矿物固化剂添加对蔬菜重金属吸收富集和污染风险的影响

苏诗博 徐慧婷 贾飞 陈焕元 张炜文 张杭君 朱维琴

摘要：以浙江省湖州市重金属污染土壤为供试土壤，施加1.0%和2.5%的沸石、膨润土、硅藻土、蛭石4种矿物固化剂，设置无添加空白（CK）和基肥添加空白（FZ）进行盆栽试验，研究矿物固化剂对蔬菜（上海青）生长、重金属含量及富集特征的影响，并对其进行重金属污染评价和健康风险评估。结果表明，矿物固化剂添加可有效促进蔬菜生长并降低其可食部位重金属含量，降低蔬菜根系及茎叶对土壤中Cu、Zn、Cd的吸收富集，其中以蛭石处理效果最佳;矿物固化剂添加处理后蔬菜重金属综合污染等级可降为轻度污染或警戒级，同时健康风险指数也有所下降，且以2.5%蛭石添加综合污染等级及健康风险最低。适量矿物固化剂添加可以促进污染土壤中的蔬菜生长并控制重金属的污染和健康风险。

关键词：蔬菜;重金属;污染评价;健康风险评估

中图分类号：X53 文献标识码：A

文章编号：0439-8114（2020）07-0136-06

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2020.07.028

Abstract： Taking heavy metal contaminated soil in Huzhou，Zhejiang province，as test soil，apply 1.0% and 2.5% of 4 kinds of mineral curing agents，zeolite，bentonite，diatomaceous earth and vermiculite，setting no added blank （CK） and base fertilizer added blank （FZ） for potting test，the effects of mineral curing agents on the growth，heavy metal content and enrichment characteristics of vegetables （Shanghai Green） were studied; and pollution assessment and health risk assessment of heavy metals were carried out. The results showed that the addition of mineral curing agent can effectively promote the growth of vegetables and reduce the heavy metal content in edible parts，and can reduce the absorption and accumulation of Cu，Zn，and Cd in the soil by vegetable roots and stems and leaves. After the addition of mineral curing agent，the comprehensive pollution level of heavy metals in vegetables can be reduced to mild pollution or alert level，and the health risk index has also decreased. With the addition of 2.5% vermiculite，the overall pollution level and health risk are the lowest. The addition of appropriate amount of mineral curing agent can promote the growth of vegetables in contaminated soil and control the pollution and health risks of heavy metals.

Key words： vegetable; heavy metals; pollution assessment; health risk evaluation

隨着工业化发展，土壤重金属污染日益严重，导致蔬菜亦遭受一定程度污染，并通过食物链进入人体，威胁健康[1，2]。据2014年发布的《全国土壤污染状况调查公报》，中国土壤重金属污染较为严重，土壤总点位超标率达16.1%，其中以Hg和Cd污染为严重[3]。南方典型郊区土壤重金属污染健康风险为15.3，主要来自土壤暴露和食物摄取，其中87.5%的健康风险来自食物消耗，且水稻（10.44）>蔬菜 （2.86）>茶叶（0.05）[4] ;兰州市民人均从蔬菜中摄入Cd的含量为19.6 μg/d，部分蔬菜中Cd可能给食用者带来一定的健康威胁[5];测定洛阳市市销蔬菜，结果重金属检出率依次为汞95%、镉93%、镍83%、铬80%、铅64%、砷53%[6]。菜地重金属污染对农业可持续发展及人体健康造成威胁，重金属污染问题亟待解决。

重金属污染治理主要有物理方法、化学方法和生物方法。其中，重金属固定化是向土壤添加矿物固化剂，通过沉淀、吸附、络合、氧化还原等反应，降低其迁移性和生物有效性，从而达到修复目的[7]。矿物材料可使土壤中的重金属元素进入矿物内固定，而不导致地下（表）水或土壤污染。矿物固化剂是土壤Cd、Pb原位化学固定修复中较为理想的方法。研究表明，沸石、膨润土、硅藻土原矿土、蛭石等矿物质对重金属具有吸附作用，可作为固化剂治理土壤重金属污染[8-11]，海泡石能显著促进Cd污染土壤中蕹菜的生长并抑制蕹菜对镉（Cd）的吸收[12]。利用矿物固化剂修复Cd、Pb污染土壤在中国仍处于尝试阶段，对实际应用中的矿物选择、用量及效果等缺乏深入研究。

