结果表明新制60Co源的β表观效率达到93%。

4 60Co薄膜源绝对测量结果

在成功制取符合要求的高β探测效率的60Co薄膜源后，对其中10个样品源进行了60Co核素活度的绝对测量。于2018年11月在中国计量科学研究院和中国国防科技工业电离辐射计量一级站的4 π β(PC)-γ符合测量系统上先后对所制备的薄膜源进行了测量，比较了实现符合算法的两套绝对测量装置的多个版本软件的测量结果，通过相互印证，确保了测量结果的可靠性。通过软件拟合外推，获得典型的外推结果如图2所示。10个样品源的测量结果如表1所示。

图2 符合软件外推曲线图Fig.2 Compliance with software extrapolation graph

表1 效率外推法测量60Co活度Tab.1 Efficiency extrapolation method to measure 60Co activity

5 测量结果不确定度

参照JJF1059.1-2012《测量不确定度评定与表示》中的方法对比活度测量结果的合成标准不确定度进行评定。详细分析了软件处理数据时，符合参数设置对拟合外推结果的影响。将符合参数考虑为不确定度的来源，再结合其它来源对实验测量进行了不确定度的评估。

5.1 符合参数

5.1.1 死时间

在测量系统探测到1个射线信号时，在短时间内对后到来的射线没有响应；当探测器同时探测到2个或者多个射线信号时，脉冲信号经过前放、主放，输出到记录系统时，无法分辨是1个信号或者多个信号，这就是死时间。可以简单地认为死时间是测量系统处理信号所需的时间[12]。由符合法原理，死时间的影响仅仅减少了抽样的数目，因此由于死时间影响减少的抽样数目事件可认为是随机的，不会影响抽样的均匀性，所以不会影响测量结果[13]。

在一个测量系统中，不同的单元引起的死时间不同，但是整个系统的死时间一般由引起最大死时间的单元确定。一般死时间取经验值4 000 ns，在参数设置偏差500 ns的情况下对数据进行处理，其结果如图3所示。拟合外推活度的相对标准偏差为0.001%，由结果可以得出死时间对符合测量的影响可以忽略。

图3 死时间影响Fig.3 Dead time impact

5.1.2 符合分辨时间

在离线符合计算过程中，符合分辨时间可以简单理解为一给定宽度的时间窗，在这个时间窗内如果β和γ窗口有重合，则判断为符合，记录一个符合计数；否则，进行下一次符合判断。由此可以看出符合分辨时间决定着符合计数，过大和过小均不合适，过大会使噪声偶然符合计数增加，过小则会损失测量效率，导致符合计数丢失。

基于PXI 4 π β-γ符合绝对测量中，符合分辨时间根据延迟时间谱半高宽参考得到，一般β道和γ道的符合分辨时间取为一致。由延迟时间谱得出符合分辨时间约为2 500 ns，由于半高宽的不确定性，在固定其它参数情况下，符合分辨时间设置为2 450 ～2 550 ns，在偏差为100 ns范围内观察符合分辨时间对拟合外推活度的影响，结果如图4。当符合分辨时间增大时，拟合外推结果也逐渐增大，其外推活度的相对标准偏差为0.031%。

图4 符合分辨时间影响Fig.4 Meet the resolution time

5.1.3 β延迟时间

放射性核素的能级跃迁时间虽然一般在10-10～10-20s范围内，但是由于射线与探头物质作用过程的统计性，电子学系统各部分的触发、翻转、延迟过程的涨落和晃动，使得β道和γ道脉冲到达采集系统分成了先后，增大了偶然符合误差[14]。所以需要在符合计算环节添加一定β延迟时间来减少误差的产生。β延迟时间根据延迟时间谱的峰位参考得到。由延迟时间谱峰位得到β延迟时间约为500 ns，由于峰位不确定性，在固定其它参数情况下，β延迟时间设置为450～550 ns，对实验数据进行拟合外推，外推结果如图5。β延迟时间改变时，拟合外推结果在很小的范围内波动，其外推活度的相对标准偏差为0.005%，为外推活度带来的不确定度也是可以忽略的。

图5 β延迟时间影响Fig.5 β delay time effect

5.1.4 β下阈和γ能窗

由β-γ符合β效率外推法原理可知β阈值改变是改变探测效率，从而进行拟合外推的。在软件符合计算阶段，对β阈值进行改变时，β下阈尤为重要。β下阈的选择决定了最高探测效率和外推误差，理论上应该选定尽可能低的阈值，使得外推的不确定度更低。根据实验测量数据，在固定其它参数情况下，选定β下阈值点从Nt=50到Nt=150(对应的电压幅度为10Nt/65 536，单位为V，Nt为软件的示值)进行拟合外推，分析得到β下阈对外推结果的影响，如图6。β下阈改变时，拟合外推结果在极小的范围内逐渐减小，其结果的相对标准偏差为0.005%，为外推结果带来的不确定度同样可以忽略。

图6 β下阈影响Fig.6 β lower threshold effect

对于60Co核素，一次衰变伴随两个γ能量，分别为1 173.22 keV和1 332.51 keV[15]。所以γ能窗的选择同样对符合计算结果有一定的影响。一般γ能窗选择1 173 keV与1 332 keV的特征峰，即上阈值Nt=12 500，下阈值Nt=9 500。

5.2 不确定度

效率外推法测量60Co活度的不确定度来源主要有[16]：计数统计涨落、死时间、符合分辨时间、效率外推、符合参数、源称重及本底修正等。按不确定度合成法则[17]计算各不确定度分量，表2列出了各不确定度分项的值及合成标准不确定度。

表260Co活度测量不确定度Tab.2 60Co activity measurement uncertainty (%)

6 结 论

采用4 π (PC)β-γ数字符合法测量了60Co放射性活度。通过优化制源工艺， 成功制取符合绝对测量标准的薄膜源，10个样品源的比活度测量结果在0.1%范围内一致。对测量数据进行了处理，分析了符合参数设置对外推结果的影响。结果分析可知，在选定γ能窗下，符合分辨时间对外推活度影响相对较大，死时间、 β延迟时间和β下阈的影响很小，可以忽略不计。将符合分辨时间的影响考虑为不确定度，评估了60Co核素活度测量的不确定度，得到扩展不确定度为0.52%(k=2)。