Y3Fe5O12(YIG)/Pt异质结构中基于超快自旋塞贝克效应产生太赫兹相干辐射研究*

宋邦菊 金钻明2)5)† 郭晨阳 阮舜逸 李炬赓万蔡华‡ 韩秀峰 马国宏4)†† 姚建铨

1) (上海大学物理系, 上海 200444)

2) (上海理工大学太赫兹技术创新研究院, 上海市现代光学系统重点实验室, 光学仪器与系统教育部工程中心,太赫兹光谱与影像技术协同创新中心, 上海 200093)

3) (中国科学院物理研究所, 北京 100190)

4) (上海科技大学-上海光机所超强超快联合实验室, 上海 201210)

5) (同济大学上海智能科学与技术研究院, 上海 200092)

6) (天津大学精密仪器与光电子工程学院, 天津 300110)

1 引 言

自旋电子学的研究和发展引发了电子信息技术的一场新的革命, 特别是在信息储存方面具有潜在的应用价值. 与利用电子的电荷属性不同, 自旋电子学研究利用电子自旋作为信息载体, 通过调控自旋角动量实现信息的存储、处理和量子计算等.自旋流的产生、调控及其探测在自旋电子学领域受到研究人员的广泛关注[1−3]. 目前, 大多数的实验中利用自旋霍尔效应(SHE)和逆自旋霍尔效应(ISHE)来产生和检测自旋流, 同时实现自旋流和电荷流之间的相互转换[4−7]. 2013年, 在铁磁(FM)和非磁性(NM)薄膜组成的超薄磁性金属多层膜结构中, Kampfrath等[8,9]利用ISHE效应将 FM层中光激发的自旋流转换为NM层中的瞬态横向电荷流, 从而辐射太赫兹(THz)脉冲. FM层中自旋流的超快产生主要是基于超快激光脉冲诱导的多数自旋电子的迁移率高于少数自旋电子的迁移率所导致的[10−13]. 随着研究的深入开展, 对异质结构中的重金属NM层的研究已经拓展到拓扑绝缘体[14]、二维半导体[15]及反铁磁体[16]结构中. 经过厚度、材料与结构的系统优化, FM/NM异质结构被认为是一种具有应用潜力的新型宽带太赫兹辐射源.

除了自旋流和电荷流的转换研究之外, 热流与自旋流的相互耦合也备受关注. 现阶段的研究主要集中在观测和理解自旋相关的热电效应—自旋塞贝克效应(SSE), 即通过温差产生自旋流. SSE效应是一种产生和检测自旋流的新机制[17−19], 成为自旋电子学发展中值得关注的新方向—自旋卡诺电子学[20,21]. 2013年Kikkawa等[19]证明了在温度梯度下, FM薄膜会向临近的NM金属层注入自旋流, 首次在几个毫米的尺度范围内观测到SSE信号, 并区别于反常能斯特效应. 近年来, 在铁磁金属 Co2MnSi[20]、稀磁半导体 (Ga, Mn)As[21]、铁磁绝缘体 LaY2Fe5O12[22]和 (Mn, Zn)Fe2O4[23]等材料中都观察到了自旋相关的热电效应. 其中, 研究最为广泛的是铁磁绝缘体钇铁石榴石(Y3Fe5O12,YIG). YIG 具有磁共振阻尼系数低 (a≈ 0.00070 ±0.00004)、磁振子衰变长度长(0.86 mm)等优异的特性[24], 是微波器件和磁光器件应用中重要的绝缘磁性材料. 高质量的YIG薄膜已广泛应用于自旋抽运效应[25]、自旋塞贝克效应[20]和自旋霍尔磁电阻[26]的研究中. YIG作为一种带隙为2.85 eV的绝缘体[27], 与铁磁体将自旋极化的电子电流直接注入相邻的非磁性金属Pt层不同. 在YIG/Pt异质结构中, 自旋抽运是通过Pt层中的传导电子与YIG薄膜中的局域电子的交换相互作用实现的[28].Jungfleisch等[28]研究了YIG/Pt异质结构中的有效阻尼系数, 以及ISHE电压与YIG层厚度的依赖关系. Geprags等[29]利用X射线磁圆二向色性技术研究了YIG/Pt异质结构中存在感应磁矩.2018 年, Seifert等[30]使用飞秒光激发了YIG(3 µm)/Pt(5.5 nm)结构, 利用发射光谱的传递函数, 通过重构THz电光取样信号清晰地展现出基于超快SSE效应的皮秒时间尺度上自旋流形成的基本物理过程. 尽管作者验证了超快时间尺度上的SSE效应,然而研究中使用的YIG块体材料的厚度为5 µm.目前还没有实验研究表明飞秒激光是否能够在纳米尺度的YIG/Pt异质结构中通过超快SSE效应有效地产生THz辐射. 这对THz辐射器件的小型化和集成化将起到关键作用. 值得注意的是, 通过对YIG和Pt界面的优化提高基于超快SSE效应产生THz辐射的效率仍有待研究.

