膨润土在高放废物处置库缓冲材料中的研究进展

谢朝新 黄祺临 秦冰

摘      要：在高水平放射性废物（简称高放废物）深地质处置库中，由高压实膨润土所组成的人工屏障，是深地质处置库多重屏障系统重要的组成部分。本文从缓冲材料的筛选要求出发，对比了各国膨润土的理化性质，并对各国膨润土的持水性能、渗透性能、热学性能、膨胀性能以及化学作用和热-水-力-场耦合等方面进行了综述，最后结合工程实际简要分析了当前室内试验及数值模拟存在的局限性，最后对未来的膨润土研究趋势进行了展望。

关  键  词：高放废物处置;膨润土;渗透;多场耦合

中图分类号：TV443+.3       文献标识码： A       文章编号： 1671-0460（2020）10-2281-05

Abstract： In the deep geological repository of high-level radioactive waste， the artificial barrier composed of high-pressure solid bentonite is an important part of the multi barrier system of deep geological repository. In this paper， the physical and chemical properties of bentonites in different countries were compared based on the screening requirements of buffer materials， and the water holding capacity， permeability， thermal performance， expansion performance， chemical action and thermal water force field coupling of bentonites in different countries were summarized. Finally， the limitations of current laboratory tests and numerical simulation were briefly analyzed in combination with engineering practice， and the future research trend of bentonite was prospected.

Key words： High level radioactive waste disposal; Bentonite; Infiltration; Multi field coupling

高水平放射性废物（简称高放废物）是一种极为危险的特殊废物，放射性强、发热量大、毒性大、半衰期长，对其进行最终安全处置难度极大[1]。随着我国核电事业的飞速发展，产生的高放废物将会大量累积，根据中国核电发展规划，我国2020年规划中核电站（5 800万kW）全寿期将产生83 000 t乏燃料，根据美国、瑞典、日本等国家核能发展的情况可知，当前高放废物如何进行安全处置已成为制约各国核能继续发展的关键因素之一，因此高放废物的安全处置现已成为关系到环境安全、公共安全及核能可持续发展的重大问题，是一个与核安全同等重要的问题，必须进行研究并加以妥善解决[2]。

当前“深地质处置”已被世界公认为高放废物处置的安全且可行方案，其核心目的在于阻滞有害核素迁移，具体做法为将高放废物进行减容和稳定处理后封闭在罐体内，而后放入距离生物圈500～100 m的安全处置场所设施中，永久与人类的生存环境隔离，使得未来可能因安全处置漏洞所产生的核素泄露引起的照射剂量不超过国家规定的剂量限制，埋藏高放废物的地下工程即称为高放废物处置库[3-4]。

当前世界先进国家均采用“多重屏障系统”的设计理念对高放废物处置库进行规划。如图1所示，从内到外依次是减容固化体、罐体废物容器、缓冲回填材料以及处置库天然围岩。其中减容固化体、罐体废物容器、缓冲回填材料三者为人工屏障，处置库天然围岩则为自然屏障，缓冲/回填材料作为多重屏障系统中最后一层人工屏障，在阻滞有害核素向生物圈遷移中扮演了极其重要的角色。

1  缓冲/回填材料的筛选

作为多重屏障系统最后一道人工屏障，缓冲/回填材料处于罐体容器和处置库围岩之间，缓冲/回填材料的选取标准对于高放废物能否进行安全处置意义重大。缓冲/回填材料作用可概括为：①工程屏障作用。减轻围岩压力对废物容器的作用，使得废物容器保持在处置孔中心处。②水力学屏障作用。密封高压实的膨润土块吸水后土体会膨胀变形，使得废物容器与围岩之间的缝隙及围岩中的孔隙被充分填充，阻滞地下水流向废物容器。③化学屏障作用。阻滞核素以放射性气体或水溶化合物的形式从废物容器向外迁移，避免容器的氧化侵蚀。④导热作用。将核废料产生的衰变能及其转化的热量及时传导出去。

膨润土是一种以蒙脱石为主要成分的黏土矿物，其遇水膨胀剧烈，自封闭性好，比表面积大，阳离子交换能力强，吸附能力强，渗透性极低，热传导性良好，且高压实膨润土吸水后不仅会膨胀变形，更能造成土中吸力值变化，使得施工缝隙及围岩孔隙被充实，最终对围岩中地下水的渗入形成阻障，因此膨润土被许多国家选作高放废物地质处置库的缓冲材料基材[5-8]。

