固相含量对单螺杆挤出式3D打印PLZT陶瓷浆料流动性能的影响

李 彬，顾 海，张 捷，姜 杰，孙健华

(南通理工学院1.机械工程学院，2.江苏省3D打印装备及应用技术重点建设实验室，南通 226002)

0 引 言

陶瓷材料因具有较好的稳定性、优良的耐腐蚀和耐高温性能等优点而广泛应用于机械工程、航空航天、生物工程以及化工等重要工业领域，但成形难的特点限制了其进一步的应用。近年来，增材制造(3D打印)技术的出现和迅速发展为陶瓷粉末材料成形提供了一种新思路[1-4]。前期研究发现，固相含量对3D打印陶瓷浆料的流变性具有较大影响[5]。对于浆料流动过程可以通过试验或仿真进行分析，其中仿真计算通常利用Fluent、CFD以及Polyflow等软件结合流体力学原理进行求解。然而，在解决复杂流体流动问题时，仿真计算求解过程繁琐，存在无法获得稳定解的情况[6-9]。格子玻尔兹曼(LBM)方法从介观角度入手，通过碰撞和迁移来解释流动过程，原理简单易懂，且计算方便，在解决复杂流体的流动问题方面具有明显的优势[10-12]。多松弛时间参数格子玻尔兹曼方法(MRT LBM)则含有更多的参数，通过参数设置可实现模型性能的优化。

在传统浆料直写陶瓷3D打印工艺中，通常使用针筒式挤压作为陶瓷浆料的挤出形式，作者以单螺杆结构替换原有针筒结构，以保证浆料可以连续平顺挤出，并配制不同固相含量的浆料，利用MRT LBM方法对直写陶瓷3D打印时陶瓷浆料在螺槽内的流动性能进行了对比分析。

1 试验材料及单螺杆挤出结构

1.1 试验材料

制备陶瓷浆料的有机溶剂包括季戊四醇三丙烯酸酯、苯偶酰、季戊四醇三丙烯酸酯以及甲基丙烯酸甲酯。将上述4种溶剂混合均匀后加入锆钛酸铅镧(PLZT)粉末，高速搅拌使粉末迅速分散，获得陶瓷浆料，固相含量(PLZT体积分数，下同)分别为60%，70%，75%。

利用Rheolab MC型旋转粘度计对不同固相含量的浆料进行黏度测定，获取其流变方程以为后续数值模拟分析作准备。黏度测定结果显示，3种浆料均呈现出明显剪切变稀的非牛顿流体特征。利用MATLAB软件拟合得到固相含量为60%，70%，75%的3种浆料的流变方程分别为

(1)

(2)

(3)

可见：3种浆料均趋向于Herschel-Bulkley流体种类；在室温条件下，随着固相含量的增加，浆料的剪切应力呈现逐渐增大的趋势。

1.2 单螺杆挤出结构

螺杆的基本结构如图1所示，其中内杆直径D为15 mm，内筒直径Da为25 mm，螺棱高h为4 mm，螺距(螺槽宽度)W为8 mm，倾斜角θ=20°，螺槽深度H为6 mm。将其充分展开后呈现出如图2所示的腔体，陶瓷浆料在原螺道内的流动即可转换成在腔体内的流动。

图1 螺杆结构示意Fig.1 Schematic of screw structure

图2 螺杆展开结构示意Fig.2 Schematic of the screw expansion structure

2 MRT LBM流动分析

2.1 MRT LBM在非牛顿流体中的应用

MRT LBM与单松弛时间参数的LBM的主要区别在于前者涉及到矩空间的转换[8]，其基本方程为

f(r+eiδt,t+δt)-f(r,t)=

(4)

速度配置ei的表达式如下[9]：

(5)

宏观物理量速度U、密度ρ可以根据平衡态分布函数以及格子声速获得，公式[10]如下：

(6)

则式(4)中的分布函数两项可以通过中间变换矩阵M转换为矩空间e(r,t)和eeq(r,t)，e(r,t)=Mf(r,t)，eeq(r,t)=Mfeq(r,t)，其中M的表达式[12]为

M=

(7)

(8)

式中：s0，s3，s5均为与密度和动量相关的参数，而密度和动量皆为守恒量，因此其值为0；s7和s8是与松弛过程相关的量，取值为1/τ(τ为单松弛参数LBM模型中的松弛时间)；s1，s2，s4，s6为与密度等物理量相关的参数，通常稍大于1即可，s1,s2取1.3，s4,s6取1.1。

