东海西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩生排烃模拟

徐陈杰，叶加仁，刘金水，曹 强，盛溢勇，余汉文

[1.中国地质大学 构造与油气资源教育部重点实验室，湖北 武汉 430074； 2.中海石油(中国)有限公司 上海分公司，上海 200030]

烃源岩生排烃过程重建是沉积盆地成烃潜力分析及油气资源评价中的核心问题之一[1]。自Connan、Lopatin和Waples等[2-4]提出温度可以弥补时间对烃源岩有机质生烃的地质效应后，出现了众多通过快速升温来模拟烃源岩生烃过程的实验方法，使热模拟实验成为研究烃源岩生烃过程的重要技术手段[5-12]。随着烃源岩成烃理论的发展和相关技术的进步[13-17]，热模拟实验逐渐形成了按实验体系封闭程度划分的3大体系，即：开放体系、封闭体系和半开放体系[18]。

地处东海陆架盆地东北部的西湖凹陷是中国近海已证实的富烃凹陷，始新统平湖组煤系烃源岩(暗色泥岩、碳质泥岩及煤)为凹陷主力烃源岩[19]。前人在对平湖组烃源岩开展生排烃过程分析时，大多基于开放体系的Rock-Eval热解实验[20]，或封闭体系的加水热压高压釜或高温高压黄金管热模拟实验[21]。Rock-Eval热解实验是在开放、无水、低压下进行的，并未充分考虑压力和生烃地质边界条件对油气生排滞留过程的影响，且排除了滞留油裂解生气，主要适用于Ⅰ型和Ⅱ型干酪根[18]，而西湖凹陷平湖组煤系烃源岩干酪根类型以Ⅲ型为主。封闭体系热模拟实验考虑到了烃源岩热解生烃中温度、流体压力、水介质及矿物质对生烃过程的影响，可模拟烃源岩的最大生气量，较适用于Ⅲ型干酪根，但由于生成的液态组分无法在实验过程中有效排出体系，会使其与重烃气组分在高温条件下发生二次裂解，导致产物的定量研究出现误差[22-23]。近年来，中国石化无锡石油地质研究所研制的半开放体系地层孔隙热压模拟仪[24-25]，可根据研究区烃源岩埋藏史-热演化史选择性设定实验时间、温度、施加到样品上的静岩压力、地层流体压力、排烃方式及源-储压差等实验条件，模拟烃源岩幕式生排烃过程，完成烃源岩在近地质条件下的生排烃定量模拟，其结果较接近实际地质情况[26-27]。为此，本次研究采用半开放体系地层孔隙热压模拟实验，开展了西湖凹陷平湖组暗色泥岩生排烃过程研究，以揭示III型干酪根暗色泥岩在近地质条件下的生排烃特征，为该区油气资源评价提供更为合理的关键参数。

1 实验样品和方法

1.1 实验仪器与样品

本次实验采用中国石化无锡石油地质研究所研制的DK-Ⅲ型地层孔隙热压生排烃模拟实验仪。该仪器可在保留烃源岩样品原始矿物组成结构和有机质赋存状态的前提下，将高压液态水充满与孔隙空间接近的生烃反应空间，并在与地质条件相近的静岩压力、地层流体压力和围压的条件下，对样品进行有机质高温短时间热解的生烃反应和可控压差的排烃模拟实验[25-26]。

地层热模拟实验要求模拟样品的有机质丰度高且成熟度低(未熟最佳)。受采样条件的限制，本次在西湖凹陷采到3件样品量符合的平湖组暗色泥岩岩心样品，首先采用硫碳分析仪和Rock-Eval热解仪对样品进行有机碳和热解参数测试分析，并测定样品的全岩反射率。经检测，3件样品中仅1件满足地层热模拟实验的要求，该样品采自西湖凹陷西部斜坡带中北部K4井平湖组上段(图1)，干酪根类型为Ⅲ型，其总有机碳含量(TOC)为0.68%，氢指数(HI)为49 mg/g，镜质体反射率(Ro)为0.75%，是西湖凹陷较为典型的暗色泥岩烃源岩样品，具有一定的代表性。

图1 东海西湖凹陷构造单元划分及采样位置示意图Fig.1 The division of tectonic units in the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin,and the schematic diagram showing the sampled locations

1.2 实验方案

已有研究表明[28-29]，西湖凹陷烃源岩镜质体反射率(Ro)与埋深呈正相关关系，且凹陷深部普遍发育以烃源岩生烃增压为主要成因的异常高压。本次实验根据西湖凹陷构造—沉积演化特征、平湖组烃源岩埋藏史、热演化史、上覆岩石密度、单井预测压力特征等，设置了上覆静岩压力与地层压力体系，并结合该仪器模拟温度、时间与成熟度间的匹配关系，拟定了7组烃源岩生排烃模拟实验研究方案(表1)，并按此方案进行分组实验。实验过程详见文献[25-27]。

