重型柴油机尾气后处理技术研究现状及趋势

万川 邹笔锋 吴星 孟强

摘要：国六法规对重型柴油机PM和NOX排放提出了严苛要求，尾气后处理技术已成为重型柴油机满足最新法排放法规的必然途径。本文在分析重型柴油机法规进程的基础上，总结了国六背景下重型柴油机尾气后处理技术路线，并分别从重型柴油机PM和NOX控制技术角度阐述了柴油机氧化催化器DOC、颗粒捕集器DPF以及选择性催化还原技术SCR研究现状及发展趋势，结合国六需求提出了重型柴油机PM和NOX协同控制技术的相关见解和思考。

Abstract： The China VI emission regulation put forwards stringent requirements for PM and NOX emissions from heavy-duty diesel engines. The exhaust after-treatment technologies have become an inevitable way for heavy-duty diesel engines to meet the latest emission regulations. Based on the analysis of the emission regulations process for heavy-duty diesel engines， this paper summarizes the technical route of heavy-duty diesel engine exhaust after-treatment system under the background of the China VI emission regulation， in addition， this paper elaborates research status of the exhaust emission after-treatment technologies including diesel oxidation converter （DOC）， diesel particulate filter （DPF） and selective catalytic reduction （SCR） as well as the development trend. Finally， combining with the demand of China VI emission regulation， this paper put forward some opinions and thoughts on the collaborative control technology for PM and NOX of heavy-duty diesel engines.

关键词：重型柴油机;尾气后处理技术;研究现状;趋势

Key words： heavy-duty diesel engine;exhaust after-treatment technologies;research status;development trend

中图分类号：TK421.5                                   文献标识码：A                                  文章编号：1674-957X（2020）24-0067-06

0  引言

重型柴油机具有热效率高、扭矩大、可靠性高、燃油经济性好等明显优势，在商用汽车、船舶、国防装备、非道路机械等领域广泛应用[1]。根据最新的国民经济和社会发展统计公报，我国公路客运运输占客运总量的79%，公路货物运输占货运总量的77%[2]，而公路运输绝大部分是柴油车，可见，柴油车尤其是重型柴油车仍是交通运输体系中的绝对主力，在未来相当长时间内，仍将在国民经济中发挥重要作用。另一方面，柴油车尾气污染严重，《中国机动车环境管理年报（2018）》中指出，机动车污染是我国空气污染的重要来源，是形成细颗粒物、光化学烟雾污染的重要原因[3]，而柴油车排放的NOX接近汽车排放总量的70%，PM超过90%，是机动车污染的主要贡献者，其中，绝大部分来自于重型柴油车。PM和NOX作为柴油车两大主要排放物，是造成大气雾霾污染的核心污染物[4]，而且严重危害人体健康，早在2013年，柴油车尾气就被世界卫生组织宣布为一级致癌物[5]。柴油车尾气治理已成为亟待解决的社会问题。近来年，国家相继出台《大气污染防治行动计划》、《京津冀及周边地区2017年大气污染防治工作方案》、《打赢蓝天保卫战三年行动计划》等一系列关于大气污染专项治理的相关计划，重型柴油车PM和NOX排放治理已成为一系列治理行动的重中之重。

現阶段重型柴油车的排放治理主要从燃油改善技术、机内净化技术以及尾气后处理技术三个方面开展[6]。随着油品的不断升级，通过燃油改善带来降低柴油机排放已十分有限;而包括均质压燃先进燃烧技术、增压技术、共轨技术等一系列在内的机内净化技术虽已取得较大突破，但无法满足日益严格的排放法规要求，必须同时采用柴油机尾气后处理技术，尾气后处理技术是解决柴油机PM和NOX排放的最有效控制手段[7-8]，目前已成为柴油机研究的前沿与热点问题。本文首先对重型柴油机法规进程进行解读，在此背景下总结了重型柴油机后处理技术路线，针对重型柴油机PM和NOX排放的典型后处理技术，如氧化催化器（DOC）、颗粒捕集器（DPF）、NOX选择性催化还原（SCR）等基本原理、研究现状及发展趋势进行了综述，并从PM和NOX协同控制角度指出重型柴油机尾气后处理技术的进一步发展方向。

