低温氮等离子体朗缪尔双探针诊断

李青 李茹 梁煜

摘      要：采用朗缪尔双探针法对低温氮等离子体进行了诊断分析，得到了氮等离子体的电子密度和电子温度。通过朗缪尔双探针研究了不同射频功率、放电压強、轴向距离对等离子体参数的影响。研究表明，放电压强和轴向距离一定时，电子温度在20～160 W之间随射频功率的增加而减小;射频功率和轴向距离一定时，电子温度在10～45 Pa之间随放电压强的增大而增大;射频功率和放电压强一定时，电子温度在轴向距离0～20 cm之间随轴向距离的增大而增大，在20～50 cm之间随轴向距离的增大而增大。电子密度则是正好与之相反，随射频功率的增大而增大，随放电压强的增大而减小，随轴向距离的增大而减小。

关  键  词：低温氮等离子体;朗缪尔双探针;电子温度;电子密度

中图分类号：TM 93       文献标识码：A       文章编号： 1671-0460（2020）04-0514-04

Abstract： The low temperature nitrogen plasma was diagnosed and analyzed by Langmuir double probe method， and the electron density and electron temperature of nitrogen plasma were obtained. The effect of different RF power， discharge pressure and axial distance on plasma parameters was studied by Langmuir double probe. The results showed that when the discharge pressure and axial distance were constant， the electron temperature decreased with the increase of discharge power; when the RF power and axial distance were constant， the electron temperature increased with the increase of discharge pressure; and when the RF power and discharge pressure were constant， the electron temperature increased with the increase of axial distance. On the other hand， the electron density increased with the increase of power， decreased with the increase of pressure， and decreased with the increase of axial distance.

Key words： Low temperature nitrogen plasma; Langmuir double probe; Electron temperature; Electron density

电感耦合等离子体是一种低气压、高密度等离子体。在材料处理方面如刻蚀和薄膜沉积方面[1]，存在着技术上的优势。但以往的研究中由于仪器结构、气体类型、使用条件的不同，导致研究结果参考性较差。为更深入的研究电感耦合等离子体需要对ICP等离子体参数如离子密度ni、电子温度Te进行更深的了解[2]。

朗缪尔探针诊断法是应用最早且最广的等离子体诊断方法，人们对其进行了大量研究和应用。双探针诊断法有一个重要的优点即流到系统的总电流绝对比饱和离子电流大。这是因为流到系统的电子电流与离子电流总是平衡的，可以避免单探针诊断过程中由于选择的电压范围过大而使收集电流过大导致探针红热，甚至发射电子干扰测量的问题，从而对等离子体的干扰也大大减少。M.Spolaore[3]等利用探针法得到了等离子体的电子温度（Te）和等离子体电势（Vp）变化的相应规律。池凌飞，姚若河等人[4，5]利用了探针的I-V曲线求解出了二次微商。高璇等[6]利用Langmuir探针法对电感耦合产生的等离子体进行诊断，了解其放电特性，为等离子体在膜表面的改性方面提供了一些有价值的实验数据。此外，M.Tuszewski和J.A.Tobin[7]根据探针曲线得到了低射频频率放电产生的等离子体离子的密度，结果表明与由微波干涉计测得的电子的密度相差不大。Maria Younus等 [8]也用探针法研究了射频功率的大小，填充气体压力的强弱以及气体流速的快慢对等离子参数的影响。

本文通过不断调节射频功率、放电压强、轴向距离等相关参数，诊断并分析低温氮等离子体的电子温度和电子密度等参数的变化情况，以期寻找电子温度较高而电子密度低的氛围，为等离子体改性高分子材料提供相关理论依据。

1  实验装置

实验过程中使用的射频等离子体放电装置示意图由以下几样部分组成：

（1）真空获得设备;

（2）真空腔室;

（3）真空测量装置;

（4）进气装置;

