基于X射线CT原位试验的平纹SiC/SiC复合材料拉伸损伤演化

2020-11-04刘海龙张大旭祁荷音伍海辉郭洪宝洪智亮

上海交通大学学报 2020年10期

刘海龙，张大旭，祁荷音，伍海辉郭洪宝，洪智亮，陈超，张毅

(1. 上海交通大学船舶海洋与建筑工程学院，上海 200240; 2. 中国航发商用航空发动机有限责任公司，上海 201180; 3. 西北工业大学超高温结构复合材料重点实验室，西安 710072)

连续纤维增韧陶瓷基复合材料(CMCs)是20世纪70年代逐渐发展起来的一种高温热结构材料，以高比强度、高比模量、抗腐蚀、耐磨损、断裂韧性高和热稳定性好著称[1].由于SiC纤维的高温抗氧化能力优于C纤维，SiC/SiC陶瓷基复合材料可在 1 200 ℃温度下稳定工作，并有望在 1 650 ℃环境下使用，被视为可取代高温合金、实现发动机减重增效的“升级换代材料”之首选.目前SiC/SiC复合材料已成为航空发动机热部件最佳选材[2-4].

近年来，国内外学者对陶瓷基复合材料进行了大量研究[5-9]，主要包括制备工艺的优化[10-12]、力学性能的分析[13-18]、内部微观结构的观测[19-20]、孔隙的分类及量化[21]等.对其损伤演化的研究多是限于对试验件破坏后的断口形貌以及载荷-变形曲线进行推演，从而建立力学模型[22-25]，虽然发现了基体开裂、纤维基体界面脱黏、纤维断裂和纤维拔出等损伤模式，但对其萌生和演化过程并非原位试验直接观测，而是通过推导或反演得到的.我国SiC/SiC复合材料的研究虽然起步较晚，但近几年进展较快，已经开展了包括不同界面SiC纤维束复合材料的拉伸力学行为[26]、材料的热震性能[27]、拉伸迟滞行为[28]、高温蠕变性能[29]、室温和高温拉伸行为[30]等研究.与国外研究历程相似，多数研究只关注某种载荷工况下的性能表征和相关分析方法，缺乏对损伤演化过程的原位试验观测.此外，Bale等[31]通过同步辐射X射线CT高温原位拉伸试验，首次观测到常温和 1 750 ℃环境下单向SiC/SiC纤维束复合材料的基体开裂、纤维断裂、纤维拔出损伤模式随拉伸载荷增加的演化过程.使人们开始认识到X射线CT原位试验对研究材料损伤演化过程的强大作用.X射线CT技术的最大优点是能够检测到材料内部的微观结构以及变化过程，这是扫描电镜原位检测无法实现的.

虽然Bale等[31]获得了单向SiC/SiC复合材料纤维束的拉伸损伤模式，但对于纺织SiC/SiC复合材料的损伤演化过程的认识还不够清楚.纺织SiC/SiC复合材料由单向纤维束编织或机织而成，常会出现束间或层间基体开裂等新的损伤模式，因此其损伤演化较单向纤维束更加复杂.

本文针对平纹SiC/SiC复合材料的损伤演化机理，开展了高分辨率X射线CT原位拉伸试验，获得了轴向拉伸载荷作用下材料损伤的高分辨率图像，通过分析和总结原位试验现象，验证了前人发现的损伤模式，揭示了材料的损伤萌生和演化规律.

1 试验材料

1.1 SiC/SiC试验件

试验件采用化学气相渗透(CVI)工艺制备的平纹叠层SiC/SiC陶瓷基复合材料，增韧相为目前最先进的第3代SiC纤维，材料的表观密度约为2.7 g/cm3，每束纤维束约有500根纤维.试验件厚度为2 mm，其形状及尺寸如图1所示，共6件，依次编号为CT1～CT6.