1  重型柴油机法规进程

重型柴油机的污染问题不断引起世界各国政府的重视，纷纷制定相应的排放法规，以限制重型柴油机的尾气排放。其中，美国、欧洲和日本排放法规是目前全球最具代表性的三大排放法规体系[9-10]。图1所示为世界三大法规体系关于重型柴油机排放的法规进程，可以看出，对重型柴油机的PM和NOX排放限值不断加严。近年来，随着我国政府对环保问题的高度重视，重型柴油机排放法规不断升级，限值愈加严格（见图2）。即将全面实施的《重型柴油车污染物排放限值及测量方法（中国第六阶段）》（以下简称“重型国六标准”）在欧洲标准的基础上融合了美国标准的相关要求，对NOX和PM的限值较国五阶段削减60%以上，并增加了对颗粒数量PN的限制[11]。该标准中采用全球统一重型发动机测量循环，循环工况与车辆实际运行更为接近，增加了低速低负荷工况占比，工况整体排温低，加严了对催化器低温性能的考核，并对柴油车冷启动排放提出了新的要求。同时引入了整车道路车载法试验测试方法，被认为是目前世界上最严格的排放标准之一。只有借助尾气后处理技术才有可能使重型柴油机满足如此严苛的排放法规要求[12]。

2  重型柴油机后处理技术路线

重型柴油机后处理技术主要着眼于降低PM和NOX排放。目前针对柴油机PM排放最为有效的控制技术为柴油机颗粒捕集器DPF[13]，针对NOX排放最为有效的控制技术为选择性催化还原SCR[14]。重型国六标准同时提出了严苛的PM和NOX限值，这就要求DPF和SCR耦合使用以协同控制PM和NOX排放。表1给出了国内部分知名品牌重型柴油机的产品所用的技术路线[15]，可以看出氧化催化器（DOC）+颗粒捕集器（DPF）+选择性催化还原（SCR）是国六阶段降低重型柴油机PM和NOX排放的主流技术路线，图3给出了该技术路线的示意图。

3  重型柴油机PM控制技术

3.1 氧化催化器DOC

DOC是柴油车目前使用较广的后处理装置。DOC可以降低HC和CO排放，提高排气温度促进DPF再生;还可以将柴油机尾气中的NO氧化成NO2，促进DPF被动再生和SCR快速反应[16]。如图4所示，DOC主要由壳体、减震层、载体及催化剂涂层构成，其中催化剂是核心部分，常用的催化剂活性组分包括铂（Pt）、钯（Pd）等贵金属，助催化剂为稀土元素以及过渡金属元素[17]。

Pt对CO和HC具有较好的催化氧化作用，同时对NO也可起到一定的氧化作用;Pd的催化活性略逊于Pt，但在高温下有着较好的催化活性;此外，在催化剂中加入Pd，可以和Pt起到协同作用，提高催化剂的抗老化烧结能力，降低硫酸盐的生成[18]。DOC还可以通过对可溶有机物（soluble organic fraction，SOF）进行氧化，从而间接减少颗粒物的排放，根据贵金属含量不同其颗粒物排放量可降低3～25%[19]。目前国内外关于DOC的工作原理及实际应用进行了大量的研究，未来DOC的研究的方向聚焦于贵金属减量化技术、低温起燃催化剂技术、抗高温长寿命催化剂技术等。

3.2 颗粒捕集器DPF

3.2.1 DPF捕集原理

柴油机颗粒捕集器（DPF）是目前最有效的控制柴油机PM排放的后处理技术，对包括超细颗粒在内的各粒径颗粒均具有极高的捕集效率。其中，壁流式DPF应用最为广泛，其净化机理如图5所示。载体的内部有许多平行的通道，每相邻的两个孔道中一个排气上游端被堵住，另一个排气下游端被堵住，当排气进入上游端开口的孔道后，通过陶瓷的多孔薄壁从相邻孔道流出[20]。在此过程中，通过布朗扩散、阻截作用、惯性碰撞、重力沉降和静电吸引等机制捕集到排气中的PM[21]。

