基于快中子多重性计数器的Pu样品属性测量研究及改进

2020-10-24苏祥华张全虎侯素霞黎素芬杨建清侯林军

原子能科学技术 2020年10期

苏祥华，张全虎，侯素霞，黎素芬，杨建清，侯林军，庄琳

(火箭军工程大学，陕西西安 710025)

快中子多重性计数(FNMC)分析方法作为一种新的核材料无损分析方法，由于其直接测量快中子的特性，在核材料衡算和属性认证中发挥着越来越重要的作用[1-2]。对核材料自发裂变能谱研究发现，具有较好n/γ甄别能力的液体闪烁体探测器(简称液闪)较3He正比计数器更便于直接对快中子进行测量而不需对中子进行慢化[3-4]，从而避免样品信息的丢失，因而在Pu样品测量时FNMC分析方法较中子多重性计数(neutron multiplicity counting, NMC)分析方法更具备发展优势[1]。

洛斯阿拉莫斯国家实验室(Los Alamos National Laboratory, LANL)最早构建了快中子符合测量原型装置，用于分析非纯核材料[5]。随着n/γ甄别和信号处理系统的技术升级，LANL搭建了基于液闪的井型装置，测量取得了一系列的成果，但由于散射串扰的影响导致测量结果偏差较大[6]。劳伦斯利弗摩尔实验室搭建了基于液闪的探测阵列，具有更快的中子响应，实现了对高计数率样品的测量[7-8]。密歇根大学的Pozzi教授带领的团队搭建了1套2层摆放的采用EJ-309和不同探测器交叉布置的方式搭建的快中子多重性计数器，实现了对样品的快速测量、散射串扰的新模型验证以及核材料百克量级的准确测量[9-10]。中国原子能科学研究院搭建了一套基于BC-501A液闪探测器的快中子多重性测量装置并进行了实验测量，验证了装置的合理性[11]。中国工程物理研究院开展了关于铀钚测量方法的研究，设计搭建了测量装置NPL-NCS，对中子多重性的算法、参数选取和核材料实验进行了分析[12-13]。

实验中测量使用的样品通常由放射源和外壳包装而成，一般采用不锈钢作为包装材料。包装材料对于快中子多重性测量是否产生影响，以及如何消除或减小在样品属性测量时带来的偏差，在之前研究的基础上[4，14]，本文根据模拟需要研究Pu样品的四阶FNMC分析方程，采用Geant4模拟搭建快中子多重性计数器，开展在有无包装材料的条件下对测量参数、样品质量以及测量偏差修正的研究。

1 FNMC分析方程

FNMC分析方程是在经典NMC分析方程的基础上推导出来的，由于两者原理相似，在分析经典NMC分析方程假设的基础上，对其适应性进行研究，从而得到Pu材料的FNMC分析方程。在中子多重性测量中，超裂变假设认为中子是同一时间产生的，点模型假设认为中子是在同一位置发射的，在进行模拟测量的过程中需验证这两条假设才能保证方程的适用性。研究发现，通过设置符合门宽，确定系统中子散射串扰率，在此基础上就可对FNMC分析方程进行推导。

根据快中子多重性的基本假设，样品待求参数可简化为自发裂变率F、样品增殖系数M、(α，n)中子数与自发裂变中子数的比例系数α。通过将材料裂变问题看成参数估计问题，使探测器计数方法推导出的总体矩和样品测量得到的样本矩相等，采用概率母函数推导出包含三重计数率在内的Pu材料FNMC分析方程[15-16]。式(1)、(2)和(3)为Pu材料的三阶FNMC分析方程，方程左侧为测量量，Singles、Doubles和Triplets(简记为S、D、T)分别表示为一重、二重和三重计数率。

Singles=Fε(1+κ)νsf,1(1+α)M

(1)

Fεκfdνsf,1(1+α)M

(2)

(3)

