辽南大东沟金矿床流体包裹体和C-H-O同位素特征及其成因探讨*

李 浩 ，李 勇 ，孙新胜，王东波，马 双 ，刘泰冀，孙立秋，周 頔

（辽宁省第五地质大队有限责任公司，辽宁大石桥 115100）

胶-辽-吉活动带是华北克拉通3条重要的古元古代构造带之一（Zhao et al.，2005）（图1a），其与南部狼林地块和北龙岗地块均以断层接触（Zhao et al.，2002；Zhai et al.，2013；刘福来等，2015；许王等，2017）。龙岗地块由大量太古宙英云闪长岩-奥长花岗岩-花岗闪长岩（TTG）（白瑾，1993；万渝生等，2001）及少量变质表壳岩系（翟明国等，1990）组成。狼林地块主要由太古宙—古元古代基底岩石组成（Paek et al.，1996；Zhao et al.，2005）。研究表明，狼林地块早前寒武纪的年龄主要集中于古元古代(1.8～1.9 Ga)，与胶-辽-吉活动带相类似，可能属于古元古代巨型造山带的一部分（王惠初等，2015；吴福元等，2016）。辽东古元古代裂谷是胶-辽-吉古元古代活动带的重要组成部分，主要由大量的古元古代花岗质岩石（辽吉花岗岩）和绿片岩相至麻粒岩相变质的火山-沉积岩系（辽河群）组成（张秋生等，1988；陈荣度，1990；贺高品等，1998a；1998b；李三忠等，2003；路孝平等，2004；Lu et al.，2006；刘福来等，2015；王惠初等，2015）。裂谷于古元古代经历了复杂的裂谷-造山事件，之后又遭受到中生代大规模岩浆-构造热事件的影响，发育众多种金属（金、铁、铜等）和非金属（菱镁矿、硼矿、石墨等）矿产（翟明国，2010；Zhao et al.，2012；丁正江等，2015；刘福来等，2015），具有规模大、层控性和复合叠加成矿等显著特征。20世纪，相继发现了五龙、四道沟、白云、猫岭、王家崴子、小佟家堡子、林家三道沟等大-中型金矿床及众多矿化点，但与成矿条件类似的胶东地区比较，大型-超大型矿床比例偏低。

大东沟金矿床位于盖州市青石岭镇与大石桥市博洛铺镇交界处。1989～1990年，辽宁省第五地质大队在以往物化探工作基础上，于研究区上达子堡金矿点开展金矿普查，圈出金品位w(Au)1.0×10-6～3.0×10-6的含金石英-黄铁矿细脉102条，厚5～20 cm；金品位＞3.0×10-6的金矿脉7条，厚 0.68～1.0 m。在2009～2010年的普查工作中，仅在0线、16线施工19个钻孔，以最低工业品位（w(Au)≥1.5×10-6），圈定金矿体33条，提交金资源量（333）6.4 t，矿床平均品位2.03×10-6；如果按边界品位w(Au)≥0.5×10-6圈定金矿体，于0线至16线之间可获得超大型低品位金矿床，且深部找矿潜力巨大；赵洪振（2019）对该矿床地质特征虽有过研究，但对于矿床的成矿流体特征及矿床成因还未曾有人系统的报道过。

图1 大东沟金矿床大地构造位置（a，据Zhao et al.，2013修改）和区域地质图（b，据辽宁省地质调查院，2001修改）1—第四系；2—新元古界细河群钓鱼台组；3—中古元古界榆树砬子组；4—古元古界辽河群盖县岩组；5—古元古界辽河群大石桥岩组；6—古元古界辽河群高家峪岩组；7—古元古界辽河群里尔峪岩组；8—古元古界辽河群浪子山岩组；9—中太古界变质表壳岩；10—白垩世二长花岗岩；11—早白垩世闪长岩；12—侏罗纪二长花岗岩；13—侏罗纪花岗闪长岩；14—晚三叠世二长花岗岩；15—中元古代二长花岗岩；16—古元古代碱性正长岩；17—古元古代二长花岗岩；18—古元古代条痕状花岗岩；19—古元古代斜长角闪岩墙；20—新太古宙TTG岩系；21—花岗斑岩脉；22—伟晶岩脉；23—闪长岩脉；24—实测及推测断层；25—糜棱岩带；26—复背斜；27—复向斜；28—地质界线；29—研究区位置；30—城镇；31—矿区Fig.1 Tectonic location（a,modified after Zhao et al．2013）and regional geological map（b,modified after Geological Survey Institute of Liaoning Province,2001）of the Dadonggou gold deposit1—Quaternary;2—Neoproterozoic Xibihe Group Diaoyutai Formation;3—Middle Paleoproterozoic Yusulazi Formation;4—Paleoproterozoic Liaohe Group Gaixian Formation;5—Paleoproterozoic Liaohe Group Dashiqiao Formation;6—Paleoproterozoic Liaohe Group Gaojiayu Formation; 7—Paleoproterozoic Liaohe Group Lieryu Formation;8—Paleoproterozoic Liaohe Group Langzishan Formation;9—Archean magnetitequartzite and amphibolite;10—Cretaceousmonzogranite;11—Early Cretaceous diorite;12—Jurassic monzogranite;13—Jurassic granodiorite;14—Late Triassic syenite;15—Late Triassic monzonitic granite;16—Paleoproterozoic alkali-syenite;17—Paleoproterozoic monzogranite;18—Paleoproterozoic hornblende monzogranite;19—Paleoproterozoic plagioclase amphibolite walls;20—Neo-Archean TTG rock series;21—Granite porphyry dikes;22—Pegmatitic dikes;23—Diorite dikes;24—Measured and inferred faults;25—Mylonitezone;26—Anticlinorium;27—Synclinorium;28—Geological boundary;29—Location of thestudy area;30—Town;31—Mining area

本文通过对大东沟金矿床岩浆热液期不同成矿阶段石英的流体包裹体岩相学、显微测温学、包裹体气相成分激光拉曼光谱分析等研究，结合C-H-O稳定同位素分析，初步揭示了大东沟金矿床的成矿流体演化特征及来源，探讨了矿质沉淀机制，并分析矿床成因类型、建立成矿模式，旨在为大东沟金矿床的进一步找矿勘查工作提供依据，并为区域上开展该类型金矿勘查提供信息。