随着PM在DPF内部的逐步沉积，载体压降和排气阻力逐渐增大，柴油机动力性、经济性随之降低，因此需要对DPF进行再生，再生可分为主动再生与被动再生[23]。主动再生是通过喷油助燃或电、微波和红外加热等方式升高排气温度，燃烧掉沉积颗粒。被动再生则是利用柴油机排气自身的能量使沉积颗粒燃烧，主要通过涂覆贵金属催化剂降低颗粒氧化反应的反应活化能，使得颗粒在正常的排气温度下即可被氧化。涂覆在DPF上的催化剂需要具有较好的抗硫及耐高温烧结等特性[24]。

3.2.2 DPF研究现状

目前国内外对DPF的研究主要集中于对其内部流场和压降特性、微粒捕集与碳烟分布、再生性能等方面[25-27]。为了保证较好的减排性能和使用寿命，DPF载体所用的材料需要具有高捕集效率、低排气阻力、高机械强度和抗振动性能、良好的耐热冲击性和耐腐蚀性、较小的热膨胀系数。堇青石最先应用到DPF上，是目前综合性能较好的滤芯，过滤效率可达90%以上，耐高温，机械强度高，缺点是导热系数小，再生过程中容易导致过滤器烧熔或烧裂[28]。与堇青石相比，SiC材质具有优异的耐热、耐腐蚀和导热性能，机械强度也大幅度提高，可以承受更加恶劣的再生环境。但SiC热膨胀系数较大，高温热冲击下容易开裂，大体很难做到大尺寸应用。随着性能更加优异的氮化硅、钛酸铝等材料研发逐渐成熟，在DPF中的应用也将愈加广泛[29]。另一方面，结构参数对DPF的捕集性能和背压性能的影响十分显著，国内外学者和工程技术人员发现DPF的捕集效率随孔密度及孔隙率的增大而升高，同时较高的孔密度和较薄的壁厚有利于降低DPF的壓力损失[30-33]。尽管通过提高孔密度和降低壁厚等可以提升DPF的性能，但同时也会增大制造难度和生产成本。近年来一种新型的非对称孔道DPF已研发成功，该产品可显著提高DPF的碳载量，相同结构参数下产生的排气背压更低[34]，如图6所示。另外，催化剂分区涂覆等新技术也使得DPF性能得到显著提升[35]。

3.2.3 DPF发展趋势

为满足日益严格的排放法规要求，DPF重点发展方向为薄壁、高气孔率、优化细孔分布、高强度、低热膨胀系数。气孔率从现有的50%左右向60%左右发展;DPF材料平均孔径向8-10μm发展，同时控制20μm以上的微孔比例不超过10%;DPF壁厚从目前的0.3mm向0.25mm左右发展。在如何突破系统低流阻与高捕集效率的平衡限值、如何提供更高性能的载体材料和催化剂，以及更合理高效的载体结构和催化剂涂覆技术的开发等方面均有待进一步研究。

4  重型柴油机NOX控制技术

4.1 SCR技术原理

选择性催化还原技术（Selective Catalytic Reduction，SCR），是指在催化剂的作用下，利用还原剂有选择性地与柴油机气态排放物中的NOX反应生成N2和H2O。一般采用浓度为32.5%的尿素水溶液（Adblue）作为SCR技术的还原剂载体。当排气进入排气管后，尿素水溶液以喷雾的形式喷出，在排气管高温的条件下发生热解和水解，生成NH3和CO2，NH3吸附在催化剂上在其作用下将NOX还原为氮气，主要的化学反应如下[36]：

反应（1）称为标准SCR反应。因柴油机排气中NO通常占NOX排放的90%以上，若不采用DOC等催化器对柴油机尾气中NO、NO2比率进行调节，SCR中主要发生标准SCR反应。反应（2）称为快速SCR反应，研究表明，此反应可以在较低温度下进行，并且在较低温度下反应速率是标准SCR反应的17倍[37]。提高NOX中NO2的比例可以使SCR在较低温度下发生快速SCR反应，有利于提高NOX转化率。反应（3）中NH3只与NO2发生反应，反应速率比反应（1）、反应（2）更慢，因此尾气中NO2的比例也不宜过高。排气温度超过500℃时，反应（4）将发生从而抑制NOX的转化率。