本文中, 我们在钆镓石榴石(Gd3Ga5O12, GGG)和高阻单晶Si片衬底上制备了YIG/Pt异质结构薄膜. 实验结果表明, 飞秒激光放大器输出的120 fs激光脉冲能在YIG/Pt异质结构中通过超快SSE效应产生THz相干辐射. 此外, 对YIG/Pt双层膜高温退火处理后再原位生长一层Pt薄膜, 通过优化YIG/Pt异质结构的界面, 大幅提高了THz辐射的产生效率. 实验结果表明, 生长在GGG衬底上的优化结构产生的THz辐射强度比优化前提高了一个数量级. 生长在高阻Si上的优化结构所产生的THz辐射强度是优化前的2倍. 实验结果为设计和制造高效的自旋电子学THz辐射源提供了一种新的研究思路, 对于超快热自旋电子学和自旋塞贝克效应相关研究具有重要的参考价值.

2 实 验

实验中, 在钆镓石榴石GGG(111)衬底或高阻 Si(100) (>10000 W·cm)衬底上制备了 5 种结构的样品. 在 1 × 10–6Pa 真空溅射系统中沉积了 Y3-Fe5O12(YIG)薄膜(使用的射频电源RF 为100 W)、Pt薄膜(使用的直流电源DC为100 W)和YIG/Pt双层膜. 沉积后, 进行了高温氧气氛围退火处理,进一步提高结晶质量. 本文制备的样品详细描述为: 结构①, 直接在GGG衬底上沉积Pt单层膜,表示为 GGG//Pt(10 nm)(记为 GGG//Pt(10)); 结构②, 在GGG衬底上沉积双层膜, 表示为GGG//YIG(60)/Pt(10), 不进行退火处理; 结构③, 在 GGG或高阻Si衬底上先沉积40 nm的 YIG单层膜,在800 ℃高温氧气氛围退火处理1 h后, 再生长一层3 nm的Pt膜, 表示为GGG或Si//YIG(40)/Pt(3), 本文中样品结构中标记下划线的部分表示该层进行了高温退火处理; 结构④, 在GGG或Si衬底上先沉积YIG(40)/Pt(3)双层膜, 随后进行与结构③相同的高温退火处理, 样品表示为GGG或 Si//YIG(40)/Pt(3); 结构⑤, 在结构④的基础上再原位生长厚度为3 nm的Pt薄膜, 样品表示为 GGG 或 Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3). 其 中Pt1st表示第一层Pt薄膜, YIG薄膜与Pt1st薄膜一起进行了高温退火处理. Pt2nd表示第二层Pt薄膜. 5种样品的结构以及归一化的THz发射峰值振幅如表1所示.

THz发射实验光路如图1(a)所示. 使用钛宝石激光放大器系统(Spitfire Pro), 飞秒激光单脉冲能量为 2 mJ, 中心波长为 800 nm, 重复频率为1 kHz, 脉冲宽度为 120 fs. 实验光路中飞秒脉冲被9∶1 的分束器分为两路, 一路为激发光 (pump pulse,90%), 一路为探测光 (probe pulse, 10%). 准直光束垂直入射到样品表面(脉冲能量为0.1 mJ)用以产生超快自旋流. 使用泡沫板过滤激光脉冲, 只让THz脉冲通过. 离轴抛物镜将THz脉冲和经过延迟线的探测光脉冲(脉冲能量为0.05 µJ)同时汇聚到 1 mm 厚 (110)取向的 THz探测电光晶体ZnTe上. 通过自由空间电光取样(EOS)记录下THz相干辐射信号. 实验中, 使用平衡差分探测器, 通过记录THz电场所诱导探测光时间分辨的椭圆率信号来反映THz辐射信号场强的大小. 如图1(b)所示, 沿z轴施加约 200 mT 的外加磁场, YIG 样品为面内磁化. 该外加磁场强度足够强, 能够使YIG的磁化强度达到饱和. 所有实验都在室温及干燥氮气氛围中进行.