1 区域地质背景

大东沟金矿床大地构造位置位于华北克拉通北缘东段，辽东古元古代裂谷西端，郯庐断裂东侧。区域上出露地层主要包括中太古界、古元古界、中元古界、新元古界和第四系（图1b）。中太古界为变质表壳岩组合，呈大小不一的包体包裹在新太古宙基底花岗岩中（辽宁省地质调查院，2001）；古元古界为大面积经历了低绿片岩相到角闪岩相变质的辽河群火山-沉积岩系，自下而上由依次为浪子山岩组、里尔峪岩组、高家峪岩组、大石桥岩组和盖县岩组（Luo et al.，2004；Lu et al.，2006；胡古月等，2015；杨明春等，2015），以盖县-析木城-塔子岭-茳草甸子-叆阳一线（王惠初等，2011）或青龙山-枣儿岭断裂为界（Li et al.，2005；Zhao et al.，2013；王舫等，2018），划分为北辽河群和南辽河群（图1a），其中南辽河群底部缺失浪子山岩组。辽河群角度不整合于太古宙TTG岩系之上，两者共同构成辽东古裂谷的基底岩石（刘军等，2018b），其上被中元古界榆树砬子组或新元古界青白口系钓鱼台组沉积岩不整合覆盖（王惠初等，2011；2015；孟恩等，2013）。

区域岩浆侵入活动频繁，主要发生在古元古代和中生代。古元古代侵入岩主要包括形成于2.2～2.1 Ga的条痕状花岗岩（郝德峰等，2004；Lu et al.，2006；Li et al.，2007；胡 古月等，2014；张朋等，2016b）以及侵位于1.88～1.85 Ga的斑状二长花岗岩和碱性正长岩（许保良等，1998；蔡剑辉等，2002；李三忠等，2003；路孝平等，2004；杨进辉等，2007），花岗岩大多被后期基性斜长角闪岩岩脉侵入（杨明春等，2015）。中生代花岗质岩浆活动可分为三叠纪(233～212 Ma)、侏罗纪(180～156 Ma)和白垩纪(131～117 Ma)3期，以白垩世侵入岩为主（吴福元等，2005；刘军等，2018b），岩石类型主要为二长花岗岩、花岗岩、花岗闪长岩、石英闪长岩和闪长岩等。区内脉岩类型主要有闪长岩脉、伟晶岩脉和花岗斑岩脉等。

区域上构造行迹以褶皱构造和断裂构造为主，其中褶皱构造主要形成于吕梁期，呈近东西向展布，由辽河群变质岩系构成，为现今裂谷内的主体形态，如析木—草河口复向斜、虎皮峪复背斜、盖县—古楼子复向斜（图1b）；断裂构造主要形成于印支期—燕山期，按走向可分为NE-NNE向、NW-SE向、近EW向和近SN向断裂，其叠加在吕梁期褶皱构造之上，为矿质的运移与沉淀提供了通道和空间（刘国平等，2001；王可勇等，2011；王明志等，2011；王玉往等，2017）。

2 矿区地质特征

大东沟金矿区内大面积出露古元古界辽河群盖县岩组二段和第四系。盖县岩组二段岩性主要为灰黑色绢云千枚岩、含碳绢云千枚岩和含绿泥绢云千枚岩，局部夹薄层变质石英砂岩（图2）。第四系主要为残坡积、冲洪积含碎石亚砂土、亚黏土、中粗砂、中细砂等。矿区内侵入岩较发育，主要为古元古代高丽山岩体和大面积分布的白垩纪卧龙岗岩体，岩石类型分别为花岗闪长岩和黑云母石英闪长岩。脉岩主要为绢英岩脉、煌斑岩脉、闪长玢岩脉和石英脉等，仅在钻孔中可见。在卧龙岗岩体周围发育宽约30～800 m的接触变质岩带，岩石类型主要为黑云母化绢云千枚岩、黑云母角岩和堇青石角岩等。矿区内褶皱构造和断裂构造较为发育，受多次构造旋回的影响，形成较为复杂的构造形态，但总体上具有近东西向展布的特征。NWW向褶皱构造发育有七间房-高丽山向斜、达子堡背斜、腰岭子向斜；NE向褶皱构造有团甸-上达子堡向斜，其与区域深大断裂基本重合。断裂构造大致可分为3组，按其形成的先后顺序分为NW向、NWW-EW向、NE向。

图2 大东沟金矿地质图（据辽宁省第五地质大队，2017修改）1—第四系；2—深灰色绢云千枚岩；3—含碳绢云千枚岩；4—含绿泥绢云千枚岩；5—变质石英砂岩；6—黑云母化绢云千枚岩；7—黑云母角岩；8—黑云母石英闪长岩；9—花岗闪长岩；10—钠长斑岩；11—含金蚀变带；12—性质不明断层；13—遥感/航磁解译断裂；14—背斜；15—向斜；16—挤压破碎带；17—勘探线位置及编号；18—钻孔位置及编号；19—村庄Fig.2 Geological map ofthe Dadonggou gold deposi（t modified after No.5 Geological Party of Liaoning Province，2017）1—Quaternary;2—Dark gray sericitephyllite;3—Carbonaceoussericite phyllite;4—Chloritic sericitephyllite;5—Metamorphic quartz sandstone;6—Biotitesericitephyllite;7—Biotitehornfels;8—Biotitequartz diorite;9—Granodiorite;10—Albitophyre;11—Ore-bearing alteration zone;12—Unidentified fault;13—Remotesensing/aeromagnetic interpretation of fracture;14—Anticline;15—Syncline;16—Shatter zone;17—Exploration line location and number;18—Drill hole location and its number;19—Village

