核设施烟囱气态流出物取样系统气溶胶穿透效率试验研究

杨 屹，沈 福，畅 翔，孟 丹，商 洁，马 弢，杨 柳

(中国辐射防护研究院，太原 03006)

核电站或核设施在运行时，会通过管道或烟囱向大气环境中排放气态放射性流出物，这些流出物必须经过有效地监测和控制，以满足所规定的排放限值。烟囱气态流出物取样必须经过合理的设计，否则会导致取样失去代表性，使得最终采得的样品低估甚至严重低估实际烟囱排放的活度浓度[1-2]。同时，取样代表性评估也被列为建设许可证(CP)条件，是核电厂安全审评关注的重要问题之一。国际标准化组织(ISO)标准(ISO 2889—2010)和美国标准(ANSI/HPS N13.1—2011)都对核设施气态流出物取样监测的有关性能，提出了详细的量化指标和判定方法[3-5]。

气溶胶穿透效率是取样代表性的关键指标之一，气溶胶粒子在取样传输系统中输运时，由于重力沉降、惯性碰撞、湍流等多种原因，在传输管道内表面发生沉积损失，造成穿透效率(即“经取样管道传输前后的粒子质量之比”)降低。ISO 2889—2010指出“如果在正常工况下，采用Da为10 μm的单分散颗粒物进行试验的结果表明其穿透效率≥50%，就应认为正常工况、异常工况和预计事故工况下气溶胶颗粒物取样系统的性能是合格的”[4]。

本文以国内某核电站烟囱取样系统为例，选择Da=10 μm粒径的气溶胶粒子开展了穿透效率试验，介绍了试验的过程及要求，并对试验结果进行了分析。

1 试验方法

本文以某核电站烟囱取样系统为例，对其进行气溶胶穿透效率验证试验，根据ISO 2889—2010标准[4]推荐，采用Da=10 μm粒子开展试验。本文采用现场实际安装的管路系统作为试验研究对象，该核设施烟囱流出物先后经过多嘴取样头、一级取样管线、二级取样管线和三级取样管线，最终到达取样监测装置，即PIG流出物监测系统(如图1所示)。因此，本试验研究的取样管路起点为多嘴取样头入口，终点为监测装置入口处。表1给出了各段管线的主要规格及参数。

图1 某核电站烟囱取样系统

表1 取样系统规格及参数说明

核电站或核设施的烟囱取样系统一般长达几十米，连接全部取样管路在全尺寸下开展气溶胶穿透效率试验，往往受空间限制无法开展。根据已有试验经验，可对整个取样管路系统进行分段测量，各分段管路的穿透效率之积即为整个系统的穿透效率。

1.1 试验装置及设备

取样管路分段后，分别将分段后的待测取样管路连接至气溶胶穿透效率试验装置(如图2所示[6])，气流方向保持与原取样系统一致。

图2 试验装置示意图

气溶胶穿透效率试验装置主要由标准粒子发生装置、粒子弥散室、取样装置、损失测量设备以及试验管路组成。其中标准粒子发生器要求可发生稳定的单分散气溶胶粒子，发生粒径(空气动力学直径)在1.0 μm～10 μm范围。穿透效率试验由标准粒子产生器产生标准粒子输送到粒子弥散室中，在抽气泵作用下，弥散室中的粒子经过待测取样管道发生管道沉积损失。气溶胶粒子一部分在测试管道内部沉积造成质量损失，另一部分经测试管道后被高效滤纸收集，试验中得到这两部分值即可计算其穿透效率。流量计(含控制器)用于调节和控制整个试验装置的流量，使其与原系统取样流量保持一致。

1.2 试验过程及要求

试验过程分为三个阶段：标准粒子发生、取样管路沉积、质量测量。

(1)标准粒子产生及要求

本试验采用TSI 3450作为标准粒子发生器，通过控制发生溶液浓度和粒子产生器振动频率、注入速度等参数，发生试验所需的10 μm气溶胶粒子。产生的气溶胶粒子应满足以下要求：(a)粒子符合单分散性的要求，且为标准球形粒子；(b)粒子静电中和(一般采用静电中和器进行处理)。

为了保证试验过程中的一致性，需要多次对产生的气溶胶粒子进行采集，并测量其粒径大小，结果如图3所示。经测量，最大粒径值为 10.42 μm，最小粒径值为 9.11 μm，发生粒子的平均粒径大小为 9.74 μm，标准差为0.28 μm，气溶胶粒子粒径在试验前后保持一致。