浙江省湖州市位于浙江北部，东邻嘉兴，南接杭州，西依天目山，北濒太湖，东经119°14′ —120°39′ ，北纬30°22′ —31°11′ 。湖州市地处北亚热带季风气候区，雨热同季，降水充沛，有利于蔬菜生长，且政府扶持力度加大，蔬菜种植面积进一步扩大[13]。由于工农业的快速发展，湖州市部分地区土壤镉（Cd）污染面积呈扩大趋势而可能威胁到农产品质量安全。通过向重金属污染原土中添加不同矿物固化剂，研究其对蔬菜重金属吸收富集及污染风险的影响，以期为污染土壤的蔬菜安全种植提供解决方案。

1 材料与方法

1.1 供试材料

供试土壤来自湖州市杨家埠镇农田，主要为采集的20 cm以上土壤，风干、研磨过2 mm筛。测定其pH为6.59，电导率为113.13 μS/cm，阳离子交换量为49.70 cmol/kg，Cu、Zn、Pb、Cd含量分别为39.84、199.57、32.45、2.89 mg/kg。

试验采用矿物固化剂为沸石（FS）、膨润土（PR）、硅藻土原矿土（GZ）和蛭石（ZS）。沸石购自河南鼎泰环保公司，为4A级过200目筛，沸石粉、膨润土购自湖南，pH为7.6，过400目筛，呈黄色粉末状;硅藻土购自湖南，pH为6～8，Fe2O3含量≤2.81%，烧失量≤6.81%，水分含量≤2%，松散密度≤0.2 g/cm3，过1 250目筛;蛭石购自上海，其粒径为1～3 mm。

1.2 盆栽试验

向供试土壤中分别添加沸石、膨润土、硅藻土原矿土、蛭石4种固化劑，添加水平设置为1.0%和2.5%，并分别标记为FS-1.0%、FS-2.5%、PR-1.0%、PR-2.5%、GZ-1.0%、GZ-2.5%、ZS-1.0%、ZS-2.5%。同时设置无添加空白（CK）和基肥添加空白（FZ，施尿素0.20 g/kg、磷酸二氢钾0.06 g/kg、硫酸钾0.30 g/kg），故共10个盆栽处理，每个处理设3个平行。各处理土样700 g置于塑料花盆中，挑选颗粒饱满上海青种子种植于花盆，定期浇水，2个月后统一收获蔬菜。

1.3 重金属测定

蔬菜样品用蒸馏水洗净，沥干水分后将根系和茎叶分开，称鲜重，105 ℃杀青2 h，65 ℃烘48 h后称干重。蔬菜分地上部茎叶和地下部根系采用HNO3-HClO4混合酸法消解，原子吸收分光光度计（Shimadzu，AA6800，乙炔空气焰）法测定重金属元素含量[14]。

1.4 评价标准及方法

1.4.1 富集系数（BCF）计算 富集系数计算公式为BCF=Cvegetable/Csoil。式中，Cvegetable 表示蔬菜中的重金属含量;Csoil表示土壤中相应重金属的总含量。

1.4.2 单因子污染指数方法 单因子污染指数计算方法为Pi = Ci/Si 。式中，Pi为蔬菜的污染物i的单项污染指数;Ci为蔬菜污染物i的实测值;Si为污染物i的极限评价标准[15]。蔬菜中Cu、Zn、Pb、Cd的评价标准上限值分别为10、20、0.3、0.2 mg/kg（鲜重）。重金属污染分级标准[16]见表1。

1.4.3 内梅罗综合污染指数评价方法 内梅罗综合污染指数计算方法为PN =[（P2max+P 2ave）/2]1/2。式中，PN为某样点（或某区域）所有元素的内梅罗综合污染指数;Pmax 为蔬菜重金属最大单项污染指数;Pave为所有重金属单项污染指数平均值。重金属污染分级标准见表1。