在达子堡-沙和尚沟一带的绢云千枚岩内，大致距离接触变质岩带约50～100 m的外侧，发育长约3 km，宽约1.5 km的含金蚀变带（图2），其w(Au)≥0.3×10-6，总体受NWW向的达子堡背斜控制，向SE倾伏，倾伏角15°～20°；在0线以西出露地表，钻孔控制厚度150～500 m，并且在深部没有间断。矿体主要产于含金蚀变带内，受NWW向褶皱与NE向深大断裂交汇部位控制，呈似层状、透镜状、脉状，局部褶皱状，走向NW，总体呈宽缓的背形。矿体与围岩的界线不清，仅靠化验品位圈定，目前仅在0线和16线共圈定金矿体33条（表1），矿体平均厚度1.50～9.48 m，w(Au)平均为 1.50×10-6～3.05×10-6，埋深 0～450 m。其中，14号矿体位于0线（图3a），为隐伏矿体，呈似层状，矿体长40 m，沿倾向延伸930 m，厚度2.24～6.06 m，平均厚度4.14 m，w(Au)为1.51×10-6～1.93×10-6，平均品位1.74×10-6，矿体埋深196～335 m（图3，表1）。

表1 大东沟金矿矿体特征Table 1 Orebody characteristics of the Dadonggou gold deposit

图3 大东沟金矿0线地质剖面图（0线位置见图2）（据辽宁省第五地质大队，2017修改）1—第四系；2—灰色、深灰色含碳绢云千枚岩；3—含金蚀变带（w(Au)≥0.3×10-6）；4—金矿体及编号（w(Au)≥1.5×10-6）；5—钠长斑岩脉；6—云英岩脉；7—煌斑岩脉；8—破碎带；9—钻孔及编号；10—地层产状Fig.3 Geological section along No.0 exploration line from the Dadonggou gold deposi（t location of No.0 line shown in Fig.2）（modified after No.5 Geological Party of Liaoning Province,2017）1—Quaternary;2—Gray or dark graycarbonaceoussericitephyllite;3—Gold alteration zone（w(Au)≥0.3×10-6）;4—Gold orebody and itsserial numbe（r w(Au)≥1.5×10-6）;5—Albite porphyry vein;6—Greisen vein;7—Lamprophyrevein;8—Fracturezone;9—Drill hole and itsserial number;10—Attitudeof stratum

图4 大东沟金矿床主要矿物生成顺序表Fig.4 Paragenetic sequence of the Dadonggou gold deposit

图5 大东沟金矿岩矿标本及镜下照片a.黄铁矿粒间自然金；b.黄铁矿裂隙中的自然金；c.自形-半自形毒砂；d.碎裂状黄铁矿；e.细脉状石英-毒砂-黄铁矿脉；f.细脉状石英-毒砂-黄铁矿脉；g.层纹状-条带状黄铁矿细脉；h.层纹状黄铁矿细脉；i.浸染状黄铁矿；j.皱纹状黄铁矿；k.香肠状黄铁矿；l.黄铁矿压力影；m.早期无矿石英阶段；n.石英-金-毒砂-黄铁矿阶段；o.石英-金-多金属硫化物阶段；p.石英-碳酸盐阶段Ap y—毒砂；Au—自然金；Ca l—方解石；Po—磁黄铁矿；Py—黄铁矿；Qz—石英；Se r—绢云母；Tu r—电气石Fi g.5 Ph o t o g r a p h s a n d p h o t o mi c r o g r a p h s o f r o c k/o r e s a mp l e s f r o m t h e Da d o n g g o u g o l d d e p o s i ta.Na t i v e g o l d b e t we e n p y r i t e p a r t i c l e s;b.Na t i v e g o l d i n t h e c r a c k o f p y r i t e;c.Ar s e n o p y r i t e wi t h e u h e d r a l-s u b h e d r a l s t r u c t u r e;d.Cr a c k e d p y r i t e;e.St r i n g e r v e i n q u a r t z-a r s e n o p y r i t e-p y r i t e v e i n s;f.Ve i n l e t q u a r t z-a r s e n o p y r i t e-p y r i t e v e i n s;g.L a mi n a t e d a n d b a n d e d p y r i t e v e i n s;h.La mi n a t e d p y r i t e v e i n s;i.Di s s e mi n a t e d p y r i t e;j.Fo l d s h a p e d p y r i t e;k.Sa u s a g e s h a p e d p y r i t e;l.Py r i t e p r e s s u r e s h a d o w;m.Ea r l y b a r r e n q u a r t z s t a g e;n.Qu a r t z-Au-a r s e n o p y r i t e-p y r i t e s t a g e;o.Qu a r t z-Au-p o l y me t a l l i c s u l f i d e s t a g e;p.Qu a r t z-c a r b o n a t e s t a g e Ap y—Ar s e n o p y r i t e;Au—Go l d;Po—Py r r h o t i t e;Py—Py r i t e;Q—Qu a r t z;Se r—Se r i c i t e;Tu r—To u r ma l i n e

矿石类型主要为细脉状、网脉状黄铁矿化绢云千枚岩型、磁黄铁矿化绢云千枚岩型、黄铁矿-磁黄铁矿-毒砂矿化绢云千枚岩型等。金属矿物以黄铁矿为主，次为毒砂和磁黄铁矿，另有少量白铁矿、黄铜矿、方铅矿、自然金、银金矿等。镜下可见自然金与银金矿主要呈粒间金（图5a）、裂隙金（图5b）的形式产出在黄铁矿、毒砂和石英中。非金属矿物主要为石英、绢云母，少量方解石、电气石和绿泥石等。矿石结构以半自形-他形粒状结构为主（图5c），次为碎裂结构（图5d）、胶状结构。矿石构造多为脉状构造，细脉-网脉状构造（图5e、f）、层纹状-条带状构造（图5g、h）、浸染状构造（图5i）、皱纹状构造（图5j）、香肠状构造（图5k）、块状构造以及压力影（图5l）等。围岩蚀变主要为硅化、黄铁矿化、绢云母化、绿泥石化及少量碳酸盐化，其中，碳酸盐化为成矿期后蚀变，以方解石细脉充填于岩石节理裂隙中，局部形成网脉状。硅化，呈乳白色或淡灰色，他形粒状，集合体条带状、团块状，主要分布于黄铁矿及磁黄铁矿粒间及缝隙中；绢云母化，岩石呈浅灰色，绢云母微细鳞片状，绢云母含量70%～80%，呈面状或带状，主要分布于含金构造蚀变岩带内浅灰色绢云千枚岩中；绿泥石化，岩石呈浅灰绿色，多呈条带状，绿泥石含量5%～8%，为近矿围岩蚀变。

