2017—2018年阿克达拉O3浓度特征及气象因子分析

李淑婷 ，李 霞 *，钟玉婷 ，王定定，陆 辉，王 楠

（1.中国气象局乌鲁木齐沙漠气象研究所，新疆 乌鲁木齐830002；2.阿克达拉大气本底站，新疆 阿勒泰836000）

O3是大气中一种重要的温室气体和光化学氧化剂，其浓度水平对气候环境变化有着重要的影响[1]。随着经济的快速发展和城镇化进程的加快，我国城市O3浓度急剧上升，很多城市的O3浓度存在超标问题，已成为继PM2.5后影响城市空气质量的一种重要的二次污染物。近地面O3污染不仅会危害人体健康与植被生长[2-3]，而且会加速颗粒物等污染物的形成，进而影响重污染天气发生的频率和强度[4]。因此，针对大气O3浓度进行连续监测，不断地开展分析和研究近地面O3浓度变化工作对于改善城市空气质量，了解对流层O3对生态、农业生产和气候变化的影响具有十分重要的意义[5]。

针对我国的具体情况，很多研究人员在不同地区开展了地面O3浓度的观测及其变化规律的研究[6-9]，表明由于不同区域的经济结构水平、地理环境及气象条件的差异，使得O3的时空分布特征也具有各自的局地性和特殊性[10-16]。目前国内学者对新疆地区O3的研究大多集中在乌鲁木齐和南疆沙漠塔中地区，发现乌鲁木齐O3季节平均浓度整体呈现夏季＞春季＞秋季＞冬季，与CO、NO2呈现显著的负相关关系[17]；冬季乌鲁木齐低层大气O3分布具有显著的时空多变性，特别是在500~800 m高度区以下，O3浓度普遍较低，在近地层O3浓度随高度上升呈下降趋势，其中夜间比白天更为显著[18]；塔克拉玛干沙漠近地面O3浓度日变化具有明显单峰型规律，夜间平缓，日间变化剧烈，沙尘天气O3日平均浓度高于有间歇小雨天气和晴天[19-20]，秋季南疆沙漠塔中地区O3浓度随高度变化明显，从1~100 m高度的O3浓度变化分为不稳定型、过度型和稳定型[21]。

阿克达拉大气本底站（47°07′N，87°58′E，海拔562 m）位于新疆北部准噶尔盆地北缘，地处欧亚大陆腹地[22]，由于它处在我国西风带的上游区，且其周边的塔城、阿勒泰地区以农牧业为主，因此其观测到的气体浓度水平及变化特征，有别于中国东部大气本底站的观测结果，具有独特的区域性特征[23]。在此开展长期的本底观测，可以获取反映该地区因自然因素和人类活动导致的O3浓度特征变化，对研究和掌握新疆乃至中亚地区O3变化规律和区域特点、了解影响O3形成的主要因子，以及对开展有效的环境管理、减轻O3带来的危害、改善区域环境质量都具有重要的研究意义和价值。但目前对于阿克达拉近地面O3的研究还不够深入，因此，本文利用2017—2018年阿克达拉区域大气本底站逐时的O3浓度数据和同期气象观测资料，分析阿克达拉近地面O3浓度特征及气象因素对它的影响，为今后开展进一步的研究提供参考。

1 观测与数据处理

O3观测仪器采用澳大利亚Ecotech公司生产的ML/EC9810型O3分析仪，量程0~400 ppbv，精度和最低检出限值为1.0 ppbv，噪音为0.5 ppbv，量程漂移为≤0.5%读数（24 h），零点漂移为≤0.001 ppmv（24 h），响度响应时间为20 s，该仪器符合美国EPA要求。仪器安装于阿克达拉大气本底站办公楼顶，采样杆离屋顶垂直距离为1.5 m，采样口视角开阔，周围无任何建筑物及树木遮挡，整个采样口垂直离地距离为5 m[24]。观测仪器每天24 h在线连续观测，数据输出使用卡尔曼滤波处理，数据采集频率为1 min[25]。首先剔除每分钟观测值的零值、负值，其次对每小时余下的数据进行质量控制，计算方法如下：