图1 试验件形状与尺寸(mm)Fig.1 Geometry and dimensions of specimen (mm)

1.2 SiC/SiC复合材料孔隙特征

CVI工艺制备平纹SiC/SiC复合材料的过程中，反应气体和气态产物的传输主要通过扩散来实现，但是由于材料预制体表面反应气体浓度高、基体沉积速率较快，容易造成气体出口封闭，内部气体来不及排出，使得材料内部存在大量初始孔隙缺陷[32].图2为平纹SiC/SiC复合材料横截面微观形貌，可观察到材料内部孔隙与纤维.按材料孔隙的大小和位置可将孔隙分为两类：一类主要分布于纤维束内部，相邻纤维之间，体积较小，称之为纤维束内微孔隙；另一类主要存在于纤维束之间，体积较大，称之为纤维束外大孔洞.图3为利用纳米X射线CT扫描得到的材料三维重建图像.微孔隙沿着纤维走向呈现条状分布，体积较小但数量巨大，孔隙之间相互独立并不连通.大孔洞是平纹SiC/SiC复合材料的主要缺陷形式，占缺陷总体积的绝大部分，主要分布在纤维束之间，呈面状分布，并相互交叉和连通(图3(d)).

图2 平纹SiC/SiC复合材料横截面微观形貌Fig.2 Microstructures of a cross section of plain weave SiC/SiC composite

图3 X射线CT扫描三维重建图像Fig.3 X-ray CT scan three-dimensional reconstruction images

2 X射线CT原位拉伸试验

X射线CT扫描技术能有效检测材料内部的微观形貌，是目前研究材料损伤演化的最有效手段之一，利用CT重建图像可以获取裂纹等损伤的形状、大小、宽度、位置及方向信息.CT设备采用美国GE公司生产的工业纳米CT nanotom m，该设备具有开放式高分辨率纳米焦点X射线管，最大管电压/功率为180 kV/15 W，分辨率为 3 072 像素×2 400 像素，细节检测能力可达0.2 μm，能够准确检测到材料内部的微观结构及损伤.

平纹SiC/SiC复合材料拉伸破坏应变一般小于1%，因此对加载设备的位移控制精度有较高的要求.由于CT舱室样品放置空间较小，无法使用常规加载设备，故本文自主研制了一台微型高精度原位拉伸测试仪，如图4所示.其拉伸位移分辨率优于0.5 μm，并配备力传感器，最大拉力为3 kN，加载力分辨率为300 mN，本次CT扫描最小体素分辨率约为5.5 μm.对试验件加载时，主要通过转动手轮来带动内部丝杆拉伸试验件，石英玻璃保护套不但可以承受较大压力，而且容易被X射线穿透.加载端传动比大，可以实现亚微米级别加载.

图4 微型高精度原位拉伸测试仪Fig.4 Miniature high-precision in-situ tensile tester

为确定X射线CT原位拉伸试验加载制度，规划CT扫描时的载荷大小.首先对试验件CT1和CT2进行了模拟试验，获得其拉伸破坏强度和应力-应变响应曲线.模拟试验结果具有参考意义，不作为正式试验结果使用，也不与正式结果进行比较.试验过程中，首先向试验件贴上应变片并连接到采集系统，然后安装试验件到原位拉伸测试仪并进行加载，预加载100 N作为测试零点.试验件加载后，每级载荷大约保载10 min，间隔3 min记录1次数据，直至试验件破坏.图5为试验件CT1和CT2经过归一化处理后的拉伸应力-应变曲线.图中：σ为试验件所受应力；σmax为试验件所受最大应力；ε为试验件应变；εmax为试验件最大应变.

图5 模拟试验拉伸应力-应变曲线Fig.5 Tensile stress-strain curves of simulation tests

根据模拟试验所得到的应力-应变曲线，对正式试验的4个试验件CT3～CT6的加载方案进行规划，分4级载荷进行CT原位拉伸试验，加载方式与模拟试验相同，每级加载完成后将其放入工业纳米CT中进行参数设置，然后进行CT扫描，单次扫描时间约80 min.

3 试验结果与分析

3.1 应力-应变曲线

图6 拉伸应力-应变曲线Fig.6 Tensile stress-strain curve

加载过程中材料的应力-应变响应是其内部细观损伤演化过程的宏观表征，图6为4个正式加载试验件的平均应力-应变关系曲线.该曲线呈现明显的非线性特征，可分为3个阶段：第 I 阶段(ε/εmax为0～0.16)，曲线呈线性变化，弹性模量为常数，表明材料几乎未发生损伤，制备过程中产生的缺陷没有发展；第 II 阶段(ε/εmax为0.16～0.90)，曲线呈非线性变化，随着应变增加，弹性模量逐渐减小，说明材料内部逐渐有损伤出现，并且不断发展；第 III 阶段(ε/εmax为0.90～1.00)弹性模量接近于0.本次试验在图6曲线上1～4四个条件下对试验件进行了CT原位加载扫描(下文记为P1～P4).