4.2 SCR催化剂技术现状

目前，应用最为广泛的商业催化剂主要包括钒基催化剂和分子筛催化剂。虽然钒基催化剂活性高、选择性好、抗硫性能强，但是由于活性温度窗口窄，活性组分具有生物毒性，在柴油车净化领域已被美国和日本禁用[38]。具有较宽的活性温度窗口、高N2选择性、良好的水热稳定性的金属改性分子筛催化剂成为国六阶段SCR催化剂技术的主流技术路线。而Cu基分子筛和Fe基分子筛催化剂因其优越的性能备受关注[39]。Cu基分子筛催化剂较Fe基分子筛催化剂有较好的低温催化性能。Fe基分子筛催化剂在高温下对NOX的转化率更高，但对HC更敏感，抗HC中毒能力不如Cu基分子筛催化剂[40]。

4.3 SCR控制策略现状

SCR控制策略是SCR系统的重要组成部分，精确的控制策略才能同时保证低氨泄漏和高NOX转化率。SCR控制策略主要分为开环控制策略和闭环控制策略两大类[41]。目前国内应用最多的SCR控制策略仍为开环控制策略，依赖大量试验进行标定，系统自动修正能力较差，无法满足更严格的排放标准[42]。SCR闭环控制策略是在催化器下游安装NOX传感器或NH3传感器，根据传感器的反馈信号对尿素喷射量进行实时修正。与开环控制相比，闭环控制能够提高SCR系统控制的精度和响应时间，达到更好的控制效果。由于NOX传感器存在对NH3的交叉敏感性，美国德尔福公司对基于NH3传感器的SCR闭环控制策略方面做了很多研究，得到了更高的NOX转化率，更低的NH3泄露率以及良好的抗干扰性[43]。但由于成本问题，NH3传感器未能得到推廣，目前基于NOX传感器的SCR闭环控制策略仍是主流。

4.4 SCR发展趋势

国六排放法规不仅对NOX排放提出了更高的要求，更增加了氨泄漏和N2O排放的限值，给SCR带来了新的挑战。固态氨技术能有效控制低排气温度下的NOX排放，是SCR未来发展的重要方向。固态氨技术使用固态铵盐、金属氨合物等固态还原剂载体，净化NOX的原理与采用尿素水溶液的SCR系统相同，但在NH3的供给上具有很大优势。固态氨在50～60℃就可以直接生成NH3，而尿素水溶液在150℃以上经过一系列热解、水解才能生成NH3，与排气的液气两相混合也较困难，因此固态氨技术具有更好的净化效果[44]。并且固态氨的储氨密度也较尿素水溶液更高，且不存在尿素结晶和低温冻结现象，环境适应性也更好。氨泄漏方面，采用氨逃逸催化器ASC（Ammonia Slip Catalyst）将过量的NH3氧化为N2的方案已经广泛应用于欧洲、美国等地，是满足国六排放法规的SCR系统的重要组成部分。但ASC不仅能将NH3氧化为N2，还会将NH3转化为NOX和N2O。N2O是一种重要的温室气体，其全球变暖潜力值约为CO2的310倍[45]，是国六排放法规的限值指标之一。因此ASC未来开发的重难点之一在于保持高N2选择性。ASC不是N2O的唯一来源，较低或过高的温度同样会导致SCR内反应生成N2O。N2O非常稳定，催化N2O分解的温度需要超过450℃[46]。调整催化剂材料、配方，优化控制策略，联合DOC协同减排都是减少N2O排放的重要手段。

SCR近来的发展重点是改善低温下的减排性能，分子筛催化剂、固态氨技术都是重要的发展方向。而越来越严格的排放法规，也对催化剂老化特性、OBD集成应用、更精确的预测模型及控制策略提出了更高的要求。

5  PM与NOX协同控制技术

5.1 PM与NOX协同控制技术的必要性

重型柴油车国六排放法规相比国五主要有以下特点：①排放限值超低;②耐久性更为严格;③实施WHSC和WHTC测试工况;④采用PEMS等测试方法。原国四/国五阶段EGR+DOC+DPF和纯SCR后处理技术路线已不能满足国六阶段高效、低温、高耐久和全工况覆盖的要求，必须采用PM和NOX协同控制技术。高效DOC+DPF+SCR技术将成为未来尾气后处理技术发展的必然趋势，也是重型柴油车满足国六阶段排放标准主流技术路线。