除了铁磁共振, 也可以利用SSE效应实现自旋抽运. 与电流的产生过程不同, 自旋角动量转移不仅受传导电荷流的驱动, 也受系统间施加的转矩的驱动. SSE通常发生在铁磁绝缘体(FMI)和NM的界面. 当飞秒激光脉冲激发YIG/Pt异质结构时, 首先会瞬态热化金属Pt层. 因此, 引起YIG/Pt界面产生一个瞬态的温度梯度∇T=TNM−TFMI,在FMI和NM界面诱导瞬态自旋流Js, 表示为

其中K是SSE系数[30]. 与铁磁体中激光诱导基于巡游电子的超快自旋依赖的塞贝克效应不同, 此时由于瞬态温度变化所诱导的自旋流是由铁磁绝缘体YIG的磁振子(magnon)所承载. 超快SSE电流形成的微观过程可以理解为, 飞秒激光激发Pt层产生光生载流子倍增效应, 热电子不断冲击铁磁绝缘体的界面. 通过两次连续的相互作用, 铁磁绝缘体对电子冲击所施加的随机转矩进行整流, 从而在界面产生从YIG进入Pt层的净自旋流[30]. 之前的报道表明, 在 YIG/Pt结构中,其中gr为自旋混合电导率,γ为旋磁比, ℏ 为狄拉克常量,Ms为饱和磁化强度,Va是磁相干体积,kB是玻耳兹曼常数[31]. 可以看出, 不同样品的SSE系数存在很大差异, 且非常敏感于异质结构的界面特性[32]. 当自旋流注入非磁性Pt层后, 由于Pt的强自旋轨道耦合导致电子产生自旋依赖的偏转, 即ISHE效应. 如图 1(b)所示, 通过 ISHE, 超快 SSE 诱导的自旋流转换成横向电荷流, 从而产生THz相干辐射[8,9,33]. 通过对界面的优化, 我们预期能进一步优化THz辐射特性.

3 结果与讨论

在进行YIG/Pt界面优化之前, 首先比较了在GGG衬底上直接长Pt层和YIG/Pt双层异质结构在飞秒激光辐照下的THz发射信号. 图1(c)为室温干燥氮气氛围下, GGG//Pt(10)和GGG//YIG(60)/Pt(10)结构的THz发射电光取样信号(EOS). 当激光脉冲从Pt一侧进入样品, 直接在GGG衬底上生长Pt层的结构GGG//Pt(10)中没有观察到 THz 辐射信号. 然而, 在 60 nm 的铁磁绝缘体YIG和非磁性金属Pt组成的异质结构GGG//YIG/Pt中观察到明显的THz辐射EOS信号. 此时, 样品的磁化方向与THz偏振方向垂直. 当反转样品, 激光脉冲从GGG衬底一侧进入样品(GGG衬底和YIG层对于激光脉冲透明). 飞秒激光脉冲所建立的温度梯度为Pt层一侧温度高, YIG一侧温度低. 在实验室坐标xy中, 图1(e)所示的温度梯度方向(–y)与图1(f)所示的温度梯度方向(+y)相反. 因此, 根据(1)式得到的自旋流Js方向反号,分别是–y和+y. 基于逆自旋霍尔效应, 从YIG层注入到Pt层的自旋流Js转换为瞬态的电荷流Jc,其方向分别是–x和+x. 因此, THz辐射脉冲的相位发生 180°反向, 与实验结果符合. 目前的实验结果表明, THz辐射并非来源于Pt金属层本身.室温下GGG为顺磁绝缘体, 并不能通过温度梯度诱导产生自旋流[34](如图 1(d)所示), 因此在GGG//Pt中没有观察到 THz发射信号. 由于SSE的关键在于非平衡的热诱导产生自旋波, 当改变温度梯度的方向, 结果将导致GGG//YIG/Pt中观察到THz辐射极性反转. 实验结果表明,THz辐射的产生机制来源于YIG/Pt界面的超快SSE.