2 结果与讨论

2.1 实验结果

通过对模拟产物及模拟残样镜质体反射率(Ro)测定和校正[30-33]，获得西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩近地质条件下热模拟实验的生排滞留油气产率结果(表2；图2—图4)。

2.2 分析与讨论

2.2.1 烃源岩生排烃特征

受模拟实验装置及方法的制约和气体高扩散性的影响，烃类气体在收集气体产物时全部排出并进入产物收集装置，以致难以区分排出与残留的烃气，因此实验仅能获得烃源岩的产气量和累计产气率。根据模拟结果(图2—图4)，样品的生排烃特征可大致划分为以下4个阶段。

1) 早期快速生排油阶段(Ro≈0.8%～1.0%，模拟温度为335～360 ℃)

此阶段对应烃源岩热演化的中等成熟阶段，随着有机质成熟度(Ro)的增高，烃源岩残留油累计产率变化并不明显；排出油累计产率由19.65 mg/g快速上升至49.77 mg/g，累计产油率亦由39.41 mg/g迅速上升至68.06 mg/g，二者皆在该阶段末期接近整个演化阶段的峰值；而累计排出油占比(当前排出油累计产率/总排出油累计产率)则由37.61%迅速升至95.27%，整个热模拟实验中收集到的排出油几乎都来自该演化阶段，排出的液态烃以轻质油为主。同时，该阶段累计产气率较低且变化不明显，气体干燥系数较低，以湿气为主(表2)。此阶段为烃源岩的快速生排油期，生成的油快速充满烃源岩孔隙并大量排出，排油效率高。

表1 东海西湖凹陷K4井平湖组上段Ⅲ型干酪根暗色泥岩生排烃模拟实验方案Table 1 The scheme for the simulation of hydrocarbon generation and expulsion of dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen in the Upper Pinghu Formation in Well K4,Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin

表2 东海西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩近地质条件下热模拟实验结果Table 2 Simulation results of the Pinghu Formation dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen sampled from the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin,under proximate geological conditions

注：实验Ro校正参考文献[30-31]；原油产物的轻烃损失校正参考文献[32-33]；产率是指每克TOC的量。

图2 东海西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩烃气体积累计产率-Ro关系曲线Fig.2 Relationships between the cumulative volume yield of hydrocarbon gas and Ro of the Pinghu Formation dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen in the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin

图3 东海西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩油累计产率-Ro关系曲线Fig.3 Relationship between the cumulative yield of oil and Ro of the Pinghu Formation dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen in the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin

图4 东海西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩累计产烃率-Ro关系曲线Fig.4 Relationship between the cumulative yield of hydrocarbon and Ro of the Pinghu Formation dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen in the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin

2) 中期油裂解气阶段(Ro≈1.0%～1.5%，模拟温度为360～400 ℃)

该阶段样品处于烃源岩热演化的成熟晚期-高成熟早期阶段，此时烃源岩残留油累计产率由18.29 mg/g骤降至5.83 mg/g，排出油累计产率略有增加，累计产油率在达到高峰后快速下降，此阶段仅能收集到极少量排出的凝析油。与此同时，累计产气率开始升高，由25.15 mg/g上升至47.21 mg/g，逐渐接近累计产油率，产物类型以湿气为主(表2)。此阶段样品已基本丧失生油能力，且在二次裂解反应作用下，保留在烃源岩孔隙中的原油裂解为烃气并排出，使得累计产气率开始快速增加，此阶段的烃气产物主要为原油裂解气。

3) 后期主生气阶段(Ro≈1.5%～2.3%，模拟温度为400～525 ℃)

该阶段烃源岩样品由高成熟阶段过渡至过成熟阶段，排出油累计产率趋于稳定，残留油累计产率在二次裂解反应作用下略有减少(由5.83 mg/g降至1.40 mg/g)，残留在烃源岩孔隙中的少量原油一部分裂解为烃气，其余转化为固体沥青、焦炭等固态物质。累计产气率由47.21 mg/g快速升至117.12 mg/g，并于Ro=1.6%时超过累计产油率。气体产物中重烃类气体占比逐渐减少，但甲烷占比由73.71%升至96.1%，产物逐渐向干气转变。油气产率的变化揭示，样品丧失生油能力并进入主生气阶段，烃气产物主要来源于干酪根热裂解。

4) 晚期生干气阶段(Ro≈2.3%～3.0%，模拟温度为525～575 ℃)

此时样品处于烃源岩热演化的过成熟干气生成阶段，累计产油率已趋于稳定；同时，累计产气率增速减缓(由117.12 mg/g逐渐增加至136.87 mg/g)，并呈趋于稳定的趋势，产物为干气。此阶段为样品的生干气阶段，产物主要为干酪根裂解的高温甲烷气，且从实验数据的变化趋势可以看出，随热演化程度增加，样品生烃潜力逐渐耗尽，累计产气率将在Ro>3.0%后趋于稳定。

