核电厂退役源项分析

刘嘉嘉，陈 皞，邓理邻

(中国核动力研究设计院 核反应堆系统设计技术重点实验室，四川 成都 610041)

核电厂在到达其寿期后将最终停堆进入退出运行过程的退役阶段。在此期间，反应堆中的核燃料、带有放射性的设备、部件和材料将被移出反应堆或从反应堆及其系统上拆除移出反应堆厂区，达到厂区开放不加限制利用的目的。其中许多工作是在程度不同的放射性条件下进行的。退役源项的评估是反应退役过程中十分重要的一项工作。退役源项的评估结果将指导后续的去污、切割解体、废物处理等工作，并将指导在退役过程中对现场人员、环境与公众安全的辐射防护，并将为核电厂退役过程中的核辐射环境影响评价提供输入。本文分析了核电站反应堆在退役的过程中各种设备、部件和材料的放射性源项的产生机理，并对退役源项的计算方法提出了建议。

1 退役源项的研究范围

根据中华人民共和国国家标准GB 11215-1989《核辐射环境质量评价一般规定》及GB/T 14588-2009《反应堆退役环境管理技术规定》的规定，反应堆退役过程是从反应堆最终停堆开始至反应堆厂区开放不加限制利用为止的全部过程。通常把这一过程分为监督贮存、限制性厂区利用、厂区开放不受限制的利用三个基本阶段。

退役第一阶段——对核设施实行有监督的密闭封存；

退役第二阶段——对那些易拆除的及不再需要的部件与设施进行拆除、清理或去污至可接受的水平，使该部分设施与场地达到无限制再利用的标准，而对剩余的核设施实行有监督的密闭封存，相关的场地可有限制地开放；

退役第三阶段——拆除全部核设施，或部分拆除，使污染的核设施去污至可接受的辐射水平，使全部设施与厂址都达到无限制再利用的标准，厂址可无限制地开放。

上述三个阶段是有内在联系的，很难截然区别开来，彼此可能有所交叉。在本文中，为便于描述，仍然按照退役的不同阶段对核电厂的放射性源项进行分析。

反应堆退役过程是从反应堆最终停堆开始，因此反应堆最终停堆后各种设备、部件和材料的放射性源项应该属于退役源项的研究范围。由于反应堆退役开始后，不再有堆芯裂变释放出的放射性源项，同时管道中也不再有流质循环，因此在三个退役阶段中的放射性源项，基本都是由最终停堆后分布在核电厂各种设备、部件和材料中的放射性核素衰变产生。因而反应堆最终停堆后的放射性源项应作为退役源项的重点加以研究。

2 退役源项的产生机理

2.1 反应堆最终停堆后的放射性源项

退役初始阶段的放射性源项主要是由反应堆堆芯及其周围的结构材料长期受中子辐照产生的活化产物，沉积在主回路和辅助回路中的腐蚀产物和裂变产物以及沾污物的贡献。退役过程中厂区内下述部位的放射性源项应引起关注，它们是：反应堆堆芯和压力容器、反应堆冷却剂系统、蒸汽和汽轮机系统、废物处理系统、乏燃料、去污装置和其他一些辐射源。其中，最重要的辐射源是反应堆堆芯、乏燃料和去污装置。

2.2 退役第一阶段的放射性源项

退役第一阶段将进行反应堆初步退役，初步退役活动大致包括以下方面：

1)将反应堆核燃料从堆芯中移走；

2)在可能的条件下将反应堆核燃料从反应堆厂区移走；

3)排空反应堆冷却剂，移走可以被移走的被沾污和被活化的材料(可能还包括过去贮存的放射性废物)；

4)确保盛放放射性材料的容器或建筑物处于安全密封状态；

5)解除辅助系统的工作状态，对于那些退役期间或退役之后还要长期使用的(如采暖、通风、辐射监测等)系统设备，根据预期的需要予以保留并进行必要的维护保养或进行必要的改造，并接受定期的监督检查以保证他们保持良好的工作状态；

6)控制进入或接近反应堆和反应堆厂区的人员；

7)根据残留的放射性的强弱、水平，对反应堆的实际状态与设备系统情况及认为有必要的范围进行定期的辐射监测；

8)考虑可能的放射性物质的释放，定期进行环境辐射监测；

9)对内外表面放射性水平低于管理限值以下的设备材料开放不加限制的利用。

在第一阶段中，通常考虑移走燃料和早期处理运行废物，这会大大减少放射性总量。剩余的活度通常与反应堆运行时的活化产物、辐照装置或与一次和二次冷却剂回路、燃料途径以及冷却水池有关的污染有关。除移走的燃料和废物外，2.1节中所列的大多数放射性源项仍然存在于反应堆厂区各设备、部件和材料中。放射性较强的设备、部件和材料在第一阶段处于密闭封存状态，它们的放射性源项，基本都是由最终停堆后分布在2.1节中所列核电厂各种设备、部件和材料中的放射性核素衰变产生。

2.3 退役第二阶段的放射性源项

反应堆退役第二阶段是在反应堆尚未完全拆除的情况下所进行的进一步退役活动。第二阶段退役活动结束后，部分反应堆厂区在国家核安全局批准并受一定限制的条件下可被开放利用。而余留部分还应继续接受监督贮存。