图3 粒子形态(500倍)及粒径分布

一般而言，在发生溶液浓度、发生器参数和环境条件不变的情况下，发生粒子的粒径大小基本不发生变化。

(2)取样管路沉积

根据图2所示，搭建测试管路系统，在标准粒子发生满足测试要求后，即可进行穿透效率试验。取样管路沉积过程应满足以下要求：(1)取样流量稳定；(2)采样时间合理。

为了保证测量的准确度，首先通过预试验确定测试管路的取样时间和冲洗量范围。取样时间的长短由所产生的粒子大小及其后进行质量分析测量的精度而定，为了提高质量分析测量的精度，原则上取样时间应尽可能长。大粒径的取样时间无需过长，根据采样流量、管路规格等一般在60 min以内即可；对小粒子试验，取样时间需要几个小时甚至更长。

经预实验测试，多嘴取样头取样时间为20 min，最大冲洗溶液量200 mL；其他管路取样时间为60 min，试验管路冲洗溶液量200 mL。

(3)质量测量

每次取样完成后，拆卸下测试管道、滤纸，采用定量溶液(粒子发生溶液的溶剂)冲洗测试管道得到沉积损失部分溶液(沉积损失部分Ml：测试管路气溶胶沉积损失部分的质量)，滤纸采用定量溶液浸泡得到收集部分溶液(收集部分Mc：收集部分的质量，即取样管道总透过量)。根据分光光度计测量的溶液浓度(采用扣除本底后的吸光度值替代真实的质量浓度)和溶液体积计算得出其对应的质量。其中Ml+Mc为气溶胶总质量。

损失测量过程应满足以下要求：(1)溶液量精确；(2)操作严谨细致。

1.3 穿透效率的计算

通过试验得到各分段管道的沉积损失部分M1(i)和收集部分Mc(i)，通过公式(1)计算整个取样管道的气溶胶穿透效率P：

(1)

式中，P为气溶胶穿透效率；Mc(i)为第i段试验管路收集部分质量,即取样管路透过量；Ml(i)为第i段试验管路气溶胶沉积损失部分质量；n为取样管路分段总数。

2 试验结果与分析

2.1 试验结果

通过试验数据得到了该核设施烟囱取样管路系统各管线的穿透效率(取三次试验均值)，同时，利用标准推荐方法自主开发的“气溶胶管路损失计算软件”进行了理论计算[7]，各管线试验值与计算值的对比列于表2。

表2 各管线穿透效率试验值与计算值的对比

由表2可以看出，气溶胶总穿透效率试验值(48.42%)略大于计算值(44.88%)，但小于标准[4]规定的50%的要求。

经分析，三级取样管线中间设置了两个90°弯头(图1中①和②所示)，在一定程度上增加了损失率。为了提高穿透效率，可取消弯头，采用直管连接，改进取样系统性能。试验测得改进后的三级取样管线穿透效率由90.73%提高至99.70%(见表3)。改进后，烟囱取样系统总穿透效率可由原来的48.42%提高至53.21%，满足了标准规定的大于50%的要求。

表3 三级取样管线改进前后穿透效率对比

2.2 试验误差

气溶胶的沉积损失是十分复杂的，需要长期积累的大量试验经验。沉积损失率试验一般都具有较好的重复性，最大试验偏差(经验值)一般不会超过±15%。本试验的主要误差(经验值)来源于粒子大小测量、沉积损失测量等，表4列出了误差来源及大小。

表4 误差来源及大小

3 讨论

本研究通过试验得到了该核电站烟囱气态流出物取样系统在Da=10 μm粒径下的气溶胶穿透效率试验结果为48.42%，略低于标准要求(≥50%)。经过对其三级取样管线改进，穿透效率可提升至53.21%，改进后的烟囱取样系统在气溶胶穿透效率指标上满足标准要求。在本试验中，下述几点应引起注意：

(1)针对本文中的核设施，其烟囱流出物中气溶胶粒径分布尚不明确，根据ISO 2889—2010标准[4]推荐，采用了推荐的10 μm粒子开展试验，可以满足最小穿透效率的测定。对于粒径分布相对明确的核设施，以实际的粒径分布开展试验最佳。

(2)由三级取样管线改进前后的对比，可以看出，弯头对穿透效率的影响很大。因此，烟囱取样系统应尽量减少弯头的数量，且弯头曲率半径尽可能大(R≥5D)；同时，水平直管也应尽可能地短。

(3)相比大多数采用单一管径的烟囱取样系统，试验管路采用的三级取样管线，有效减少了沉积损失。尤其对于长度超过60 m且包含8个弯头的一级取样管线，穿透效率能够高达近80%，一般单一管径的取样系统很难做到。因此，合理设计的多级取样管线能够有效提升整个取样系统的性能。

根据国内现实，核设施气态流出物的取样管线一般都较长，ISO 2889—2010标准[4]中关于10 μm粒子的穿透系数不小于50%的要求，对新建核设施的取样系统设计提出了更高要求，同时为旧设施的升级改造提供了依据。从监管角度，如何理解和执行该标准，也是当下所面临的一大问题。因此，有必要进一步开展此方面的研究。