其中：x表示每一小时之内每分钟观测的浓度数据，s为浓度数据的标准差值，z为标准化数据结果值，本文采取3倍标准差剔除方法，即z值在3以外的浓度数据视为无效数据，将其剔除，从而得到小时平均值。最后，由小时平均值计算获取日平均、月平均、季节平均等。

图1 2017年（a）和2018年（b）阿克达拉逐时臭氧浓度分布

2 O3浓度变化特征

2.1 O3的总体特征

我国近地层O3浓度随季节、地区、地形的变化而呈现不同变化规律[26-29]。图1给出的是2017年和2018年阿克达拉近地面O3逐时浓度变化。首先，阿克达拉O3年平均浓度在70 μg/m3以下，与上甸子[30]（68.48 μg/m3）、龙凤山[31]（75 μg/m3）、瓦里关[30]（85.6 μg/m3）、临安[32]（72.76 μg/m3）等大气本底站一样，处于较低水平，且明显低于新疆乌鲁木齐[17]（79.33 μg/m3）、以及我国东部北京[33]、上海[34]、广州[35]的年平均浓度值。其次，图中显示阿克达拉2017年和2018年O3小时浓度变化范围分别介于0.09~157.31 μg/m3和 0.04~161.42 μg/m3， 最低值主要出现在每年的11—12月，最高值则分别出现在3—4月和7—8月。第三，从全年来看，O3的日变化特征存在2种截然不同的模态。图1a显示2017年1—3月O3逐时浓度全天变化很小，基本维持一个浓度值；3月底之后，每日中午至下午O3浓度逐步升高，入夜逐步减小。5月份日变化趋势最为显著，11—12月O3每日逐时浓度低于75 μg/m3，全天的差异再次逐步减小。图1b显示2018年O3日变化仍然维持2种模态，但时间上存在一些差异。如2018年2月日变化最不显著，而春季4月日变化最显著，O3逐时浓度明显升高，介于 75~120 μg/m3。 3 月下旬开始，O3逐时浓度逐渐表现出明显的日变化和季节变化。这与我国很多地区如乌鲁木齐、塔中、北京、上海等O3浓度随日出逐步增加、日落后逐步减小的单一日变化模态、季节上在夏季7—8月达到全年最大值的变化趋势很不同[17-20]。

2.2 O3的季节变化特征

本文将12月—次年2月划分为冬季，3—5月划分为春季，6—8月划分为夏季，9—11月划分为秋季。表1显示的是2017—2018年阿克达拉近地面O3的季节平均浓度值。可见，阿克达拉O3浓度的季节变化规律为：春季＞夏季＞冬季＞秋季。春季O3浓度最高，平均浓度为 82.37 μg/m3；夏季稍有降低，平均浓度为74.64 μg/m3；其次是冬季，平均浓度为65.25 μg/m3；秋季O3浓度最低，平均浓度为53.44 μg/m3。这种季节变化规律不同于乌鲁木齐[17]、塔中[19]、库尔勒[20]等城市地区夏季 O3浓度最高的季节特征，与其他本底站的观测结果也有所不同，上甸子本底站和瓦里关本底站O3浓度均在夏季最高，冬季最低[30]；龙凤山本底站和临安本底站O3浓度则在秋季达到最高[31]；只有香格里拉区域大气本底站春季地面O3浓度最高的季节变化规律与本研究结果相似[36]。