退役第二阶段除继续进行第一阶段3.2节所列的第1)、3)与5)～9)项活动外，可能还要进行以下退役活动：

1)将堆内卸出的核燃料从反应堆厂区移走；

2)对容易去污到可不加限制利用的管理限值以下的区域进行去污。将所含放射性高于此管理限值的余留区域实体封闭起来，以防人员未经许可接近或发生放射性释放；

3)位于计划封闭区域以外的含有放射性物质的设备、系统可以拆除，然后移出厂区或者计划的封闭区内。

在第二阶段退役活动中，将会对部分设备、系统进行去污和拆除。去污可以减少核设施中的材料、构筑物和设备内部或表面上的放射性污染，但不能根本消除放射性核素，而使核素的存在形式和位置发生变化。因此，去污重点要考虑二次废物的处置和处理。此外，拆除的过程中也会产生大量的二次废物。因此去污和拆除的形式将是决定退役第二阶段放射性源项的重要因素。

2.4 退役第三阶段的放射性源项

退役第三阶段是反应堆退役的最后阶段。在此阶段2.2节中的第9)项活动和2.3节中的第1)项活动仍可继续进行。除此之外，以下两项退役活动需要着手进行：

1)内部或外部残留的放射性水平高于非限制性接近或非限制利用管理限值的所有设备、系统和材料在合理可行的前提下进行去污，使其放射性水平达到非限制性接近或非限制利用的管理限值以下，做开放不加限制利用物项处理；若不值得这样做，就将它们拆除移至批准的贮存站或最终废物处理接收站作最终处理。

2)本阶段结束时，进行反应堆厂区与周围环境最后一次辐射普查，保证退役残留的放射性不会高于允许的限值。在此之后反应堆厂区可开放不受限制的利用。从此再无需作进一步的监督、检查与测试。

本阶段结束后，意味着反应堆退役工作已经完成，反应堆厂区各部位放射性源项与天然本底相当，厂区达到开放不受限制利用的程度。

反应堆退役过程中主要放射性源项的迁徙过程见图1。

图1 反应堆退役过程中主要放射性源项的迁徙过程Fig.1 The transport process of major radioactive source terms in NPP decommissioning

3 退役源项的计算方法

退役过程中的放射性源项主要是由反应堆堆芯及其周围的结构材料长期受中子辐照产生的活化产物，以及沉积在主回路和辅助回路中的腐蚀活化产物所贡献。因此，退役源项与反应堆完整的运行史联系十分紧密，同时与退役方式联系也十分紧密。

反应堆停堆后，最主要的辐射源来自反应堆堆芯及其附近结构材料的活化产物。活化产物主要产生在燃料棒的包壳、压力容器内部构件(如堆芯吊篮、控制棒和堆内一、二次中子源)、压力容器本身等。在反应堆停堆后几十年内最主要的放射性核素是反应堆容器和堆内构件中的活化产物60Co，它发射高能γ射线。此后63Ni以及110mAg开始占据主要地位。表1列出了在反应堆中由于中子活化可能产生的一些放射性核素。

表1 由于中子活化在反应堆中可能产生的放射性核素

注：1) d—天；a—年；

2) A—铅；C—混凝土；M—低碳钢；O—其他(在控制棒、反射层中产生的)；S—不锈钢。

对于活化产物源项计算，在已知某活化反应率为A，0时刻单位质量中放射性子核数量为0的情况下，反应堆运行t时刻单位质量中放射性子核数S(t)由以下公式给出：

S(t)=A/λ×[1-e-λt]

(1)

式中:S(t)——量纲为1/cm3;活化反应率A量纲为1/(cm3·s);

λ——子核衰变常数，量纲为1/s;时间t量纲为s。

假设在T时刻，反应堆停堆后，活化停止，子核经过衰变逐渐消失，T+t时刻单位质量中放射性子核数由以下公式给出：

S(T+t)=S(T)×e-λt

(2)

由式(1)和式(2)可得到不同时刻放射性子核个数，再与各自衰变常数相乘并求总和，即可得到活化产物的放射性活度。

理论上，只要知道受中子辐照材料的化学成分、以及完整的中子辐照史，此类源项可由ORIGEN[1]等国际通用的活化源项程序计算得到。

4 结论和建议

反应堆的退役是核电厂寿命中最后的一个阶段，具有十分重要的意义。退役源项的评估是反应退役过程中十分重要的一项工作。退役源项的评估结果指导后续的去污、切割解体、废物处理等工作，并指导退役过程中对现场人员、环境与公众安全的辐射防护，并对核电厂退役过程中的核辐射环境影响评价提供输入。目前，国内对于反应堆的退役工作尚处于起步阶段，特别是对于退役过程中的源项研究还没有成体系的展开。本文通过分析，得出以下的结论和建议：

1)反应堆退役过程是从反应堆最终停堆开始。反应堆最终停堆后，最主要的辐射源来自反应堆堆芯及其附近结构材料的活化产物。沉积在主回路和辅助回路中的腐蚀产物源项也是退役过程中非常重要的因素。

2)在反应堆退役的三个阶段中，退役源项的种类和大小与反应堆运行史和采取的退役方式密切相关。

3)在反应堆封存监督过程中，活化产物是反应堆厂区内最重要的源项。

4)在反应堆有关设施和部件的去污、拆除过程中会产生数量巨大的放射性二次废物，需要对操作人员和环境采取相应的辐射防护措施。

5)紧密追踪电厂运行期间的有关数据及其实测值，特别是事故工况下发生事故的原因，事故引起的后果，以及对事故的处理方法。这些反应堆运行过程中的微小变化可能会给退役过程中的源项带来巨大的影响。