枳壳、木香混合药材挥发油提取工艺的研究

李志平

陕西汉王药业股份有限公司 (汉中 723000)

舒胆片的主要成分包括枳壳、木香、虎杖、芒硝、大黄、郁金、厚朴、栀子等多味药材，其中枳壳、木香药材需要混合后提取挥发油。枳壳的化学成分主要为挥发油类、黄酮类、生物碱类、香豆素类等。目前挥发油中可测得含量的种类有柠檬烯、α-蒎烯、β-蒎烯、芳樟醇等 50 多种，含量最高的是柠檬烯、γ-松油烯和邻异丙基甲苯，梁卉等测得其相对含量分别达84．258 4%、5．119 1%和4．460 1%[1]。木香的主要有效组分是木香挥发油,主要成分为多种倍半萜类化合物[2]、生物碱、蒽醌、黄酮等。

舒胆片生产工艺要求将枳壳、木香、郁金、厚朴、栀子等用水提取成浸膏后，与100目的大黄、虎杖、芒硝细粉混合制颗粒，然后压片、包衣，制成舒胆片成品。因枳壳、木香中挥发组分沸点较低，若与其它药材一起直接提取，挥发组分就会在长时间的提取煎煮过程中损失殆尽，影响舒胆片疗效。因此，需先将枳壳、木香提取挥发油，提油后的药渣再与厚朴、栀子、郁金等共同提取浓缩，待制成颗粒后再将挥发油均匀喷入颗粒中，以保证产品最终疗效。舒胆片研发于20世纪80年代，受工艺条件所限，生产中挥发油收率在0.8%～1.0%，枳壳、木香药材均为人工栽培，栽培技术简单，基本没有改变，栽培区域也比较集中，故药材本身的差异对本研究结果的影响可忽略。

本研究以挥发油的收率作为评价指标，通过正交试验对挥发油的提取工艺参数进行优化，以期提高挥发油收率。

1 材料与方法

1.1 仪器与试剂

挥发油提取器，滁州天长市长城玻璃仪器制造厂；SB300型粉碎机，上海天祥健台制药机械有限公司；JA2603B型电子天秤，上海精科-上海天平仪器厂；枳壳、木香药材，购于汉中市中药材市场，经鉴定，分别为芸香科植物酸橙的干燥未成熟果实、菊科植物木香的根。提取用水为普通蒸馏水。

1.2 试验方法

1.2.1枳壳、木香挥发油提取工艺

从药材中提取挥发油的方法比较多，最常见的方法有溶剂萃取法[3]、压榨法[4]、超临界CO2萃取[5]、微波提取法[6]、蒸馏法[7]等。根据中国药典要求，舒胆片中枳壳[8]、木香挥发油的提取工艺为水蒸汽常压蒸馏法，因此本研究使用水蒸汽常压蒸馏提取法[9]。

分别取枳壳、木香药材，除杂，快速洗去灰尘泥沙等，稍润后切片，60 ℃下烘干，制成饮片备用。按重量比1∶1比例称取枳壳、木香饮片，加入数倍量水，浸泡一定时间，加热启动挥发油提取装置，从水沸腾时开始计时。保持微沸一定时间后停止加热，静置30 min以上，待油层稳定后，收取挥发油[10]。提取得到具有浓郁香味，略带刺鼻的浅黄色夹带乳白色的挥发油。挥发油提取装置如图1所示。

图1 挥发油提取装置

1.2.2单因素实验

选取提取时间(30 min、60 min、90 min、120 min、150 min、180 min)、提取前浸泡时间(0、10 min、20 min、30 min、40 min、50 min、60 min、70 min、80 min)、加水量(4、6、8、10、12、14 倍)、药材粒度(8目、10 目、12目、20目、24目)这四个实验因素，以挥发油收率为依据，对单一因素的不同水平进行单因素实验。

1.2.3正交实验

在单因素实验基本上，选取提取时间、提取前浸泡时间、加水量、药材粒度为主要影响因素，以挥发油提取收率为评价指标，进行正交试验优化。

1.2.4挥发油收率的测定

收集挥发油，经无水硫酸钠干燥后，精密计量。计算公式如下：

挥发油提取收率= 挥发油体积/混合药材重量[11]。

2 结果与讨论

2.1 单因素实验结果

2.1.1提取时间对挥发油提取收率的影响

称取枳壳、木香饮片各约 60 g，混合后分成6 份，分别加入药材量12倍的水，常温下浸泡 30 min，加热启动挥发油提取装置进行蒸馏提取。提取时间分别30 min、60 min、90 min、120 min、150 min、180 min。分别收集挥发油，测定挥发油提取收率。