在空气中对YIG薄膜进行高温退火可以使微晶和非晶的 YIG薄层再结晶[35], 同时能抑制YIG层中氧空位的产生[36]. 为了提高YIG/Pt结构的THz辐射强度, 我们对YIG/Pt异质结构进行了3种退火处理. 如图2(a)所示, 我们比较了不同结构样品所产生的THz发射EOS信号. 实验使用的入射激光脉冲的能量密度约为1.4 mJ/cm2,从Pt层进入样品结构. 首先, 仅对高阻Si和GGG衬底上的YIG薄膜进行高温退火处理, 然后再生长3 nm 的Pt层, 即GGG//YIG(40)/Pt(3)和Si//YIG(40)/Pt(3). 如图 2(a) 所示, Si//YIG(40)/Pt(3)和GGG//YIG(40)/Pt(3)异质结构都能辐射THz信号. 由于Si和GGG衬底对THz辐射吸收程度不同, 生长在 GGG衬底上的YIG(40)/Pt(3)的THz辐射信号大于高阻Si衬底上的异质结构所辐射的THz信号. 与未经退火处理的YIG/Pt双层膜相比, 仅对YIG层进行退火并不能明显增强该结构的THz辐射强度. 已有的文献报道表明, 对在800 ℃退火后的YIG层表面溅射Pt层, YIG/Pt结构的SSE效应未能得到显著的增强[35], 这与目前的THz辐射实验结果相一致.

图 2 (a) GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)不同结构样品所产生的THz辐射脉冲; (b) 飞秒激光脉冲激发YIG/Pt1st/Pt2nd结构辐射THz信号示意图; (c) 将图 (a) 中GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)的时域谱线进行傅里叶变换后的归一化频谱图, 插图为THz发射光谱的半高全宽(DF)和中心频率(fc)Fig. 2. (a) THz emitted EOS waveforms of GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3), GGG//YIG(40)/Pt(3), Si//YIG(40)/Pt(3),GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) and Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures (layer thickness in nm); (b) schematic view of THz generation in YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures on GGG and Si substrates via SSE; (c) normalized frequency-domain THz signals of GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) and Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) heterostructures. Inset: the full width at half maximum (DF) and center frequency (fc) for the normalized THz amplitude spectrum.

其次, 我们将制备的YIG/Pt双层膜一同进行高温退火处理. 原则上, 通过YIG/Pt一同退火可以有效地提高自旋混合电导率gr, 增大自旋流Js的产生效率, 进而使基于ISHE转换的电荷流Jc得到提升. 然而, 实验发现无论是GGG衬底还是Si衬底上的YIG(40)/Pt(3)结构都不能有效地产生THz 辐射信号, 如图 2(a)所示. 主要原因在于, 退火过程中的热应力不均导致了YIG/Pt异质结构一同退火后, Pt层表面出现明显的裂纹, 形成不连续的岛状结构. 样品表面出现的裂纹极大程度阻碍电荷流的流动, 从而严重抑制THz相干辐射的产生[37,38].

最后, 我们对高温退火后的YIG/Pt异质结构表面再生长一层3 nm的Pt层, 即GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3),如图2(b)所示. 在相同的实验条件下, 相比于未经过退火处理的YIG/Pt异质结构, 这两个样品所产生的THz辐射信号都得到了显著的加强, 如图2(a)所示. 与图1(c)中 GGG衬底上生长的YIG/Pt相比, GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)结构的 THz辐射强度提高了一个数量级. 此时的辐射强度约为0.5 mm厚的ZnTe晶体在相同实验条件下THz辐 射 强度的 2%. Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)的THz辐射强度比退火前增加了1倍左右. 不同结构样品的归一化THz振幅对比见表1. 值得注意的是, 之前的文献已经报道 Fe/Pt异质结THz辐射源[39]中 Pt层厚度的优化值为 3 nm. 因此, YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)结构中 THz辐射强度的增强不是由于Pt厚度的增加所导致的. 我们认为THz辐射增强的主要原因是, 在界面已经优化的 YIG(40)/Pt(3)样品表面再溅射 3 nm的Pt, 能有效弥补Pt层表面的裂纹, 使得电荷流能有效转换成相干THz辐射脉冲, 如图2(b)所示.图 2(c)为 GGG// YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)和Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)结构的 THz辐射时域信号经过傅里叶变换得到的归一化振幅谱, 其频谱宽度覆盖 0.1—2.5 THz. THz脉冲振幅谱线的半高全宽分别为0.83和0.68 THz, 中心频率分别为0.61和0.52 THz, 如图2(c)插图所示.