大东沟金矿床金成矿作用以岩浆热液作用为主，根据矿物的产出特征、共生组合及脉体穿插关系，可将其进一步划分为4个成矿阶段（图4）：

（1）早期无矿石英阶段，为成矿前阶段，沿千枚理（S1）产出石英脉，可伴生有少量的星点状毒砂、黄铁矿或电气石。该阶段金属硫化物自形程度较高，但金属矿物种类较少且含量低（图5m）。

（2）石英-金-毒砂-黄铁矿阶段，为主成矿阶段，硫化物脉体主要沿千枚理（S1）产出，偶见沿褶劈理（S2）产出；金属硫化物主要为毒砂和黄铁矿，少量白铁矿，含量较上阶段增多，多为半自形-他形粒状结构（图5n）。这一阶段自然金和银金矿主要在石英、毒砂、黄铁矿颗粒间或裂隙内，呈粒间金或裂隙金形式产出（图5a、b）。

（3）石英-金-多金属硫化物阶段，为主成矿阶段，硫化物脉体主要沿千枚理（S1）产出，偶见沿褶劈理（S2）产出。金属硫化物主要为黄铁矿、磁黄铁矿（图5o），少量黄铜矿、方铅矿。此阶段载金矿物主要为石英、黄铁矿、磁黄铁矿。

（4）石英-碳酸盐阶段，为成矿后阶段，主要特征为出现方解石矿物，但含量较少，通常与石英伴生，形成的细脉切穿早期石英-硫化物脉体，此阶段几乎不含硫化物，偶见星点状黄铁矿（图5p）。

3 样品采集与分析方法

由于石英-碳酸盐阶段的方解石矿物含量较少，未能成功采集，有待进一步工作。本次主要选取阶段（1）～（3）有代表性的石英样品17件，送至廊坊市地岩矿物分选有限公司制成包裹体片。通过详细的包裹体岩相学观察，选取9件有代表性的包裹体片进行显微测温和激光拉曼光谱分析。在石英-硫化物脉中采集了10件热液期石英样品，经破碎后筛选出40～60目的石英颗粒，在双目镜下挑选出纯度大于99%的石英单矿物样品，然后送至实验室进行C、H、O同位素测试。所有用于测试的样品均采自大东沟金矿床的钻孔岩芯。

流体包裹体显微测温、激光拉曼成分分析以及各同位素组成测试均在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成。

包裹体显微测温使用仪器为Linkam THMS600型冷热台，检测温度范围为-196～600℃，温度低于31℃时，测试精度为±0.2℃；31～300℃时，测试精度为±1℃；大于300℃时，测试精度为±2℃。包裹体激光拉曼分析仪器为LABHR-VISLabRAM HR800研究级显微激光拉曼光谱仪，光源为Yag晶体倍频固体激光器，波长532 nm，扫描范围100～4200 cm-1。

石英包裹体中C同位素测试：在真空达2.0×10-2Pa条件下，将石英加热至600℃进行爆裂，产生的CO2、CH4等还原性气体与Cu2O反应后，用冷冻法分离除去生成的水，收集纯净的CO2气体，在MAT253质谱仪上测得C同位素组成数据。测量结果以PDB为标准，记为δ13CV-PDB。分析精度优于±0.2‰。

石英包裹体中H同位素测试：在105℃恒温烘箱中将石英样品烘烤4 h以上，然后在装有玻璃碳的陶瓷管里使其爆裂，释放出含H气体、H2O及其他含H有机物，在高温下与玻璃碳发生还原反应并生成H2，在MAT253气体同位素质谱仪进行分析。测量结果以SMOW为标准，记为δDV-SMOW，分析精度优于±1‰。

石英O同位素测试：在10-3Pa的真空和高温条件下，将石英与BrF5反应提取O2，然后在700℃恒温条件下，O2与石墨反应生成CO2，用MAT253气体同位素质谱分析O同位素组成。测量结果以SMOW为标准，记为δ18OV-SMOW。分析精度优于±0.2‰。

4 测试结果

4.1 流体包裹体

4.1.1 流体包裹体岩相学特征

通过室温下对各阶段流体包裹体的详细观察发现，寄主矿物石英脉内包裹体较为发育，主要成群分布、部分成带状分布。根据包裹体的相态特征、比例和激光拉曼光谱分析结果，结合卢焕章等（2004）提出的划分方案，将大东沟金矿床的包裹体划分为5种类型：富液相包裹体、富气相包裹体、含子矿物三相包裹体、CO2-H2O三相包裹体和单相包裹体。

Ⅰ型：富液相包裹体（L+V）。该类型包裹体广泛发育于各阶段，约占包裹体总量的80%。包裹体长轴在2～12μm之间，气相分数为5%～30%，多集中在5%～20%。包裹体多呈椭圆状、多边形、长条状及不规则状（图6a、h、i）。包裹体加热升温均一为液相。

Ⅱ型：富气相包裹体（V+L）。该类型包裹体发育较少，约占包裹体总量的10%。包裹体长轴在3～7μm之间，气相分数为60%～90%，多集中在80%～90%。包裹体多呈椭圆状、浑圆状、长条状及不规则状（图6b、f）。此类包裹体在各阶段均有分布，通常与Ⅰ型包裹体共生。包裹体加热升温均一为气相。

Ⅲ型：含子矿物三相包裹体（S+L+V）。该类型包裹体多呈椭圆状、长条状及不规则状（图6c、g）。此类包裹体分布较少，但在各阶段有发育，通常与Ⅰ型包裹体共生，占包裹体总量的6%左右。包裹体长轴在3～8μm之间，由子矿物+液相+气相组成，气相分数在5%～10%之间。包裹体加热升温均一为液相。在显微镜下，子矿物多呈无色的立方体，晶形较完整，推断子矿物很可能为石盐。

Ⅳ型：CO2-H2O三相包裹体（VCO2+LCO2+LH2O）。此类包裹体分布相对较少，约占包裹体总数的1%，多以孤立的形式出现。包裹体呈不规则状（图6e），大小为8μm×17μm，主要由H2O、液相CO2和气相CO2组成，CO2相体积分数为40%。该类型包裹体主要见于阶段（3），其通常与Ⅰ型包裹体共生。包裹体加热升温均一到液相。