（5）放电装置。

其中真空获得设备由前级泵和高真空泵组成;真空室由分子泵缓冲室、真空阀门、真空管路、石英玻璃管和石英玻璃管密封法兰等组成，高真空系统可以保证反应体系纯度;放电装置由射频匹配器、射频源及计时控制器等组成进气装置由流量显示仪、质量流量计、气源、充气阀及充气管路等组成，具体连接顺序如图所示。该设备长1 m，可以使等离子体中的各活性组分（自由基、电子、离子）进行适当分离，形成以自由基为主要成分的反应区，或者以电子、离子为主要反应物的反应区，使研究者根据实验要求采用不同的条件完成不同的反应。对等离子体诊断有助于提高等离子体工艺和实际应用，探究等离子体的产生机理并获取详细的等离子体信息。本设备可以达到10-5 Pa的高真空，可以减少杂质气体的量，有利于准确诊断等离子体，见图1。

采用爱尔兰Impedans公司的ALPS 2.0.2型Langmiur探针测试系统测定氮等离子体中的电子温度及电子浓度。将Langmiur探针深入等离子体反应器真空腔室中，其中探针为长10 mm、半径0.195 nm的钨丝。通過读取Langmiur探针中刻度尺的数值把探针移动至等离子体真空腔室轴线的0、10、20、40、60和80 cm处。通过软件可调节加到探针上的扫描电压、采集时间间隔，通过数据采集器获得伏安特性曲线、电子温度及电子浓度。

进行朗缪尔探针诊断时，为了使诊断更加准确，连接电子控制箱并初始化后应先设置以下参数：探针半径（Probe radius）：0.195 mm;探针长度（Probe length）：10 mm;探针电阻（Probe Resistance）：2 Ω;分子质量（Ion Mass）：28（检测的为氮等离子体）;气压（Gas Pressure）：指腔室内真空的气压，根据不同条件气压填写。通过改变轴向距离、射频功率、放电压强、放电中心位置，测量电子温度及电子密度等数据，见图2。

2  结果与讨论

2.1  不同射频功率下的电子温度与电子密度

保持放电压强为20 Pa，放电中心距进气口10 cm，轴向距离为20 cm，实验分别设置射频功率从20～160 W不等，每增加20 W测量一次。由图看出，氮等离子等离子体放电过程中电子温度随射频功率的增加而逐渐降低，在射频功率为100 W之后逐渐趋于稳定。放电功率为20 W时电子温度达到最大值70 000 K。这是因为随着放电功率的增大，电子瞬间获得的能量变大加剧了其活跃性，加深了电子与N2分子之间的碰撞程度，由于两者的碰撞属于非弹性碰撞，导致碰撞后并不能保持能量守恒，而是产生了能量的损失，从而电子温度逐渐下降，见图3。

在氮等离子体放电过程中，保持放电压强为20 Pa，放电中心距进气口10 cm，轴向距离为20 cm，电子密度与射频功率的关系如图所示。由图中看出，电子密度随着射频功率的增加增大。放电功率由30 W增至200 W，电子密度由2.62×1015 m-3 逐步增加至最大值3.57×1015 m-3，这是由于射频功率增加，电子能量也随之增加，致使氮原子的电子跃迁几率增加，因此电子密度逐渐呈现增大的趋势，见图4。

2.2  不同放电压强下的电子温度与电子密度

设置射频功率为100 W，放电中心距进气口10 cm，轴向距离为20 cm，电子温度与放电压强关系如图所示。从图中看出，电子温度随着放电压强的增加而升高。当放电压强为10 Pa时，电子温度值最小，为2.1×104 K;随着放电压强上升，电子温度随之增大，当放电压强增至45 Pa时，电子温度也达到最大值，8.8×104 K。这是因为在射频功率为100 W的条件下，放电压强增大，电子获得的能量增大并且电子和其他中性粒子之间的碰撞频率减小，能量损耗的减少使得电子温度逐渐升高，见图5。

实验设置放电中心距进气口10 cm，轴向距离为20 cm，射频功率为100 W，探究不同放电压强对电子密度的影响。图中探针采集到的不同放电压强下电子密度的变化趋势。从图5中可看出，放电压强从5 Pa不断增大到30 Pa的过程中，等离子体电子密度从7×1015 m-3逐渐降低至1.88×1015 m-3。导致这一现象是因为放电压强变大让单位体积中的电子离子获得的能量增多，从而加大了彼此间相互碰撞和消亡的几率产生猝灭，致使电子密度不断降低，如图6。