1.4.4 健康风险评价 人由蔬菜摄入的重金属量可用日均摄入量（DI）来度量，计算公式为DI=FIR×C。式中，FIR为蔬菜日摄取速率（kg/d） ，以鲜重计取0.3 kg/d;C为蔬菜中重金属含量（mg/kg）。

健康风险评价采用靶标危害系数 （Target hazard quotients，THQ）[17]方法，计算公式为[THQ=][FIR×CRfD×WAB]。式中，R？D为参考剂量[mg/（kg·d）]，Cu、Zn、Pb、Cd的参考剂量分别为0.04、0.3、0.003 6、0.001 mg/（kg·d）;WAB为人体平均体重，取60 kg[18]。一般认为，THQ≤1.0时，该种重金属对人体不造成影响;当THQ>1.0时，重金属对人体健康造成影响，且数值越大，影响越大。

鉴于重金属对人体健康的影响一般是多种元素共同作用的结果，则有TTHQ=THQ1+THQ2+…+THQn[19]。如果TTHQ≤1.0，表明没有明显的负面影响;TTHQ>1.0，表明对人体健康产生负面影响的可能性大;当TTHQ>10.0 时，表明存在慢性毒性效应。

2 结果与分析

2.1 矿物固化剂添加后蔬菜生长状况

2.1.1 株高及根长变化 矿物固化剂添加后蔬菜株高和根长变化见图1。与CK和FZ相比，矿物固化剂添加后蔬菜株高及根长有不同程度提高，其中，各处理组株高范围为6.306～7.888 cm，但相互间无明显差异。ZS-2.5%根长显著高于除ZS-1.0%外的其他处理组，根长为7.459 cm;CK、FS-1.0%、FS-2.5%、PR-1.0%、PR-2.5%、GZ-1.0%、GZ-2.5%、ZS-1.0%根长范围为5.726～6.221 cm，且相互间无显著差异;而FZ根系长度相对较低，与ZS-1.0%、ZS-2.5%有显著差异，而与其他处理组之间无显著差异。综上，矿物固化剂添加对蔬菜茎叶和根系生长均有不同程度的促进作用，且以蛭石处理对蔬菜根系的促进作用较为明显。

2.1.2 蔬菜鲜重和干重变化 蔬菜鲜重和干重变化见图2和图3。与CK相比，FS-1.0%茎叶及根系的鲜重和干重增加均不明显，而FS-2.5%茎叶和根系的鲜重和干重均有减少现象，说明添加沸石会阻碍蔬菜生长。比较膨润土处理组发现，蔬菜茎叶鲜重与根系鲜重变化排序均为PR-1.0%>PR-2.5%>FZ>CK;与CK相比，蔬菜茎叶及根系干重均有所增加，但各处理间差异均未达显著水平。与CK和FZ相比，GZ-1.0%、GZ-2.5%、ZS-1.0%、ZS-2.5%的茎叶及根系的鲜重呈大幅增加趋势，这可能与矿物固化剂降低重金属毒害作用，促进光合作用及养分吸收积累有关[20，21]。此外，由图2、图3亦可见，ZS-2.5%处理的蔬菜茎叶干重和鲜重分别为CK的2.79倍和3.04倍，根系干重和鲜重分别为CK的2.75倍和2.99倍，明显高于其他处理组，这与李邵等[22]研究的硅藻土处理优于蛭石处理结果相反。当沸石和硅藻土为1.0%添加量时，膨润土和蛭石为2.5%添加量时，可以更好促进蔬菜生长并获得更大可食部分鲜重，且以ZS-2.5%处理效果最佳。