由图2可知，挥发油提取收率随着蒸馏时间的延长而增加，当蒸馏提取时间到120 min后，挥发油收率曲线趋于平稳，不再随着提取时间的延长而增加。

图2 蒸馏提取时间对挥发油提取收率的影响

2.1.2提取前浸泡时间对挥发油提取率的影响

称取枳壳、木香饮片各约 90 g，混合后分成等量的 9 份，均加入药材量 12 倍的水，常温下分别浸泡 0、10 min、20 min、30 min、40 min、50 min、60 min、70 min、80 min后，启动挥发油提取装置，蒸馏提取120 min。分别收集挥发油，测定挥发油提取收率。

由图3可知，挥发油提取收率随提取前浸泡时间的延长而增加，在30 min时，枳壳、木香混合药材挥发油提取收率曲线趋于平稳，提取率不再随着提取前浸泡时间的延长而增加。

图3 提取前浸泡时间对挥发油提取收率的影响

2.1.3加水量对挥发油提取收率的影响

称取枳壳、木香饮片各约 60 g，混合后分成等量的 6 份，加水量分别为药材的4、6、8、10、12、14 倍，在常温下浸泡30 min后，启动挥发油提取装置，水蒸汽蒸馏提取 120 min。分别收集挥发油，测定挥发油提取收率。

由图4可知，挥发油提取收率随加水量的增加而增加，当加水量为 12 倍时，枳壳、木香挥发油的收率不再随加水量增加而增加。

图4 加水量对挥发油提取收率的影响

2.1.4药材粒度对挥发油提取率的影响

分别称取枳壳木香饮片，粉碎成8目、10 目、12目、20目、24目的枳壳木香粉约 100 g各 1 份，枳壳：木香比例均为1:1，加入 12倍量的蒸馏水，常温下浸泡 30 min后，启动挥发油蒸馏装置，水蒸汽蒸馏提取120 min。分别收集挥发油，测定挥发油提取收率。

由图5可知，在药材粒度10～12目时，挥发油提取率为最佳。

图5 药材粒度对挥发油提取收率的影响

2.2 正交试验结果

由单因素实验可看出，提取前药材浸泡时间长短对挥发油的提取收率影响很小，为提高效率，选取粉碎粒度(A)、蒸馏时间(B)、加水量(C)进行正交试验(因素水平见表1)，确定挥发油提取工艺的最优参数[12-13]，正交试验结果见表2。

由表2可知，影响挥发油提取率的主次因素RB>RA>RC，即蒸馏提取的时间>药材粒度因素 >加水倍数。极差分析表明：蒸馏提取时间对挥发油提取率影响较大，加水量及药材粒度对其影响不大，挥发油的最佳提取工艺条件为 A2B2C3，即为药材粒度为 12 目，提取 120分钟，加水量12 倍。

表1 因素水平表

表2 正交试验结果及直方分析

2.3 验证实验

称取枳壳、木香(比例1∶1)混合药材各50 g ，共 3 份，根据筛选得到的A2B2C3工艺进行验证实验。所得挥发油的提取率分别为 1.45%、1.58%、1.50%，所得数据误差就实验条件而言在可接受范围内，且油水界面清晰，易于分离，故所选取的枳壳、木香挥发油的蒸馏提取工艺参数完全可行。

3 结论

通过以上实验论证，总结出舒胆片中枳壳、木香混合挥发油的最佳提取条件为：药材粒度12 目，加12 倍水，浸泡 3 0分钟，提取120 min。在该条件下提取的挥发油收率达到 1.51%(3次实验数据的算术平均值)，较文献中提及的最高收率1.0%高出51%，但限于实验室数据与实际生产中的规模、自动化程度等因素大有不同，因此该数据只能定性说明该工艺参数更加高效合理，为舒胆片中枳壳、木香混合药材挥发油的提取指明改进方向，真正要推广至工业生产实践中，还需要更加精确的数据论证。