表1 2017—2018年阿克达拉O3季节平均浓度

2.3 O3的月变化特征

图2给出了2017—2018年阿克达拉O3浓度月变化。由图可知，2017年阿克达拉1—3月平均O3浓度都偏高，3月O3月平均浓度值高达105.65 μg/m3，为全年最高，4月浓度又迅速降低，随后则呈现先增加后降低的变化趋势，12月降至最低，浓度为39.2 μg/m3。2018年阿克达拉月平均O3浓度最高值出现在 2 月，为 81.19 μg/m3，3—8 月月平均 O3浓度变化较为平缓，8月之后逐渐下降，12月达最低值，为40.45 μg/m3。 研究表明，O3的形成与太阳辐射、高温等气象因素有关，例如乌鲁木齐O3浓度最高出现在强太阳辐射且高温的7月，月平均O3浓度为147.74 μg/m3，随辐射强度和气温的降低，在12月达最低，浓度值为20 μg/m3[17]；同样，库尔勒市的月平均O3浓度最高月份也是7—8月，浓度为82 μg/m3，12月最低，浓度为20 μg/m3[19]。阿克达拉本底站的月平均O3浓度最低虽然也出现在12月，且浓度值相似，但最高月份与以上2个城市明显不同。另外，阿克达拉O3浓度的月变化特征与我国其他本底站也各有不同，如上甸子本底站月平均O3浓度在6月最高（104.86 μg/m3），12 月最低（35.95 μg/m3）[30]；瓦里关本底站月平均O3浓度最高值也出现在6月（123.05 μg/m3），最低值出现在 12 月（84.81 μg/m3）[28]；龙凤山本底站月平均O3浓度则在11月最高（92.45 μg/m3），1 月最低（58.85 μg/m3）[31]，等等。 可见，阿克达拉呈现的O3浓度月变化特征具有明显的独特性，对其所表现出的春季O3高值现象值得深入探究。

图2 2017—2018年阿克达拉O3浓度月变化

2.4 O3的日变化特征

图3是2017—2018年阿克达拉四季、日变化典型时期及日变化不显著典型时期的O3浓度日小时变化。其中，日变化典型时期为2017-05-04—2017-06-05和2018-04-10—2018-05-10，日变化不显著的典型阶段时间为2017-02-01—2017-03-29和2018-03-01—2018-03-13。由于凌晨12时为仪器校准标零时刻，所以观测值普遍偏低，不予考虑。从图3可知，阿克达拉四季的O3浓度日变化曲线整体呈现为“单峰型”，这与王定定等[37]的研究结果一致，也与许多城市、地区O3浓度日变化特征[38-39]相似。其中，春季近地面O3浓度在夜间变化较为平缓，基本保持在65 μg/m3，从7：00开始O3浓度逐渐升高，16：00达到最高值，为103.4 μg/m3，随后逐渐降低，18：00开始迅速下降，最低值出现在5：00，为65.53 μg/m3，全天变幅为58%；夏季的O3逐时浓度整体都略低于春季，夜间浓度变化有波动，浓度变化在 43~65 μg/m3，日间最高值为 95.49 μg/m3，出现在16：00，最小值为 47.49 μg/m3，出现在 2：00，变幅为101%；秋季属四季中最低，夜间O3浓度基本在43 μg/m3，O3浓度从8：00开始升高，较春夏两季推迟了2 h，日间臭氧浓度最高值在15：00出现，为73.38 μg/m3，最低值在 2：00 出现，为 39.44 μg/m3，变幅为86%；冬季的O3浓度日较差很小，且夜间O3浓度较高，基本保持在59.92 μg/m3，仅次于春季，浓度开始升高的时间为9：00，较秋季推迟1 h，最高值为 76.1 μg/m3，出现在 15：00，最低值为 60.63 μg/m3，出现在5：00，全天变幅为26%。总体来看，阿克达拉四季的最高值都出现在15：00—16：00，在这之前，随着四季日出时间的推迟，太阳辐射、气温的升高时间都逐渐推迟，导致O3的光化学过程启动时间也有所推迟，15：00—16：00 之后，辐射越来越弱，O3消耗逐步占据主导地位，O3浓度逐渐降低。同时，本文将日变化的典型阶段和日变化不显著的典型阶段O3日变化曲线显示在图3。可以看出，日变化不显著的典型阶段，O3浓度日变化特征与冬季相似，但昼夜浓度值都很高，最高值出现在 16：00，为 107.81 μg/m3，最低值出现在 3：00，为 92.28 μg/m3，全天变幅仅为17%，而日变化典型阶段的曲线表明全天O3浓度日变幅达85%。