Ⅴ型：单相包裹体。此类包裹体可划分为纯液相包裹体（L）和纯气相包裹体（V）2种类型。纯液相包裹体零星发育于各阶段，包裹体形态主要有椭圆状、浑圆状、近等轴状及不规则状等，镜下较为明亮，大小为1～10μm之间，通常与Ⅰ型和Ⅱ型裹体共生（图6h、i）。纯气相包裹体主要以椭圆状、浑圆状及不规则状等，镜下颜色比较暗，大小一般为3～12 μm，常呈孤立状产出或与Ⅰ型和Ⅱ型包裹体密切共生（图6d）。

4.1.2 流体包裹体显微测温

根据盐度-冰点公式（Bodnar，1993）计算获得NaCl-H2O气液两相包裹体的盐度，含子矿物包裹体的盐度根据子矿物熔化温度，利用Hall等（1988）提供的方程计算，利用笼合物熔化温度通过Collins（1979）提供的方程计算获得CO2-H2O三相包裹体的盐度。w（NaCleq）≤25时，利用刘斌等（1987）提出的公式计算流体密度；w（NaCleq）≥25时，利用刘斌（2001）提出的中高盐度公式计算流体密度。

大东沟金矿床的流体包裹体显微测温结果见表2和图7。

阶段（1）发育Ⅰ型、Ⅱ型和Ⅲ型包裹体。Ⅰ型包裹体的冰点温度为-21.2～-6℃，w（NaCleq）为9.21%～23.18%，完全均一温度为 155～340℃，流体密度为0.75～1.05 g/cm3；Ⅱ型包裹体的冰点温度为-4.2～-3.8℃，w（NaCleq）为5.86%～14.53%，完全均一温度为 308～482℃，流体密度为 0.52～0.76 g/cm3；Ⅲ型包裹体的气泡消失温度为117～207℃，子矿物消失温度为201～247℃，w（NaCleq）为31.93%～34.51%，流体密度为1.28～1.29 g/cm3。Ⅲ型包裹体气泡先于子矿物消失，表明成矿流体为盐度饱和状态。

阶段（2）发育Ⅰ型、Ⅱ型和Ⅲ型包裹体。Ⅰ型包裹体的冰点温度为-20.1～-1.1℃，w（NaCleq）为1.91%～22.44%，完全均一温度为111～320℃，流体密度为0.72～1.11 g/cm3；Ⅱ型包裹体的冰点温度为-4.7～-3.6℃，w（NaCleq）为5.86%～7.45%，完全均一温度为 300～450℃，流体密度为 0.47～0.79 g/cm3；Ⅲ型包裹体的气泡消失温度为125～235℃，子矿物消失温度为183～232℃，w（NaCleq）为31.05%～33.59%，流体密度为1.27～1.29 g/cm3。Ⅲ型包裹体气泡先于子矿物消失，仅一个包裹体气泡晚于子矿物消失，表明成矿流体主要为盐度饱和状态。

图6 大东沟金矿床流体包裹体显微照片a.富液相包裹体；b.富气相包裹体；c.含子矿物三相包裹体、富液相及纯液相包裹体共存；d.纯气相包裹体；e.CO2-H2O三相包裹体、富液相及纯液相包裹体共存；f.富气包裹体；g.含子矿物三相包裹体、富液相包裹体共存；h.富液相、纯液相包裹体共存；i.富液相、纯液相包裹体共存L—液相；V—气相；H—Nacl子晶Fig.6 Microphotographs of fluid inclusions from the Dadonggou gold deposita.Liquid-rich aqueousinclusions;b.Vapor-rich aqueous inclusions;c.Daughter mineral-bearing three-phaseinclusions，liquid-rich aqueous inclusions and monophase liquid aqueous inclusions;d.Monophase vapor inclusions;e.CO2-H2O three-phase inclusions，liquid-rich aqueous inclusions and monophase liquid aqueous inclusions;f.Vapor-rich aqueous inclusions;g.Daughter mineral-bearing three-phase inclusions and liquid-rich aqueousinclusions;h.Liquid-rich aqueousinclusions and monophaseliquid aqueousinclusions;i.Liquid-rich aqueousinclusionsand monophaseliquid aqueousinclusionsL—Liquid phase;V—Vapor phase;H—NaCl daughter mineral

阶段（3）发育Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型和Ⅳ型包裹体。Ⅰ型包裹体的冰点温度为-5.4～-1.4℃，w（NaCleq）为2.41%～8.41%，完全均一温度为 183～344℃，流体密度为0.66～0.9 g/cm3；Ⅱ型包裹体的冰点温度为-5.3～-5.2℃，w（NaCleq）为8.14%～8.28%，完全均一温度为320～349℃，流体密度为0.72～0.77 g/cm3；Ⅲ型包裹体的气泡消失温度为128～200℃，子矿物消失温度为158～227℃，w（NaCleq）为29.98%～33.31%，流体密度为1.28～1.31 g/cm3；Ⅳ型CO2-H2O三相包裹体的笼合物融化温度为7.4℃，CO2部分均一温度为25.2℃，完全均一温度为420℃，w（NaCleq）为5.06%。Ⅲ型包裹体气泡先于子矿物消失，仅一个包裹体气泡晚于子矿物消失，表明成矿流体主要为盐度饱和状态。

表2 大东沟金矿床流体包裹体显微测温结果Table 2 Microthermometry data of fluid inclusions from the Dadonggou gold deposit

图7 大东沟金矿床流体包裹体均一温度直方图（左）与盐度直方图（右）a、b.早期无矿石英阶段；c、d.石英-金-毒砂-黄铁矿阶段；e、f.石英-金-多金属硫化物阶Fig.7 The histograms of homogenization temperature(left)and salinity(right)of fluid inclusions from the Dadonggou gold deposit a,b.Early barren quartz stage;c,d.Quartz-Au-arsenopyrite-pyrite stage;e,f.Quartz-Au-polymetallic sulfide stage