2  各国膨润土的理化性质

当前，膨润土作为目前国际上首选的缓冲/回填基质材料，代表性的有日本的Kunigel-V1[9]（钠基）、加拿大的Avon seal（钠基）、法国的FoCa[10]（钙基）、美国的MX-80[11]（钠基）、西班牙的FEBEX（钙基），中国则通过系统的选取，将内蒙古高庙子膨润土推选为我国高放废物处置库的首选缓冲/回填材料。各国膨润土主要物理化学性质如表1所示，下面将以理化性质为切入点对美国、西班牙、中国膨润土详细介绍。

2.1  美国MX-80（钠基）

美国的高放废物处置库采用美国怀俄明州的MX-80膨润土，MX-80膨润土相对密度为2.76，液体限度为52%，塑料限度为42%，利用X射线衍射（XRD）对MX-80膨润土的矿物学组成进行了定量分析，其主要矿物有蒙脱石、石英、长石、方解石、菱铁矿和黄铁矿，其中蒙脱石质量分数高达79%，其化学计量公式为 （Si3.95Al0.04） （Al1.52Mg0.26-Fe0.17Ⅲ） Na0.18Ca0.11-O10-（OH）2[12-13]。

2.2  西班牙FEBEX（鈣基）

西班牙高放废物处置库采用了FEBEX膨润土，它被ENRESA（西班牙放射性废物管理机构）选为适合HLW储存库回填和密封的材料。FEBEX膨润土材料的加工过程包括：分解、轻磨、60 °C烘干、     5 mm筛分。

在FEBEX项目的大规模试验中，膨润土块是由具有吸湿性含水量的颗粒黏土在干密度接近  1.7 Mg·m-3的情况下进行单轴压实而制成的。FEBEX膨润土蒙脱石质量分数高于90%。此外，它还含有不同数量的石英、斜长石、钾长石、方解石和蛋白石。阳离子交换容量（CEC）在        96～102 meq·（100 g） -1之间，主要可交换阳离子为：Ca2+ （35～42 meq· （100 g） -1）、 Mg2+ （31～32 meq· （100 g） -1）、Na+（24～27 meq·（100g） -1）和K+（2～3 meq·（100g） -1）。膨润土的液限是102 ± 4%，塑性极限是53 ± 3%，相对密度2.70 ± 0.04，吸湿含水量与实验室环境达到平衡时为13.7 ± 1.3%。BET法测得的外比表面积为32 ± 3 m2·g-1，吸水性法测得的总比表面积约为725 m2·g-1。饱和FEBEX黏土的水电导率与干密度呈指数关系。密度在1.6 g·cm-3左右时，对去离子水的渗透值约为10～13 m·s-1 [14]。

2.3  中国高庙子膨润土（钠基）

中国高放废物处置库采用了内蒙古高庙子膨润土作为缓冲/回填材料，国内外学者对其各类基本性质进行了实验测定，当前各实验室广泛应用的高庙子膨润土指标的相对密度为2.66，天然含水率10.53%，比表面积570 m2·g-1，Na+和Ca2+是主要交换阳离子，塑性指数为275[15-16]。刘月妙[17]等通过X射线衍射分析、化学全分析、红外光谱分析对天然高庙子膨润土成分进行了测定，高庙子膨润土主要成分为蒙脱石、方石英、丝光沸石和正长石，其中蒙脱石质量分数高达63.77% ～ 80.92%。

3  膨润土的性能研究

3.1  持水性能

在高放废物处置库中的缓冲/回填材料在前期都是处于非饱和状态，膨润土在非饱和阶段的持水性能可通过持水曲线进行表征。沈珍瑶[18]等采用蒸汽平衡法测定了高吸力下膨润土的持水曲线，得到了土样的始干密度和初始含水率对最终含水率没有影响，并推测此与膨润土中的微裂隙有关。孟德林[19]等还通过滤纸法和压力板法测量了脱湿过程中砂-膨润土混合物的持水曲线，研究持水曲线与孔隙比和配合比之间的关系。结果表明，在同一孔隙比下砂-膨润土混合物的持水曲线随着膨润土的比例增加而向右上方移动，即混合物的进气值随着膨润土的比例增加而增大;另外，含砂量以及孔隙比相同时，膨润土与福建砂的混合物的持水曲线与日本Kunigel-V1膨润土与丰浦砂的混合物的持水曲线非常接近。DELAGE[20]等针对高压实非饱和FoCa膨润土进行了一系列试验研究，得到了重现性良好的持水曲线。膨润土体积随试样吸力发生变化，变化过程中气体体积维持恒定，体积变化主要是由土中水和具有活性的膨润土之间发生复杂理化反应引起的。