图3 2017—2018年阿克达拉O3日变化

图 4 2017—2018年阿克达拉春（a）、夏（b）、秋（c）、冬（d）风速风向与O3浓度的关系

3 O3与气象因素的关系

2017—2018年夏半年（4—9月）阿克达拉O3逐时浓度均呈现与乌鲁木齐、塔中等地区一致的日变化及季节变化规律，不同的是阿克达拉在2—3月O3浓度偏高，且夜间与日间浓度相当。考虑阿克达拉空气十分清洁，O3光化学生成的前体物十分有限，因此高浓度O3与辐射有关，也与区域输送有关[36]。研究表明，阿克达拉的紫外辐射的变化特征为夏季最大、冬季最小，日变化为中午强、早晚弱[40]，这与O3浓度在春季出现高值且无日变化特征不同，说明辐射对此现象影响有限。而气象因素中对O3输送过程起到重要作用的是风，因此下文重点分析风场对阿克达拉O3浓度的影响。

3.1 四季风与O3浓度的关系

风对于污染物浓度有很大的影响。风速较大的时候往往有很强的稀释和清洁作用，但是如果气团正好将一个污染气团输送过来，也会造成局地污染物浓度的突然增大[34]。图4展示了2017—2018年不同季节风速风向与O3浓度的关系，其中黑色曲线代表风频，彩色代表不同风速风向对应的O3浓度大小。从图4可以看出，春季，阿克达拉的主导风向为NW，频率为29%，次主导风向是E，频率为19%（图4a）。风速＜5 m/s时，各风向的污染物浓度值差异不是很大，相对来说偏北风输送的O3浓度略高。当风速在5～10 m/s时，可见西南风、东南风能够输送较高浓度的O3。夏季，阿克达拉的主导风向为NW，频率为44%（图4b）。当风速＜5 m/s时，西南风、偏东风方向O3浓度偏低，而偏北风方向的O3浓度相对较高；当风速在5～10 m/s时，偏北风方向出现较高浓度O3，而东北偏北风对O3浓度贡献很小；当风速＞10 m/s时，可见西北风为阿克达拉输送了较高浓度的O3，结合阿克达拉夏季的气流轨迹模型[41]，可知这与从西北区域的气团输送有一定关联，说明夏季阿克达拉西北部很可能存在臭氧污染源区，在西北气流的作用下，影响了阿克达拉近地面臭氧浓度的变化。秋季，阿克达拉的主导风向为NW，频率为27%，次主导风向为E，频率为25%（图4c），可见阿克达拉秋季地面风主要来自西风环流引导地面系统移动形成的西北风和蒙古高压影响下的偏东风。当风速＜5 m/s时，局地山谷风形成的东北风方向出现了较高浓度O3，这与阿尔泰山对气流的阻挡作用有关，导致O3在此积累，而偏东风对O3浓度贡献很小；当风速＞5 m/s时，西北风是影响阿克达拉O3浓度的主要因素。冬季，阿克达拉的主导风向为E，频率为39%（图4d）。由图可知，冬季对阿克达拉O3浓度输送影响较大的是东风、东南风和偏西风，而西北风和偏北风对O3浓度则主要起到稀释作用。