4.1.3 激光拉曼光谱分析

对大东沟金矿床流体包裹体中气相成分的激光拉曼光谱分析结果显示：阶段(1)流体包裹体气相成分主要为CO2和CH4（图8a、b）；阶段(2)流体包裹体气相成分主要为CO2、CH4以及少量N2（图8b、d、g）；阶段(3)流体包裹体气相成分主要为CO2、CH4和N2以及少量H2O（图8e、f、h）。成矿流体总体属于H2ONaCl-CO2-CH4±N2体系。

4.2 C-H-O同位素组成

图8 大东沟金矿床流体包裹体激光拉曼图谱Fig．8 Laser Raman spectra of fluid inclusions from the Dadonggou gold deposit

大东沟金矿床热液期10件石英C-H-O同位素测试结果见表3，其中，δ13CV-PDB为-18.6‰～-9.6‰，平均值-15.27‰；δDV-SMOW为-98.3‰～-77.1‰，平均值-90.11‰；δ18OV-SMOW为 14.1‰～15.7‰，平均值15.08‰。成矿温度为各阶段流体包裹体均一温度的平均值，分别为270℃、201℃、272℃，其中，Ⅲ-4阶段由于未测到相应温度取201℃代替。根据对应成矿温度，利用石英-水氧同位素分馏方程1000lnα石英-水=3.38×106/t2-3.40（Clayton et al.，1972），计算得到各个阶段流体的δ18OH2O值介于2.97‰～7.43‰，平均值4.89‰。

阶段（1）的 δ13CV-PDB为-18.6‰～-17.2‰，平均为 -17.9‰；δDV-SMOW为 -95.1‰～-77.1‰，平 均为 -86.1‰；δ18OV-SMOW为 14.8‰～15.4‰，平 均 值15.1‰；δ18OH2O为 6.74‰～7.34‰，平均为 7.04‰；阶段（2）的δ13CV-PDB为-16.7‰～-9.6‰，平均为-12.6‰；δDV-SMOW为 -92.9‰～-77.8‰，平均 为 -88.1‰；δ18OV-SMOW为 14.6‰～15.6‰，平均值 15.0‰；δ18OH2O为 2.97‰～3.97‰，平 均 为 3.34‰；阶 段（3）的δ13CV-PDB为 -16.5‰～-13.5‰，平 均 为 -15.9‰；δDV-SMOW为 -97‰～-95.7‰，平 均 为 -96.4‰；δ18OV-SMOW为 14.1‰～15.4‰，平均值 14.8‰；δ18OH2O为 6.13‰～7.43‰，平 均 为 6.78‰；阶 段（4）的δ13CV-PDB为 -17.1‰～-17.5‰，平 均 为 -17.3‰；δDV-SMOW为 -98.3‰～-85.5‰，平均 为 -91.9‰；δ18OV-SMOW为 15.5‰～15.7‰，平均值 15.6‰；δ18OH2O为3.87‰～4.07‰，平均为3.97‰。

5 讨论

5.1 成矿流体特征及演化

阶段（1）主要发育Ⅰ型、Ⅱ型和Ⅲ型包裹体，包裹体均一温度介于155～482℃，w（NaCleq）为5.86%～34.51%，气相成分主要为CH4和CO2；阶段（2）主要发育Ⅰ型、Ⅱ型和Ⅲ型包裹体，包裹体均一温度为111～450℃，w（NaCleq）为1.91%～33.59%，气相成分主要为CH4、CO2以及少量N2；阶段（3）主要发育Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型和Ⅳ型包裹体，包裹体均一温度为158～420℃，w（NaCleq）为2.41%～33.31%，气相成分主要为CH4、CO2以及少量N2。流体总体成分属于H2O-Na-Cl-CO2体系。总体上，成矿流体的均一温度主要集中于120～250℃和300～360℃两个区间，w（NaCleq）集中于2%～24%和29%～35%两个区间；此外，Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型包裹体在大东沟金矿床的各阶段均存在，且成群共生于同一石英颗粒中（图6c），同时，在阶段（3）还出现了Ⅳ型包裹体，表明成矿流体捕获时处于不均一的状态（Shepherd et al.，1985；张文淮等，1993）。产生这种现象的原因可能有2种：①NaCl-H2O及CO2两种不同流体的混合作用造成的不均一捕获；②原始均一的NaCl-H2O-CO2流体不混溶过程产生的相分离作用而成（张文淮等，1996；毛景文等，2001）。对于前者，混合形成的各类包裹体其盐度值应存在较大范围的波动现象（代军治等，2006）。大东沟金矿床主成矿阶段的Ⅰ型和Ⅱ型包裹体的盐度分别为1.91%～22.44%和5.86%～8.28%（表2），其中，Ⅰ型包裹体的盐度波动范围较大，而Ⅱ型包裹体的盐度相对稳定（图7d、f）；其次，矿区内Ⅱ型和Ⅳ型包裹体气相组分除CO2外，还含有CH4以及少量N2，与相分离特征相符，即在相分离过程中，CH4等成分倾向于在CO2相中富集（Naden et al.，1989），表明产生原因属第二种情况。流体的不混溶作用使原始均一的NaCl-H2O-CO2流体中分离出富CO2流体，同时压力波动造成流体多次的不混溶，使气液两相盐度增高（Robert et al.，1987；Ibrahim et al.，1991）。

表3 大东沟金矿床热液期石英C-H-O同位素组成Table 3 C-H-O isotopic composition of quartz of hydrothermal period from the Dadonggou gold deposit

在流体不混溶过程中捕获的流体包裹体，其捕获端员组分的流体包裹体均一温度相近且基本代表了成矿作用的温度（张文淮等，1993；代军治等，2006）。大东沟金矿床主成矿阶段的Ⅰ型和Ⅱ型包裹体为捕获于NaCl-H2O相及CO2相2种端员流体的代表，Ⅰ型包裹体均一温度为111～344℃，Ⅱ型包裹体均一温度为300～450℃，两者均一温度不一致。造成这种现象的原因可能是成矿过程中压力的波动，导致流体发生多次不混溶作用的结果（Robert et al.，1987；Ibrahim et al.，1991）。另外，阶段（1）、阶段（2）、阶段（3）和阶段（4）的金属矿物以硫化物为主，且未见氧化物，暗示成矿流体的氧逸度较低。各阶段成矿流体的均一温度和盐度总体变化不明显（图9），属中低温、盐度波动大的流体。