使用MRT LBM进行流体分析时，其基本过程主要由碰撞和迁移组成，其中迁移步的表达形式为

f(r+eiδt,t+δt)=f+(r,t)

(9)

式中：f+(r,t)为碰撞后的密度分布函数。

碰撞步的表达形式[12]为

(10)

在MRT LBM中，应变速率张量Sxy比单松弛参数LBM中的复杂，可以推导得到：

(11)

应变速率张量的第二不变量DII可以描述为

(12)

式中：l表示模型的维数。

非牛顿流体的动力黏度μ主要与松弛时间τ和密度ρ相关，公式为

(13)

(14)

综上，在利用MRT LBM进行模拟计算时，其主要过程[9-12]描述如下：(1)确定物理模型的主要基本参数，如计算域、初始速度或压力值以及密度等；(2)根据式(4)计算并确定平衡态分布函数；(3)根据式(11)计算应变速率张量；(4)结合式(6)、式(13)以及非牛顿流体的本构模型，计算获得当前计算循环步内的松弛时间τ；(5)计算碰撞步和迁移步，主要参考式(9)和式(10)；(6)选择非周期性边界条件进行边界处理[13]；(7)根据式(6)计算密度和速度；(8)返回第(4)步执行下一次循环计算。

2.2 陶瓷浆料的流动分析

以固相含量为70%的陶瓷浆料为例，对浆料在螺道内的流动情况进行分析。取图2中y-z截面，根据螺杆挤出的实际运动，将速度仅设定在与z轴方向一致的上表面。根据螺槽的几何尺寸，模拟时的网格数设置为200×150，螺杆的转速N为36 r·min-1。由图3～图4可知，水平流速分量u和垂直流速分量v的分布曲线是稳定且光滑的，因此可以认为采用MRT LBM方法进行陶瓷浆料的流动分析是切实可行的。由图3可以看出：越接近螺杆(对应的螺槽深度越大)，流速分量u越大；分量v的极限值出现在环流中心处，而在边界(螺槽深度为0，6 mm)处，速度分量v均较小。由图4可以看出，流速分量u在螺棱壁面(对应的螺槽宽度为0，8 mm)附近趋近于0，分量v在螺槽流道中部(对应的螺槽宽度为4 mm)基本为0，往螺棱逐渐靠近时，浆料流速也随之发生变化。

图3 固相含量70%下陶瓷浆料流速分量u和v沿螺槽深度的分布曲线(螺槽宽度4 mm)Fig.3 Distribution of flow velocity component u (a) and v(b) of ceramic slurry along the screw groove depth at solid content of 70% (screw groove width of 4 mm)

图4 固相含量70%下陶瓷浆料流速分量u和v沿螺槽宽度的分布曲线(螺槽深度4 mm)Fig.4 Distribution of flow velocity component u (a) and v(b) of ceramic slurry along the screw groove width at solid content of 70% (screw groove depth of 4 mm)

2.3 固相含量对陶瓷浆料流动速度的影响

取螺槽宽度为2 mm、螺槽深度为4 mm和螺槽宽度为4 mm、螺槽深度为2 mm处3种不同固相含量浆料的流速分量进行对比分析。由表1可以看出，固相含量越高，浆料流速分量的绝对值越小。因此，当其他因素(螺杆尺寸和转速)保持不变时，在保证浆料流变性可以满足试验要求的情况下，固相含量不应过高，以确保其具有足够好的流动性。

表1 不同固相含量下陶瓷浆料的流动速度Table 1 Flow velocity of ceramic slurry with different solid contents

3 结 论

(1) 固相含量为60%，70%，75%的3种陶瓷浆料均呈现出明显的剪切变稀的非牛顿流体特征，并趋向于Herschel-Bulkley流体；MRT LBM原理简单、计算过程清晰，可以有效实现单螺杆挤出式3D打印过程中该陶瓷浆料的流动仿真。

(2) 当螺槽宽度一定时，流速分量u在靠近套筒内壁时最大，流速分量v在套筒壁面和螺杆壁面处最小；当螺槽深度一定时，流速分量u在螺槽流道中部最大且保持基本恒定，流速分量v在该处则为0；随着固相含量的增大，浆料流速变小；在其他因素保持不变且浆料流变性可以满足要求的情况下，固相含量不应过高以满足较好的流动性能。