由于高放废物处置库中核废料将长期保持衰变状态，使得产生热量致使环境温度升高，因此，温度对于缓冲/回填材料的持水性能也有较大影响。沈珍瑶[21]等在不同温度的条件下对膨润土的持水特性进行了试验，发现温度对膨润土的持水特性有重要影响。叶为民[22]等在控制温度分别为20、40、80℃的条件下，测定了高庙子膨润土的持水曲线。结果表明，某一温度下，在高吸力段，侧限状态和无侧限状态下膨润土的持水能力基本相同;而在低吸力段，侧限状态下膨润土的持水能力低于无侧限状态下的持水能力。秦冰[23]等以Le Chatelier原理为基础，对高吸力段持水曲线的温度效应进行了研究，建立了土吸附水的吸附热有关的温度效应模型，并经过分析及与已有成果的对比，指出该模型可预测全吸力段持水曲线的温度效应。

目前针对持水特性的研究，主要停留在体积是否恒定、干密度、含水率等方面，并且结合微观结构对其持水特性变化进行分析的研究仅仅从定性方面出发，没有数学建模进行定量分析，特别针对非侧限状态施加不同温度下的GMZ膨润土持水特性研究不全面，且膨润土的持水特性与其微观结构特征密切相关，辅助微观结构可对其进行更系统的分析。

3.2  渗透性能

在高放废物处置库中，土体的渗透性能可由其渗透系数进行表征，渗透系数反映了缓冲/回填材料阻滞地下水及气体泄露扩散的性能。Castellanos[24]等通过实验得出，干密度是影响渗透性能的重要因素，渗透系数随干密度增大而减小。刘月妙[25]等通过实验得出，试验温度会影响膨润土渗透性能，渗透系数会随试验温度的升高而增大，温度由80 ℃到90 ℃时，则有所降低;同时膨润土类型不同，渗透性能存在差异，但均能够满足处置库低渗透性的要求。SUZUK [26]等通过实验得出，入浸液的类型、溶液浓度、pH值等均会影响膨润土渗透性能，溶液浓度越高，pH值越大，则渗透系数越大。

目前，针对饱和、非饱和土的渗透性能以及相关的影响因素方面的研究已描述了其大致的变化规律，但目前对膨润土渗透性能的研究仪器均为自主研制，且因膨润土渗透系数低导致试验时间较长，宏观实验的可重复性较差，其测量结果受到选择不同的试验终止标准可能出现不同的测量结果，尤其是在渗滤液浓度较低的情况下更是如此。

3.3  热学性能

GMZ膨润土具有良好的热稳定性，一般不會因为在高温条件下结构发生破坏而影响其工程屏障特性。刘晓东[27]等进行的差热分析表明，至少要  870 ℃才能使其晶格发生破坏。同时作为工程屏障，GMZ膨润土必须具有良好的导热性，保证处置库内外不会因为过大的温度梯度从而发生破坏。

尽管膨润土一般不会因为高温条件对其结构进行破坏，但高温条件下对于膨润土的工作性能也会产生一定影响[28]，缓冲回填材料的导热系数能够表征高放废物的衰变热能是否有效传递，因此各国针对导热系数展开了大量研究。朱国平[29]等通过NK-III100E型双试件热导仪测试了GMZ膨润土的导热系数，发现膨润土初始含水率小于塑限时，随着含水率的增加，导热系数有增加的趋势。徐云山[30]等以高庙子膨润土以及MX-80膨润土为研究对象，采用热探针法和KD2Pro型热性分析仪测定了不同温度下试样的热传导系数，结果表明二者热传导系数均随温度增大而增大。OULD-LAHOUCINE等[31]在Kunigel-V1膨润土中添加不同比例的石英砂配置成混合材料，采用了热探针法对该混合材料的导热系数进行了分析，最后运用了数值模拟的预测方法对其适用性进行了研究。TANG[32]等采用了热线法对MX-80膨润土的导热系数进行了研究，分析了干密度、含水率、饱和度、物质成分等因素的影响，得出了MX-80膨润土中石英质量分数越高，导热系数越大的结论。刘月妙[33]等研究了将石英砂与石墨材料混合进入的膨润土的导热性能进行了研究，结果表明当石英砂与石墨添加适量时可明显提升膨润土的导热、热扩散性能。谢敬礼[34]等以石英砂、北山花岗岩碎屑组成的混合材料为添加剂，实验研究了不同质量分数的北山花岗岩碎屑及石英砂对高庙子膨润土导热性能的影响，发现两者均可在不同程度上提升膨润土的导热系数，石英砂作用优于北山花岗岩碎屑。