5.2 PM与NOX协同控制模型

智能化闭环控制模型是重型柴油车PM和NOX协同控制的重点发展方向，包括DPF的再生控制以及SCR喷射控制。DPF中PM再生的关键技术在于碳载量的估算，目前为止，对实际行驶柴油车DPF的碳载量估算还没有很有效的判断方法，基本通过排气背压、运行时间、里程、油耗等信息间接计算，响应慢、精度低[47]。开发精确的DPF碳载量预估模型是实现DPF高效再生的关键，是实现重型柴油车PM和NOX协同控制的必要前提[48]。

国四法规以来，对柴油机NOX排放限制的同时对氨泄漏也进行了严格控制。而引起氨泄漏的主要因素为尿素蒸发热解过程复杂、SCR催化剂低温活性差以及SCR催化剂氨存储能力弱等[49]。建立精准的SCR催化剂氨存储模型是提高SCR催化剂的氨存储特性和尿素喷射控制精度的保证，是SCR控制模型发展的重点方向[50]。此外，对化学反应过程实时跟踪，实现闭环自适应精确控制也是SCR控制模型的未来发展重点。

5.3 OBD在PM与NOX协同净化中的应用

国六阶段机内净化技术配合单一的SCR或者DPF技术均不能满足排放限值要求，必须使用DPF耦合SCR的尾气后处理系统。这就意味着国六阶段重型柴油机必须采用多重后处理技术集成，日益集成与复杂化的后处理系统对OBD技术提出了更高的要求。就OBD技术而言，欧美发展较早，现已比较成熟，我国OBD技术还处于起步阶段，与欧美存在较大差距[51]。需要在重型柴油机排放后处理系统（包括SCR/DPF/DOC）传感器、控制器、执行器和催化器及系统电路的故障实时诊断特征参数、故障类型识别方法，以及实时诊断信号处理技术和故障诊断算法方面进行开发研究，此外，国六重型柴油机OBD技术开发还应聚焦于建立模块化硬件体系[52]，使硬件平台能够满足多系统扩展和多方协同开发要求;在控制器通用硬件平台上开发通用OBD软件框架，研制出通用的OBD软件模块和排放后处理系统通用故障模拟器;以及研究国六柴油机后处理OBD系统的匹配标定流程及方法，完成柴油机OBD关键技术标定及应用等[53]。

6  总结

①重型国六标准在欧洲标准的基础上融合了美国标准的相关要求，加严了对PM和NOX的控制，对重型柴油车排放提出了更高要求;

②为应对愈加严格的排放标准，包括柴油机氧化催化器DOC、颗粒捕集器DPF和選择性催化还原SCR在内的后处理技术必须集成使用，DOC+DPF+SCR是重型柴油机应对国六标准的后处理主流技术路线;

③重型柴油机DOC未来的发展方向为贵金属减量化技术、低温起燃技术以及抗高温长寿命催化剂技术等;DPF可通过新材料开发、超薄壁、非对称孔道、低热膨胀系数、分区涂覆等途径突破系统低流阻与高捕集效率的平衡限值;

④钒基催化剂在国六阶段很难满足SCR应用需求，分子筛催化剂是发展重点。闭环控制策略可以显著提高SCR系统控制精度和缩短响应时间，尤其是基于NH3传感器的SCR闭环控制策略是SCR的发展方向。NH3泄漏及N2O排放也是国六阶段SCR必须解决的问题，可通过采用氨逃逸催化器ASC，以及调整SCR催化剂材料、配方，优化控制策略，联合DOC协同减排等方式进行解决;

⑤国六标准要求重型柴油机PM和NOX必须协同控制，开发精准的DPF碳载量预估模型以及SCR催化剂氨存储模型和闭环自适应控制模型是实现重型柴油机尾气后处理PM和NOX协同控制的关键，日益集成与复杂化的后处理系统对OBD技术提出了更高的要求。

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