式中：νsf,1、νsf,2和νsf,3分别为自发裂变发射中子数的一、二和三阶矩；νi1、νi2和νi3分别为诱发裂变发射中子数的一、二和三阶矩，数据均可从核数据库中查阅[3]；ε为系统的中子探测效率；fd、ft分别为系统的二重和三重符合门因子；κ为一重散射串扰率，表示中子引起第1个探测器响应后有κ的几率引起第2个探测器响应从而产生信号，引起3个或以上的探测器响应的几率可忽略不计，该值与计数器布局有关。本文利用模拟设计的计数器，按照Pu材料的自发裂变能谱模拟发射中子，记录探测到的中子重数，计算得到κ为1.31%。

在实验测量中，一重计数率S易受环境本底的影响而产生较大的偏差。为深入分析测量参数的影响，在研究上述三阶FNMC分析方程的基础上，引入四重符合门因子fq，得到包含四重计数率的FNMC分析方程，如式(4)所示。

(4)

式中：Quarters(简称为Q)为四重计数率；νsf,4为自发裂变发射中子数的四阶矩；νi4为诱发裂变发射中子数的四阶矩。特别指出的是，中子离散时间主要由裂变产生的中子相对时间、中子飞行时间和中子衰退时间组成，为使点模型假设和超裂变假设成立，根据模拟结果，设置大于该离散时间的符合门宽为100 ns。根据搭建的探测系统，可实现对fd、ft、fq和ε的刻度。

2 模型建立与求解

由于搭建实验系统难度较大且易受环境影响，采用Geant4仿真工具箱[17]，利用C++编写程序，通过定义探测系统的几何结构、物理过程和初级行为实现系统构建。为获得较高的探测效率，结合先前研究结果[14]和初步构建的实验装置，模拟搭建1套3层、每层6个BC-501A液闪的快中子多重性计数器，布局如图1所示。

图1 快中子多重性计数器Fig.1 Fast neutron multiplicity counter

放射性物质模型为点源结构，采用铁(Fe)、铝(Al)、碳(C)和不锈钢(Steel)作为中子源的4种不同的包装材料，包裹在源周围，不锈钢的组成为Fe、Cr、Ni、Mn、C、S、Si、Ti、P分别占67.835%、17.0%、8.00%、1.00%、0.100%、0.030%、1.00%、5.00%、0.035%。

通过搭建的快中子多重性计数器，研究在不同条件下的模拟情况，对其造成的测量参数和求解结果的影响进行分析。

2.1 方程适用性分析

方程建立在点模型假设和超裂变假设的基础上，包装材料对中子的影响主要是起到慢化和俘获的作用，不同材料会对中子的输运过程产生特定的影响。模拟中设置距离样品10 cm的探测球面(小于探测器与源的距离)，记录理想点源和实际样品产生的中子穿越球面的相对时间和动能，如图2所示。

模拟测量中，样品与探测球面之间的空间由空气填充。中子的飞行时间与速度呈反比，动能与速度的平方呈正比，在不受到外部环境的影响下，理想点源的曲线基本不发生离散。基体效应(中子在样品内部进行输运的过程中，因散射而损失能量的效应)对实际样品产生影响，相对时间与动能散点图会发生离散，但影响基本在30 ns以内，远小于设置的符合门宽，方程具有适用性。不同包装材料下中子输运相对时间与动能如图3所示。

从图2、3可看出，包装材料的存在会使得点的离散程度增大，但在240Pu自发裂变中子的能量区间内，相对时间与动能离散程度均在30 ns以内，小于设定的符合门宽，基本满足方程设定的假设。

图2 理想点源和实际样品散点图Fig.2 Scatter plot of ideal point source and actual sample

图3 不同包装材料下中子输运相对时间与动能散点图Fig.3 Relative time and kinetic energy scatter diagram of neutron transport under different packaging materials

2.2 测量参数影响分析

1) 探测效率分析

快中子多重性的研究对象是具有较高能量的中子，由于液闪的本征探测效率较低，相对于中子多重性计数器，快中子多重性计数器的探测效率较低。探测效率表征系统在一定条件下记录到粒子的概率，会受样品本身和包装材料的影响。设置样品质量范围从1～500 g，测量得到不同包装材料下样品中子探测效率如图4所示。

图4 不同质量、不同包装材料下样品中子探测效率Fig.4 Sample neutron detection efficiency under different masses and different packaging materials