3.2 损伤演化过程

原位拉伸试验后获得了材料内部微观组织形貌，利用图像处理软件对其进行可视化分析，观察材料内部孔隙分布、裂纹位置、长度及宽度等信息.图7所示为平纹织物结构示意图以及局部位置名称.

对垂直于3个坐标轴的材料内部断层进行观察，得到裂纹萌生与扩展过程.图8所示为距试验件上表面0.2 mm处xOy截面上两局部区域A、B的损伤演化过程.P1～P4分别为A、B区域在图6中4处加载状态下所获得的CT扫描图.对于P1中的条件，纤维基体内并未观察到任何损伤破坏.对于P2中的条件，区域A、B箭头指向处出现垂直于拉伸方向上的横向裂纹，A区域裂纹发生于纤维束搭接边界，与大孔洞相通，属于纤维束外部基体裂纹.而B区域在P2发生纬向纤维束内部的基体横向开裂. 对于P3中的条件，横向裂纹继续发展，在区域B观察到有平行于纤维方向上的纵向裂纹产生，裂纹起始于基体大孔洞边缘并向纤维束内部延伸，但是在试验件内部其他位置的截面中几乎观察不到此类裂纹.对于P4中的条件，试验件被拉断破坏，拉力消失，纬向纤维束内部横向裂纹缩小或者闭合，但纵向裂纹未发生闭合.

图7 平纹织物结构图Fig.7 Plain fabric structure diagram

图8 xOy截面上区域A、B损伤演化过程Fig.8 Evolution of damage of zone A and B at the xOy section

图9所示为距试验件侧面0.8 mm处xOz截面上两局部区域C和D损伤演化过程.在C区域，P3中的条件时可观察到明显垂直于拉伸方向和倾斜于拉伸方向的基体裂纹，裂纹起始于基体大孔洞，且靠近试验件边缘，该处的横向裂纹扩展进入纤维束内部，并逐渐与纤维走向平行.D区域P3中的条件下相邻两层纤维束之间基体内产生明显的层间开裂，层间裂纹与附近纤维束走向平行.试验件被拉断后，相比于P3，层间裂纹更加明显，并且周围出现更多的层间开裂，经向纤维束内部也多处出现纵向裂纹.

图9 xOz截面上区域C、D损伤演化过程Fig.9 Evolution of damage of zone C and D at the xOz section

图10 yOz截面上区域E、F损伤演化过程Fig.10 Evolution of damage of zone E and F at the yOz section

图10所示为x轴负方向1.5 mm处yOz截面两局部区域E、F上损伤演化过程.对于E区域，P2中的条件下经向纤维束内部沿着y轴的方向出现基体裂纹，该裂纹萌生于经向纤维束内部并随着拉力增加继续扩展.拉力增加至P3，裂纹宽度逐增加，并将纤维束分成上下两部分，试验件被拉断后该处基体裂纹并未闭合，且完全贯通纤维束.对于F区域，P2中的条件下裂纹方向与E区域裂纹方向相同，但该处裂纹发生于两层之间的基体中，属于层间开裂，此处孔隙较多，基体较少，层间连接较弱，所以在P2中的条件下即萌生裂纹.随着拉力增加，裂纹逐渐扩展.试验件断裂后，P4中的条件下层间开裂扩展严重，造成层间基体与上下纤维束发生分离.

上述损伤演化过程除在图8～10所示位置发生外，在材料的很多其他位置也存在.加工过程中打磨破坏了试验件表面纤维束的完整性，加之试验件边缘的边界效应，使得试验件表面附近的材料较早萌生裂纹等损伤.

3.3 断口分析

前文介绍了平纹SiC/SiC复合材料的损伤演化过程，下文对破坏后的试验件断口的微观形貌进行分析.图11为断裂后试验件某xOz截面的微观组织，可以看出，经向纤维束在断口处几乎全部发生断裂.破坏位置主要集中于纤维搭接边界，断口参差不齐，并出现了明显的纤维拔出与层间开裂现象.在分层较为严重的位置，基体与上下纤维束发生分离.图12为试验件拉伸断口的微观组织，断面上的经向纤维存在明显的纤维拔出，纤维断裂位置参差不齐.纬向纤维束发生横向断裂，同时存在明显的层间开裂.