前人通过对区域上小佟家堡子、林家三道沟、四道沟、白云、高家堡子等金银矿床流体包裹体研究表明，包裹体气相成分主要为CO2、CH4，并含少量N2或H2等还原性气体（魏俊浩等，2000；郝通顺等，2010；张森等，2012；赵岩等，2015；杨凤超等，2017），而大东沟金矿床的包裹体气相成分与此十分相似，表明成矿流体属于还原性流体。

上述特征表明，大东沟金矿床成矿流体总体属于低氧逸度还原状态的富集CO2、CH4，并含少量N2的中低温、盐度波动大的H2O-NaCl-CO2±CH4±N2体系。

5.2 成矿流体来源

大东沟金矿床的矿石类型主要为石英-硫化物细脉，矿床地质和成矿流体研究表明其成矿作用复杂。

通常成矿流体中的CH4-N2与黑色岩系、流体的不混溶作用和高品位金矿体相关，而黑色岩系型金矿成矿流体中的N2是由富含层状硅酸盐矿物的围岩中的经氧化作用而形成的（Shepherd et al.，1993）。大东沟金矿床的围岩主要为富含碳质的绢云千枚岩，而其中的黏土矿物即为层状硅酸盐矿物，暗示流体中的N2来源于赋矿围岩。

大东沟金矿床石英样品中的δDV-SMOW范围 -98.3‰～-77.1‰，δ18OH2O-SMOW范 围 2.97‰～7.43‰，在δDV-SMOW-δ18OH2O-SMOW图解（图10）中，样品投点位于原生岩浆水内及其正下方和左下方，其中，石英-金-毒砂-黄铁矿阶段和石英-碳酸盐阶段的δ18OH2O显示出向大气降水范围漂移，这与猫岭金矿、小佟家堡子金矿、四道沟金矿、白云金矿的H-O同位素特征相似（王一存等，2015；成曦晖，2017；郝立波等，2017；刘军等，2018a），暗示成矿流体主要来源于岩浆水。同时，流体包裹体的研究表明，地层中有机水也可能参与其中。

图9 大东沟金矿床流体包裹体均一温度-盐度图Fig.9 Diagram of homogenization temperature versus salinity of fluid inclusions from the Dadonggou gold deposit

图10 大东沟金矿床成矿流体δDV-SMOW-δ18O H2 O-SMOW图解（底图据Taylor，1974）Fig.10 δDV-SMOW-δ18O H2 O SMOW diagram for the ore-fluids in the Dadonggou gold deposit（base map after Taylor，1974）

通常认为成矿热液中碳的来源主要有3种：①地幔射气或岩浆来源，δ13CV-PDB分别为-5‰～-2‰和-9‰～-3‰（Taylor，1986）；② 沉积岩中碳酸盐岩的脱气或含盐卤水与泥质岩相互作用，其δ13CV-PDB为-2‰～+3‰（Veizer et al.，1980）；③ 有机成因碳来源，其C同位素组成很低，δ13CV-PDB为-30‰～-15‰，平均-22‰（Ohmoto，1972）。大东沟金矿床石英样品中的δ13CV-PDB变化于-18.6‰～-9.6‰，具有多源特征；在δ13CV-PDB-δ18Ov-SMOW图解（图11）中，样品点主要落于地幔或岩浆与有机成因碳之间，表明大东沟金矿成矿系统中的碳为岩浆与地层中有机成因碳两者的混合来源。这与小佟家堡子金矿、林家三道沟金矿、高家堡子银矿床的C-O同位素特征一致，暗示地层中的有机碳可能参与了金的富集沉淀（王志高等，2014；王一存等，2015；杨凤超等，2016）。

5.3 矿质沉淀机制

流体中矿质沉淀主要受温度、压力、流体沸腾、流体混合以及水岩反应等因素的影响（Ramboz et al.，1982；Robb，2004）。从总体上看，大东沟金矿成矿流体中Ⅱ型包裹体均一温度较高，但盐度较低；Ⅰ型包裹体均一温度较低，但盐度较高，且上述2类包裹体时常共生，这种流体中同时出现性质迥异包裹体的现象被称为非均一捕获（Ramboz et al.，1982）。流体包裹体特征显示为原始均一的NaCl-H2O-CO2流体不混溶过程产生的相分离作用而成，表明成矿流体发生了不混溶作用。

图11 大东沟金矿床成矿流体δ13CV-PDB-δ18Ov-SMOW图解（符号同图10；底图据刘建明等，2003；刘家军等，2004）Fig.11 δ13CV-PDB-δ18Ov-SMOW diagram for the ore-fluids in the Dadonggou gold deposit（symbols as for Fig.10；base map after Liu et al.，2003；Liu et al.，2004）

各阶段包裹体气相成分中均含有大量CH4等有机成分，其很可能是上侵的岩浆促使围岩中的有机质发生热降解而形成的（王得权等，2015）。研究表明，富含CO2的流体与金矿的形成关系密切（卢焕章，2008），H2CO3作为一种弱酸，能缓冲流体pH值范围、提高Au在流体中的含量，进而影响Au的迁移，使得Au在有利的容矿岩石中发生沉淀（Phillips et al.，2004；徐九华等，2007）。同时，流体中CH4的存在有利于扩大流体发生不混溶的范围，导致Au的富集沉淀（Naden et al．，1989）。

H-O同位素显示成矿流体主要来源于岩浆水，其中，阶段（1）和阶段（3）主要为岩浆热液，阶段（2）和阶段（4）的成矿热液表现出一定的向大气降水线的“δ18O”漂移（图10），反映出成矿作用过程存在大气降水的加入。在C-O同位素数据中，除阶段（2）部分样品的碳值较高外，其余各成矿阶段的碳值则较低，意味着成矿流体中地层有机碳含量的增加，同时流体包裹体气相成分暗示成矿流体在与围岩发生水岩反应时可能混有一定量的有机水。