2.2 矿物固化剂添加后蔬菜重金属含量

矿物固化剂添加后蔬菜重金属含量变化见表2。与CK相比，FZ蔬菜茎叶及根系中各重金属含量均相对较高，这可能与肥料本身含有重金属或肥料中高盐含量所致重金属有效性较高有关[23];添加矿物固化剂后蔬菜茎叶及根系中重金属均有不同程度下降趋势，这可能与矿物固化剂含有大量不稳定活性基团并通过离子交换、沉淀作用等降低重金属的生物有效性有关[24]。其中，除膨润土组外，其他处理重金属含量随着固化剂添加量增加而下降，且以ZS-2.5%处理效果最佳;各处理蔬菜茎叶及根系中Pb均未检出。与《食品中铜限量卫生标准》[GB15199-94，Cu≤10 mg/kg（鲜重）]、《食品中锌限量卫生标准》[GB13106-94，Zn≤20 mg/kg（鲜重）]和《食品中污染物限量》[GB 2762-2017，Pb≤0.3 mg/kg（鲜重）、Cd≤0.2 mg/kg（鲜重）]的限量标准相比，蔬菜可食部位，即茎叶中Cu含量均未超标;FZ处理蔬菜茎叶Zn含量存在少量超标现象;对于蔬菜茎叶中Cd而言，除ZS-2.5%处理蔬菜Cd含量未超标外，其他各处理均有不同程度的超标现象。以FZ的超标倍数相对最大，为3.15倍;其下为CK、PR-2.5%、FS-1.0%、GZ-1.0%、GZ-2.5%处理，超标倍数分别为2.50、2.45、2.30、2.20和2.15倍，且相互间差异未达显著水平;各处理蔬菜可食部位Cd超标倍数相对较小的为FS-2.5%和ZS-1.0%处理，超标倍数分别为1.60和1.45倍，两者间差异亦未达显著水平。可见，与施用化肥处理相比，矿物添加在一定程度上降低了蔬菜中Cd污染物的含量，以蛭石添加处理效果为好，2.5%蛭石添加量下可使蔬菜可食部位中Cd含量完全达标。

2.3 矿物固化剂添加后蔬菜中重金属富集特性变化

各处理蔬菜茎叶及根系中各重金属富集系数排序为Cd>Zn>Cu（表3），这可能与Cd在蔬菜中富集能力最大，移动性最强有关[25]。由表3亦可见，FZ处理蔬菜茎叶中Cu、Zn、Cd的BCF变化趋势与根系BCF具有一致性，均相对最高，且与CK间均无显著差异。从茎叶BCF来看，与CK相比，ZS-2.5%茎叶中Cu和Cd的BCF值最小，GZ-2.5%茎叶中Zn的BCF相对最小，分别下降了27.8%、35.6%、55.8%，差异均达显著水平。分析根系BCF可知，与CK和FZ处理相比，PR-1.0%、PR-2.5%、GZ-1.0%、GZ-2.5%、ZS-1.0%和ZS-2.5%处理蔬菜根系中Cu和Zn的BCF均显著降低，且以ZS-1.0%和ZS-2.5%处理蔬菜根系中Cu和Zn的BCF相對低;同时FS-2.5%、PR-1.0%、ZS-1.0%和ZS-2.5%处理蔬菜根系中Cd的BCF亦显著低于CK和FZ处理。可见，矿物固化剂在适宜添加量下可以在一定程度上降低蔬菜根系对土壤中Cu、Zn、Cd的吸收富集，并可能进一步降低了蔬菜茎叶中Cu、Zn、Cd的吸收富集，且以蛭石处理效果最佳。

2.4 蔬菜中重金属污染评价

由单项污染指数（表4）看，各处理组蔬菜茎叶和根系Cu污染的单项污染指数均小于0.7，即蔬菜中Cu污染等级为Ⅰ级，达到清洁水平。而FZ蔬菜茎叶中Zn及CK、FZ、FS-1.0%蔬菜根系中Zn的Pi均大于1，即除了FS-1.0%处理外，矿物固化剂添加处理下蔬菜茎叶及根系中Zn均可达到清洁水平。另由表4可见，FZ处理蔬菜茎叶及根系中Cd的Pi均大于3，与之相比，添加矿物固化剂后各处理茎叶及根系中Cd的Pi均有所下降，其中，以ZS-2.5%处理蔬菜茎叶和根系中Cd的Pi下降最为明显，下降幅度分别高达71.5%和65.6%。此外，各处理蔬菜茎叶及根系中Cd的Pi均远大于其他重金属的Pi，说明湖州市蔬菜重金属污染主要由Cd污染所致，这与张鹏帅等[26]研究发现的福州市农田土壤主要受到Cd污染具有一致性。由表4综合污染指数（PN）大小及污染等级来看，ZS-2.5%处理蔬菜茎叶的PN最小，综合污染等级属于警戒级，FZ处理的PN最大，属于中度污染等级，其他处理蔬菜茎叶的综合污染等级均为轻度污染，但各处理的PN排序为CK>PR-2.5%>FS-1.0%>GZ-1.0%>GZ-2.5%>PR-1.0%>FS-2.5%>ZS-1.0%。由蔬菜根系的综合污染等级看，蛭石处理组污染水平属于警戒级，FZ和CK污染水平属于中度污染，其他矿物固化剂处理组的污染等级均为轻度污染，且各处理根系的PN排序为GZ-1.0%>GZ-2.5%>FS-1.0%>PR-2.5%>FS-2.5%>PR-1.0%。综上可见，矿物添加后各处理仍以Cd污染为主，但添加矿物固化剂可不同程度降低其茎叶及根系中Cd污染程度，且以蛭石处理组效果最佳。