3.2 O3日变化不显著阶段风与O3浓度的关系

2017—2018年春季和冬季阿克达拉近地面O3浓度日变化存在两种模态，一是近地面O3浓度日变化不显著，昼夜维持较高浓度值；其次是日变化非常显著。因此，本文分别选取2017年和2018年O3浓度日变化不显著阶段的个例，2017年3月19日—2017年3月21日和2018年3月3日—2018年3月5日，对比分析2 a间O3日变化不显著阶段O3浓度与风场的关系。图5是2017年和2018年阿克达拉O3浓度日变化不显著个例的O3浓度分布。从图5可以看出，两张图的O3浓度日变化都很小，特别是2017年3月19日—3月21日（图5a）日平均浓度在130 μg/m3左右，远高于2017—2018年O3浓度的平均水平；而2018年3月3日—3月5日（图5b） 的O3日平均浓度在95 μg/m3左右，虽较2017年来说较低，但也高于两年O3浓度的平均水平。2017年和2018年日变化不显著个例的O3浓度日较差都很小，分别是 35.37 μg/m3和 28.36 μg/m3，变幅为36%和40%。

针对2017年和2018年O3浓度日变化不显著阶段个例的O3浓度分布特征，分析日变化不显著阶段风与O3的关系。图6a给出的是2017年O3浓度日变化不显著阶段个例的风速风向和O3浓度分布情况。2017年3月19日—3月21日的不同风向风速对应的O3浓度差别不大，此时阿克达拉西北风频率最高，偏北风风速＜3 m/s时，O3浓度较高，偏西风风速为3～4 m/s时浓度也较高，当风速＞4 m/s时，O3浓度减小，说明此时西北气流对阿克达拉的高浓度O3起稀释作用。2018年3月3日—3月5日O3浓度日变化不显著阶段（图6b），阿克达拉风频最高的风向是东风，当风速＜4 m/s时，西北风、东北风方向O3浓度较高，当风速＞4 m/s时，偏东风方向O3浓度较高，说明此次的O3传输来自偏东方向。研究表明，春季阿克达拉天气过程较为频繁，多盛行西北风[41]，图6a符合这一特征，但当地的空气十分清洁，局地人为活动对其近地面O3的影响十分有限，因此，此时期的O3高值可能与远距离输送有关[42]。而图6b显示的偏东方向的高风频现象，则可能与天气过程的影响有关[41]，导致西北风逐渐衰弱转为偏东风，并且向当地输送O3。

图5 2017年（a）和2018年（b）阿克达拉O3浓度日变化不显著个例的O3浓度分布

图6 2017年（a）和2018年（b）阿克达拉O3日变化不显著个例的风速风向与O3浓度的关系

4 结论

通过阿克达拉2017—2018年的逐时O3浓度监测资料和基本气象站同期逐时气象资料的统计分析，对阿克达拉地区近地面O3浓度特征及其与气象因素关系的研究表明：

（1）阿克达拉近地面O3浓度日变化呈“单峰型”，最大值出现在16时左右，之后随辐射变弱，O3浓度逐渐降低。2017年和2018年阿克达拉月平均O3浓度在39.29~105.65 μg/m3，最高值分别出现在3月和2月，春季O3浓度最高，秋季最低。

（2）阿克达拉的主导风向是NW和E，夏季主导风向为NW，冬季则以偏东风为主。大部分情况风对当地O3浓度起到稀释扩散作用，非主导方向由于风速较小则扩散能力较弱，O3浓度相对较高，而夏季主导风向西北方向的O3浓度随风速增加而增大，说明夏季阿克达拉西北方向可能有污染源区，受西北气流影响，导致阿克达拉近地面O3浓度有所上升。

（3）通过对2017年和2018年O3浓度日变化不显著阶段的个例分析，发现2017年日变化不显著阶段的O3浓度高值出现在风速较低情况下，此时期的O3高值可能与远距离输送有关；而2018年O3日变化不显著阶段，O3主要来自偏东方向的输送，这可能与天气过程的影响有关。具体原因还需在今后进一步探究。