图13 损伤演变与破坏机理示意图Fig.13 Schematic drawing of damage progression and failure mechanism

图11 试验件断裂后xOz截面微观组织Fig.11 Microstructure of xOz cross section after fracture of the test piece

图12 试验件拉伸断口微观组织Fig.12 Microstructure of tensile fracture of test piece

4 损伤演化与失效机理

根据CT原位拉伸的试验曲线和材料的损伤演化过程发现，平纹SiC/SiC复合材料从开始损伤到最终失效主要经历了基体横向开裂、层间开裂、纤维束基体纵向开裂、纤维断裂与拔出等损伤模式.下文通过对这些试验现象的总结分析，验证平纹SiC/SiC复合材料单轴拉伸的损伤演化与失效机理.

受制备工艺的影响，平纹SiC/SiC复合材料存在较多初始缺陷，4个正交纤维束交叉区域大孔洞居多，材料内部细观结构与孔隙分布如图13(a)所示.载荷较小时，材料表现为弹性变形，内部几乎无裂纹产生，对应图6应力-应变曲线 I 阶段.随着拉力增加，材料内部逐渐出现损伤，对应图6曲线 II 阶段，损伤模式和失效机理如下：

(1) 基体横向开裂.基体的断裂应变较小，所以在拉伸过程中首先产生垂直于拉伸方向上的基体横向裂纹，该裂纹主要分为纤维束外基体横向裂纹(图8区域A，P2)及纤维束内基体横向裂纹(图8区域B，P2；图9区域C，P3)，这两类裂纹近似沿着yOz平面扩展，与拉伸方向垂直，所以称之为基体横向裂纹.纤维束内基体裂纹主要发生于纬向，且很多横向裂纹都是由纤维束内微孔隙发展演化而来.由于纤维存在较弱界面层，这些横向裂纹一般沿着界面扩展，不会造成纤维断裂，载荷消失后该类裂纹可闭合.纤维束外部基体裂纹主要产生于纤维搭接边界，基体大孔洞附近以及材料边缘，因孔洞破坏了材料的连续性，产生应力集中，促进了材料的损伤开裂.基体横向开裂损伤如图13(b)所示.

(2) 层间开裂.随着拉力增加，束间基体逐渐出现层间开裂(图9区域D，P3；图10区域F，P2)，层间开裂多萌生于大孔洞边缘并沿着纤维束与外部基体交界面发展，由于层间裂纹近似与相邻的纤维的走向平行，所以扩展过程中不易进入纤维束内部，而是在纤维层之间的基体内继续延伸，造成材料的分层.在层间开裂较为严重的区域，会导致层间基体与上下纤维束分离.层间开裂损伤演化如图13(c)、(d)所示.

(3) 纤维束纵向开裂.纤维束内部纵向裂纹产生原因较为复杂，在材料破坏前较少出现.纤维束的几何特点、排布方式以及初始缺陷导致其容易受到应力集中的影响，在纤维束内部产生沿着xOz平面的纵向裂纹(图8区域B，P3)；纤维束走向呈现波浪状，拉伸过程中纤维束同时受弯，纬向纤维束上下部分拉伸变形不同，易产生沿着xOy平面的纵向裂纹(图10区域E，P2)；外部基体横向裂纹多近似垂直于附近纤维束，在扩展过程中容易进入纤维束内部，由于纤维具有较弱的界面层，继而发生裂纹偏转增韧现象，即沿着纤维走向在其内部基体中继续扩展，产生沿着xOy平面的纵向裂纹(图9区域C，P3).纵向裂纹所处平面因与载荷方向平行，所以载荷消失后不易闭合.除了一些基体连接较弱的位置，纤维束纵向开裂一般晚于横向开裂与层间开裂.纤维束纵向开裂演化机理如图13(c)、(d)所示.

(4) 纤维束断裂.材料达到强度极限后发生纤维束断裂失效，破坏瞬间材料在拉力作用下积蓄的势能突然释放，造成了纤维束与基体严重分离，纤维束纵向裂纹继续扩展且层间裂纹很多相互贯通.断裂后材料的断口参差不齐，出现明显的纤维拔出现象，说明材料具有较好的韧性，纤维拔出时与基体界面的摩擦能够有效地吸收外载荷产生的能量.由于载荷消失，材料内部拉应力释放，基体横向裂纹缩小或闭合.纤维断裂失效如图13(d)所示.