3.4  膨胀性能

膨润土膨胀原理主要有2点：一是晶层膨胀（Crystalline Swelling），二是扩散双电层理论（Diffuse Double Layer Theory，DDL）。目前，针对膨润土膨胀力的试验方法主要有2种：一是加压平衡法，即通过不断增大轴向荷载，以平衡试样膨胀形变;二是恒体积法，即维持试样体积不变，通过力传感器量测试样的膨胀应力变化。深地质处置中缓冲/回填材料总体积变化程度不大，因而恒体积法更符合工程实际。

刘月妙[35]等对GMZ膨润土分别开展了膨胀力、无荷和有荷膨胀率试验，发现膨胀力受干密度控制，即试样的膨胀力随干密度的增加而增加，同时发现，增加轴向荷载能够抑制试样膨胀，相同初始干密度条件下，轴向荷载越大最终膨胀率越小。叶为民[36]等对高压实高庙子膨润土膨胀力特性展开了研究，实验采用了恒体积试验法，结果表明，膨胀力发展过程曲线与吸水量曲线有明显的阶段性特征，膨胀力随时间的变化曲线是一条渐近线，并且时间/膨胀力与时间之间存在很好的线性关系，同时发现干密度与膨胀力之间存在指数关系。叶为民[37]等还根据双电层理论对膨润土体变特征的预测进行了研究，得到了低吸力范围内高压实GMZ膨润土自由膨胀率的预测方法;并提出采用线性延伸法估算残余孔隙体积可保证所求膨润土的孔隙率或孔隙体积更为准确。

3.5  热-水-力-场耦合

在地质处置库中，膨润土处于复杂的热-水力场耦合条件下工作，在多场耦合研究方面，国际上开展了一系列不同尺度的热-水-力耦合大型室内模型实验和地下实验室原位实验，如日本 BIG-BEN 实验、西班牙FEBEX Mock-up实验、比利时 OPHELIE Mock-up实验、捷克Mock-Up-CZ实验、FEBEX原位实验、日本Kamaishi mine原位实验、瑞典 TBT 原位实验等。

刘伟[38]等开展了热-水耦合实验，结果表明含水率、干密度对温度场平衡有影响;曹胜飞[39]等对高庙子膨润土进行了热-水-力耦合实验，研究表明随着湿度及加热器温度增大，膨润土的温度也在增大。张志红[40]等首先基于能量、质量守恒分析了单一溶质在饱和土体中运移的热-水-力-化全耦合的温度效应，研究表明温度可显著影响溶质迁移过程，热扩散作用加速溶质运移而热渗透、热固结对其运移有阻滞作用。吴树高[41]基于缓冲材料热-水-力三场耦合理论通过有限元数值分析实现了三场耦合方程组的数值求解。

现有的热-水-力场研究缺乏对其热、水、力共同作用下的宏微观多尺度行为的系统研究，特别是缺乏对其微观结构变化的系统试验研究和合理定量描述，因此关于热-水-力场的耦合作用研究，应更多关注在建立微观结构变化与膨润土实际工作性能的联系，分析其演化规律，并建立相应模型以深化对膨润土实际工作性能与安全状态的认识。

4  总结与展望

当前，缓冲/回填材料筛选标准已经大致明确，并且各国在室内及地下做了大量试验，已做出其处置库的安全评价，但缓冲/回填材料的试验仍存在一些问题。

1）在对缓冲/回填材料的选择阶段，应结合各国高放废物处置库相应的地质条件对膨润土进行筛选，其筛选条件应不仅局限于高放废物处置库的通用标准要求，更应取决于废弃物类型以及各国的高放废物处置理念，以此确定所需膨润土的物化性质再进行实验。

2）当前膨润土的实验器材大多为自主研发，各个实验室的仪器尺寸大小、实验控制条件、实验方案确定均缺少统一的标准进行约束，导致宏观实验的可重复性较差。

3）当前针对膨润土热学性能的室内试验大多处于稳定的环境温度下，但在工程实际中，缓     冲/回填材料靠近罐体一侧长期处于 100 ℃左右的高温环境，但与天然岩体接触一侧则为20 ℃左右的自然问题，其环境温度并不均匀，因此未来对于膨润土热学性能研究不仅仅要停留在稳定的环境温度下进行实验，更应结合工程实际使其整体处于非稳定的温度梯度下进行实验。

4）当前对于高庙子天然钠基膨润土的膨胀性、渗透性、导热性、压实特性、化学缓冲特性、添加剂、热-水-力耦合长期性能等各项性质开展了大量室内试验和数值模拟研究，但缺乏对于宏微观多尺度行为的系统研究，特别是缺乏对其微观结构变化的系统试验研究和数值模拟手段下合理的定量描述。

总之，膨润土性能研究仍有待进一步探索，随着研究的不断深入和对其他相关学科成果的借鉴，我国高放废物处置的缓冲回填材料技术将会不断迈上新的台阶。

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