2.5 礦物固化剂添加后蔬菜重金属健康风险评估

根据FAO/WHO提出的重金属人均日摄入可允许限量标准（ADI）[27]，Cu、Zn、Pb和Cd，限量标准分别为每人每日6.5、33.0、0.2、0.072 mg。由表5中日均摄入量可知，重金属Cu、Zn的DI均小于其ADI，处于可接受范围，而除了ZS-2.5%处理Cd的DI小于其ADI外，其他处理蔬菜中Cd的DI均大于ADI，说明摄入蔬菜后存在一定的Cd健康危害。从健康风险系数评价来看，Cu的靶标危害系数最小，其次为Zn的THQ，而除了ZS-2.5%处理外，Cd的THQ最大且多数大于1.0，表明长期食用该蔬菜人群存在因Cd而引起的健康风险。另外，由于重金属对人体危害有加成作用，Cd对人体健康风险的贡献率最高，TTHQ均大于1.0但小于10.0，说明该蔬菜对人体健康产生负面影响的可能性很大但不存在慢性毒性效应。与CK和FZ处理相比，各矿物固化剂添加处理蔬菜的食用TTHQ均明显降低，且除膨润土处理组外，DI和THQ均随矿物固化剂的添加量增加而降低，尤以ZS-2.5%处理效果最佳。可见，矿物固化剂添加明显降低污染土壤中蔬菜Cd的食用健康风险及重金属的总摄入健康风险，多数仍存在一定的人体健康负面效应可能性，但不存在慢性毒性效应，尤其以ZS-2.5%处理对蔬菜中Cd健康风险的控制效应为好。

3 小结与讨论

1）盆栽试验表明，矿物固化剂添加对蔬菜茎叶和根系生长均有不同程度促进作用，且以蛭石处理对蔬菜根系的促进作用较为明显;蛭石为2.5%添加量时可以获得蔬菜最大可食部位鲜重;另外，与施用化肥处理相比，矿物添加可以显著降低蔬菜中Cd污染物的含量，且以蛭石添加处理效果为好，2.5%蛭石添加量下可使蔬菜可食部位中Cd含量完全达标。

2）蔬菜富集特征研究表明，蔬菜各部分重金属富集排序为Cd>Zn>Cu。与CK相比，固化剂在适宜添加量下可以降低蔬菜根系对土壤中Cu、Zn、Cd的吸收富集，以蛭石处理效果为佳，并可能进一步降低了蔬菜茎叶中Cu、Zn、Cd的吸收富集。

3）污染评价结果表明，CK和FZ处理蔬菜重金属污染等级为中度污染，且主要污染重金属为Cd。矿物固化剂添加处理后蔬菜重金属污染可降为轻度污染或警戒级，其中蛭石处理组效果好，ZS-2.5%处理后蔬菜茎叶和根系中Cd的Pi可分别下降71.5%和65.6%。

4）健康风险评价表明，矿物固化剂添加可明显降低污染土壤中蔬菜Cd的食用健康风险及重金属的总摄入健康风险，尤其以ZS-2.5%处理对蔬菜中Cd健康风险的控制效应相对最好，但多数仍存在一定的人体健康负面效应可能性，但不存在慢性毒性效应。适量添加矿物固化剂可以在一定程度控制重金属健康风险。

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