我们进一步研究了GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)异质结构所产生THz信号与外加磁场和激发构置的关系. 如图3(a)所示, THz发射信号的相位随着YIG面内磁化方向M的反号发生180°相移, 此时THz辐射信号的振幅不发生变化. 为了进一步验证温度梯度是诱导超快自旋流从而产生THz发射信号的起源, 我们改变了抽运光的入射方向. 图3(b)表示飞秒激光分别从样品的Pt2nd层一侧和GGG衬底一侧入射样品所产生THz辐射的时域波形. 实验结果表明, 当反转样品, 在实验室坐标内温度梯度∇T的符号反向, 因此自旋流的方向反转了180°, 基于ISHE最终得到的THz脉冲极性反转. 值得注意的是, 反转样品过程中, THz辐射脉冲在时域上的延迟是由于800 nm的飞秒激光与THz波在GGG衬底中的群速度失配所导致的.

图 3 (a) 外加磁场+H (蓝线)和–H (红线)时, GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)结构辐射的 THz 脉冲; (b) GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)结构在不同激光激发构置下产生的THz脉冲, 此时外加磁场固定为+H, 插图为飞秒脉冲激发样品的方向Fig. 3. (a) THz signals emitted from the GGG//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) bilayers applied with +H (blue line) and–H (red line); (b) THz emission signals with front- (blue line) and back- (orange line) pumps with +H. Insets:Schematic view of the laser pulse exciting the sample from the different sides.

图4给出了Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)结构THz辐射峰峰值与抽运光能量密度的依赖关系.实验中固定外加磁场为+200 mT, 入射激光脉冲从 Pt2 nd层一侧入射. 结果表明, THz 辐射强度随激光能量密度的增大而增大, 直至饱和. 通过饱和公式ETHz(Fp)=A×FP/(FP+Fsat) , 其中A为表征THz辐射的系数,Fp为激发光脉冲的能量密度,Fsat为饱和能量密度[40]. 图4中对实验数据进行了较好的拟合. 拟合结果得到该结构的饱和能量密度约为 (1.369 ± 0.047) mJ/cm2. 饱和能量密度可以定性地描述自旋流在YIG和Pt层界面的自旋积累效应[41]. 在高的抽运光能量密度下, 由于自旋积累效应限制了界面处Pt层中二次整流形成自旋极化电子的效率, 从而导致了THz辐射强度随抽运光能量密度的增加逐渐趋于饱和. 目前的实验研究表明, 优化后的YIG/Pt1st/Pt2nd异质结构的THz辐射机理起源于超快塞贝克效应. 且该结构的THz辐射强度均大于在同等实验条件下未经退火处理的YIG/Pt双层膜产生的THz辐射.

图 4 Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3)异 质 结 构 所 产 生 的THz脉冲峰峰值与入射光能量密度的依赖关系. 图中紫色圆圈为实验数据点, 黑色曲线为拟合结果Fig. 4. Peak-to-peak values of THz radiation from Si//YIG(40)/Pt1st(3)/Pt2nd(3) as a function of incident pump fluence. Purple circles: experimental data; black curve: fit line.

4 结 论

本文首先利用THz发射光谱技术研究YIG/Pt双层异质结构的超快自旋动力学过程, 验证了其THz辐射主要来源于超快自旋塞贝克效应. 其次,通过对GGG和高阻Si两种衬底材料上制备的YIG/Pt结构进行退火后再原位生长一层Pt薄膜, 实现对YIG/Pt结构界面的调控, 增强了THz辐射的强度. 优化后的YIG/Pt结构产生的THz辐射的频谱范围覆盖了0.1—2.5 THz, 基本符合桌面式THz时域光谱的应用需求. 最后, 通过THz辐射的饱和能量密度的测量, 定性地分析了YIG层和Pt层界面的自旋积累效应. 目前的实验结果表明,纳米尺度YIG/Pt异质结构的界面调控能够优化THz辐射特性, 有望成为一种基于超快自旋塞贝克效应的宽带相干THz脉冲辐射源. 本工作也为设计和制造基于SSE的磁振子-电荷流高效转换器提供了参考.