2.3  不同轴向距离下的电子温度与电子密度

实验选取射频功率为100 W，放电压强为20 Pa，放电中心距进气口10 cm处的氮等离子体，轴向距离以5 cm为一个单位，测量了从5～50 cm的电子温度变化情况如图7所示。由图7可以看到，在该实验条件下，电子温度随远程轴向距离的增加先增大后减小，在轴向距离为20 cm时电子温度达到最大值为100 987 K，约8.7 eV。这是因为随着轴向距离不断变大和气压的持续下降，电子积聚的能量逐渐提高，激发态分子的产生几率因电子碰撞几率的提高而提高，进而导致了电子温度的增大，但是当轴向距离持续拉大，气体分子慢慢扩散到腔体的全部空间，分子之间的无规则运动状态也更加剧烈，电子温度的温度变化就不再遵循这一规律，而是随着轴向距离的逐渐增大，电子寿命的衰减程度随之降低，见图7。

为了研究远程轴向距离与电子密度的关系，维持放电压强20 Pa，放电功率100 W，放电中心距进气口10 cm条件不变，实验检测了轴向距离从0到50 cm的电子密度变化情况如图8所示。从图8可以看出，在该条件下等离子体电子密度随着远程等离子体轴向距离的增加而降低。电子密度从放电中心的6.9×1015 m-3下降到轴向距离为50 m处的0.3×1015 m-3。这是因为随着轴向距离的增加，电子逐渐扩散，其寿命随之缩短，直至30 cm之后，电子密度的大小已接近于零，见图8。

2.4  电子温度与电子密度的关系

图9为改变放电条件下多组测得的氮等离子体电子温度与电子密度关系图。可知等离子体中电子温度和电子密度呈反比关系，当电子温度提高时电子浓度变低，而电子温度降低时电子浓度提升。而且氮等离子体的电子温度与放电时长并不是线性关系。会出现这种情况的原因可能是探针受鞘层干扰，见图9。

3  结 论

（1）电子温度和放电功率呈反比，和气体压强呈正比，和轴向距离的关系为先增大后变小。电子密度则是正好与之相反，和功率为正比关系，与压强为反比关系，和轴向距离的关系是随着远程距离的增大先变大后变小。电子密度随功率的增大而增大，随压强的增大而减小，随轴向距离的增大而减小。

（2）在双探针诊断的过程中，电子密度和离子密度成正相关，电子温度和离子密度成反相关。

参考文献：

[1]张健，任春生，齐雪莲，王友年.射频感应等离子体的Langmiur探针和光谱诊断[J].核聚变与等离子体物理，2007（02）：156-162.

[2]桑田，李茹.远程等离子体诊断技术方法及研究进展综述[J].当代化工，2018，47（12）：2661-2664.

[3]Spolaore M，Antoni V，Bagatin M .Automatic Langmuir probe measurement in a magnetron sputtering system [J]. Surface and Coatings Technology， 1999：116-119.

[4]池凌飞，林揆训，姚若河.Langmuir单探针诊断射频辉光放电等离子体及其数据处理[J].物理学报，2001，50（7）：1313-1317.

[5]姚若河，池凌飞，林选英，等.射频辉光放电等离子体的电探针诊断及数据处理[J].物理学报.2000，49（5）：922-925.

[6]高璇.小型感应耦合等离子体源及其等离子体[D].甘肃：兰州大学， 2010：16.

[7]Tuszewski M， Tobin J A. The accuracy of Langmuir probe ion density measurement in low-frequency RF discharges [J]. Plasma Sources Science and Technology，1996，5（4）：640-647.

[8]Maria Younus， N. U. Rehman， M. Shafiq， et al. Langmuir probe study of an inductively coupled magnetic-pole-enhanced helium plasma [J]. Plasma Physics Reports，2017 （11）：588–593.