从图4可看出，对于相同质量的样品，探测效率按包装材料为No(表示无外壳)、Al、C、Fe和Steel的顺序依次降低。在同种包装材料条件下，探测效率随样品质量的增大而减小，这主要是由于质量的增大使得样品体积随之增大，样品本身的基体效应导致中子出射数减小，从而使得探测效率下降。

包装材料会对出射中子进行散射和俘获，其中Fe和Steel对具有较高能量的中子发生非弹性散射的截面较C和Al更大，从而使得一重散射串扰率下降，导致探测效率更低，也使得方程求解的误差更小。两者因为材质相近，探测效率也基本一致，且在一定区间内相交。从图4可看出，样品质量为500 g时，4种包装材料引起的探测效率偏差最大。其中，无外壳、Al、C、Fe和Steel的探测效率分别为9.09%、8.93%、8.82%、8.74%和8.70%，探测效率偏差小于0.400%。

2) 多重计数率分析

S、D、T和Q为测量到的多重计数率，表征着样品同时发射多个中子的能力，不同材料对其产生的影响不同，从而给样品属性的求解带来偏差。以质量为300 g的Pu样品为例，模拟测量中设置外壳厚度为1 cm，对不同材料下的多重计数率进行求解，结果如图5所示。

图5 不同包装材料下中子多重计数率Fig.5 Neutron multiplicity counting rate under different packaging materials

从图5可看出，不同材料对多重计数率有着特定的影响，相较于无外壳，其他材料会导致多重计数率下降。对于300 g样品，以Fe为例，对S、D、T和Q造成的偏差分别为3.59%、5.60%、6.57%和9.48%。结果表明，Fe对于高重计数率的影响更明显，这是由于包装材料会使得部分高能中子的能量降低，从而给测量结果带来影响。

3) 质量求解分析

将模拟测量得到的参数代入FNMC分析方程，得到样品的求解参数F、M和α，其中根据Pu的自发裂变率即可求出样品的质量。240Pu发射的绝大部分中子能量在8 MeV以下，其中4 MeV以下的中子发射概率为90%，包装材料对测量的最大影响是对中子产生慢化作用。将添加包装材料的样品与无外壳的样品结果进行比较，得到在不同质量下的偏差如图6所示。

图6 不同包装材料下样品测量质量偏差Fig.6 Sample measurement mass deviation under different packaging materials

从图6可看出，Fe和Steel引起的偏差效果趋势保持一致，这是因为两者材质接近，密度相近，所以带来的影响基本一致。C和Al会对求解质量产生一定的影响，C的最低激发态的激发能为4.44 MeV，与Pu产生的大多数中子主要发生弹性散射，因而对于低能中子有较好的慢化效果。Al相对另外两种中重金属的中子慢化效果更好，有利于热中子的慢化和中子反射，因而效果更明显。

总体来讲，设置的1 cm厚的包装材料对于240Pu自发裂变产生的中子，中重金属的非弹性散射截面小于轻材料的弹性散射截面。结果表明，C使得500 g以内的样品产生的偏差小于1.20%，而Fe和Steel对测量结果几乎无影响。

3 结果分析及改进

从第2章的研究结果可看出，中重金属的存在对样品属性测量产生的影响可忽略不计。研究发现，随着样品质量的增大，样品体积也在不断增大，达到一定情况时就不再满足点模型假设，从而使测量结果出现偏差，且偏差随质量的增大而增大。为修正测量结果，设置样品为金属Pu源，其中α近似为0，研究发现模拟得到的M受影响较大。为减小M带来的偏差，定义样品设定质量与计算质量的比值为Rm，模拟增殖系数与计算增殖系数的比值为rM，对多组不同质量的样品进行修正。测量及拟合结果如图7所示。

图7 增殖系数修正Fig.7 Self-multiplication factor correction

图8表示原结果与拟合结果之间的残差，该值等效分布在0两侧，且大部分残差在±0.02之间，表明所用的模型较好反映了数据特征，采用该方程能实现对结果的拟合以及对之后模拟的修正。任选具有代表性的样品，利用快中子多重性计数器和FNMC分析方程计算得到求解质量偏差，利用拟合方程对求解质量进行修正获得修正偏差，两者比较如图9所示。