因此，富含H2O、CO2等挥发性组分的含矿流体在上升迁移至盖县岩组的层间裂隙带过程中，由于体系温度、压力的突变，导致流体发生相分离作用。同时流体与辽河群盖县岩组绢云千枚岩发生水岩反应，萃取和淋虑了地层中的成矿物质，大气降水和地层有机水的加入以及地层中早期形成的大量碳质和黄铁矿层促使成矿流体的pH值、Eh值和氧逸度等物理化学条件发生改变，导致含金的成矿流体还原、卸载沉淀；此外，地层中的碳质和黄铁矿层也是有利的成矿结构面（王玉往等，2017）。

5.4 矿床成因及成矿模式

辽东古裂谷内的金矿经历了古元古代区域变质作用和中生代构造-岩浆活动叠加改造的影响（倪培等，1993；王文清等，2000），成矿过程极其复杂，矿床成因分歧较大：如同生沉积-变质-岩浆热液叠加型（关广岳等，1983；孙立民等，1997）、古元古代变质热液型（刘辉等，1990；王宏等，1992；孙宝亮等，2000；Yu et al.，2005）、岩浆热液型（魏俊浩等，2001，2003；薛春纪等，2003；徐山等，2012；张朋等，2016a；肖鹏，2017；Yu et al.，2018；曾庆栋等，2019）、浅成低温热液型（刘国平等，2000）等。

大东沟金矿床的赋矿围岩以古元古界盖县岩组灰黑色含碳绢云千枚岩夹薄层变质石英砂岩为主，区内主要出露早白垩世的石英闪长岩以及少量的古元古代花岗闪长岩。矿区附近大型复式褶皱及深大断裂发育，矿化带和矿体受NWW向褶皱与深大断裂交汇共同控制。矿体由含金石英-黄铁矿脉、细脉及网脉组成，呈似层状、层状、透镜状。金属矿物主要为黄铁矿、毒砂、磁黄铁矿等，非金属矿物为石英、绢云母，少量方解石、电气石等；矿石构造主要有层纹状、条带状、皱纹状、浸染状、脉状、网脉状构造等；成矿流体属于中低温、盐度波动大、低氧逸度还原状态的H2O-NaCl-CO2±CH4±N2体系；C-H-O同位素及流体包裹体的研究暗示成矿流体主要来源于岩浆水，同时大气降水和地层中有机水也可能参与其中；成矿流体中碳为岩浆与地层中有机成因碳两者的混合来源；矿床岩浆热液期的黄铁矿Re-Os测年显示成矿时代为134～125 Ma（李浩等，待发表），指示金矿主要形成于早白垩世；同时矿区内大面积出露的黑云母石英闪长岩锆石U-Pb测年表明其侵位年龄为(140.8±1.2)Ma（MSWD=0.48）（李浩等，2019），也形成于早白垩世，进一步说明大东沟金矿的形成与白垩世岩浆岩的侵入关系密切。

综上所述，早白垩世的深部岩浆作用为矿质的活化、迁移提供了成矿热源和驱动力，盖县岩组地层中早期形成的富含碳质、黄铁矿层以及矿区褶皱构造内的透入性面理（千枚理）为金的沉淀提供了有利空间和结构面。因此，大东沟金矿属于中低温岩浆热液型矿床。

大东沟金矿床的大地构造位置处于辽东古裂谷带内盖县-古楼子复向斜的西端北翼。近些年研究表明，其构造背景并非简单的陆内裂谷开合模式，而是弧-陆或陆-陆碰撞的构造背景（张秋生等，1988；白瑾，1993；Li et al.，2005；Luo et al.，2008；Zhao et al.，2012；Liet al.，2014）。结合区域构造演化史，其成矿模式简述如下：胶-辽-吉活动带于2.0～2.2 Ga时，由龙岗陆块向南与狼林陆块发生俯冲（Wang et al.，2017），形成大量的辽吉花岗岩及弧岩浆岩（陈斌等，2016）；2.0～1.90 Ga，沉积形成具有韵律结构的含碳质泥岩、含碳质粉砂岩等富含有机质的沉积岩，同时沉积层纹状星散分布的细粒黄铁矿，形成初始矿源层（倪培等，1993）。约1.90 Ga（孟恩等，2013；李壮等，2015；刘福来等，2015；陈斌等，2016；王舫等，2018）研究区地层经历了绿片岩相区域变质作用，形成各种板岩、千枚岩、片岩等变质岩和复式褶皱。晚侏罗世—早白垩世，在华北克拉通在蒙古—鄂霍茨克海闭合和西太平洋伊佐奈岐洋壳板块斜向俯冲的共同影响下，于矿区侵入了早白垩世的黑云母石英闪长岩，同时在周边围岩形成宽约50～500 m的热接触变质岩带，含矿流体沿着断裂和先期形成的面理上升运移，由于流体的不混溶作用、大气降水和地层有机水的加入，以及地层中大量碳质、黄铁矿层等因素的影响，最终促使成矿物质在有利的成矿结构面和容矿地段富集、沉淀。

6 结论

（1）大东沟金矿床的流体包裹体主要为富液相包裹体、富气相包裹体、含子矿物三相包裹体、CO2-H2O三相包裹体和单相包裹体，以前三类为主。成矿流体的均一温度总体集中于120～250℃和300～360℃两个区间，w（NaCleq）集中于2%～24%和29%～35%两个区间，流体密度为0.52～1.31 g/cm3，气相成分主要为CO2、CH4以及少量N2，总体属于中低温、盐度波动大的H2O-NaCl-CO2±CH4±N2体系。

（2）C-H-O同位素组成表明热液期成矿流体主要为岩浆水，同时存在一定大气降水的加入；成矿流体中的碳主要来源于岩浆与地层中有机碳的混合。

（3）成矿流体的不混溶作用可能为大东沟金矿床矿质沉淀的主要机制，地层中早期沉积的大量碳质、黄铁矿层等可能为成矿物质沉淀的有利成矿结构面。

（4）成矿背景、矿床地质特征、流体包裹体及同位素等特征表明大东沟金矿床为中低温岩浆热液型金矿。

致 谢在野外工作期间辽宁省第五地质队有限责任公司刘显高高级工程师给予了悉心指导和帮助，流体包裹体显微测温得到了核工业北京地质研究院分析测试研究中心吴迪研究员的帮助，中国地质大学（北京）及北京矿产地质研究院的孙志远博士和沈阳地质调查中心的杨帆博士提出了建设性的修改意见，在此一并表示感谢！