前人研究[34]表明，高丰度Ⅰ型和Ⅱ型干酪根烃源岩排油的成熟度门限较低，通常达到生油门限(Ro=0.5%)开始生油时同时发生排油；而Ⅲ型干酪根烃源岩排油门限较高，在开始生油(Ro=0.5%)后，烃源岩需经历一定程度的热演化，当Ro≥0.6%甚至Ro≥0.7%时才开始发生有效排油。岩石热解实验结果显示，样品原样(Ro=0.75%)的生烃潜量(S1+S2)为0.33 mg/g，第一个模拟温度点(335 ℃，Ro=0.8%)反应残样的生烃潜量为0.30 mg/g，第二个模拟温度点(360 ℃，Ro=0.98%)反应残样的生烃潜量为0.22 mg/g。可以看出，第一个点残样的生烃潜量较原样变化不明显，说明该热演化阶段(Ro=0.75%～0.8%)烃源岩刚开始排油且排油量不大。结合模拟实验结果(图3)和实际地质情况[19]，推断西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩的排油门限(Ro)约为0.7%。

综上所述，在有机质热演化的整个过程中，样品的累计产气率和累计产烃率呈明显的持续上升趋势，而累计产油率则呈先上升后下降并最后趋于稳定的趋势。根据模拟结果可以推测，在Ro=0.5%～0.7%的低成熟阶段，样品处于初期的缓慢生油阶段，生成的原油赋存于烃源岩的孔隙中并未排出；Ro介于0.7%～1.0%的中等成熟阶段是样品的主要生排油阶段，烃类产物以轻质油为主；Ro大于1.0%后，样品进入生气阶段，累计产气率快速升高；Ro=1.5%～2.3%是样品的主要生气阶段；Ro大于2.3%后，样品生烃潜力逐渐衰退，主要产物为甲烷。总之，该样品呈现出“排油门限高、早期生排油、中晚期生气”的生排烃演化特征。现有勘探与研究成果揭示[35-38]，西湖凹陷平湖组烃源岩现今成熟度基本大于1.0%，大多地区烃源岩处于主生气阶段，中央背斜带烃源岩甚至已经进入生干气阶段，且已发现的油气资源以天然气藏为主，仅在浅层发现少量凝析油藏，证实本次半开放体系的热模拟结果较符合实际地质情况，能够对油气勘探起到一定的参考和指导作用。

2.2.2 生排烃模型构建

为动态模拟重建烃源岩生排烃过程及将模拟结果更好地应用于资源定量评价之中，本文构建了样品生气与生排油过程及潜力评价的数学模型(图5，图6)。

1) 生气模型，将烃源岩整个产气过程划分为4个阶段(图5)，并分段拟合建立数学模型，分别为：

①G(g)=11.840 1lnRo+19.358 1

R2≈1 (0.5%≤Ro≤1.0%)

(1)

+371.981 6Ro-109.167 9

R2≈1 (1.0%

(2)

+3 143.055 8Ro-2 013.761 9

R2≈1 (1.5%

(3)

+621.323 2Ro-574.811 2

R2≈1 (2.3%

(4)

图5 东海西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩产气模型Fig.5 Construction of gas generation models of the Pinghu Formation dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen in the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin图中①②③④分别为不同热演化阶段内烃气体积累计产率的数学模型

式中：G(g)为累计产气率，mL/g；Ro为烃源岩热成熟度，%。

将计算得到的累计产气率乘以该烃源岩的原始有机碳质量，即可得到西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩的生气量。

2) 生排油模型，如图6所示，可将烃源岩热成熟演化中的排油过程划分为3个阶段，同时将残留油累计产率与Ro关系曲线划分为4段，并分段拟合构建数学模型：

-3 174.020 8Ro+758.798 5

R2≈1 (0.7%≤Ro≤1.0%)

(5)

+9.128 8Ro+44.304 4

R2≈1 (1.0%

(6)

③E(o)=51.615 8 (Ro≥1.5%)

(7)

+463.541 1Ro-138.281 7

R2≈1 (0.5%

(8)

⑤R(o)=169.448 5e-2.271 6Ro

R2≈1 (1.0%≤Ro≤1.5%)

(9)

-156.969 2Ro+111.661 8

R2≈1 (1.5%

(10)

⑦R(o)=71.159 6e-1.706 2Ro

R2≈1 (2.3%

(11)

式中：E(o)为排出油累计产率，mg/g；R(o)为残留油累计产率，mg/g；E(o)+R(o)=G(o)即为烃源岩累计产油率，mg/g。

图6 东海西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩生排油模型 构建Fig.6 Construction of oil generation and expulsion models of the Pinghu Formation dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen in the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin图中①②③分别为不同热演化阶段内排出油累计产率的数学模型；④⑤⑥⑦分别为不同热演化阶段内残留油累计产率的数学模型

将计算得到的累计产油率和排出油累计产率乘以该烃源岩的原始有机碳质量，即可得到西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩的生油量和排油量。

2.2.3 两种实验方法对比

在本次实验之前，前人曾对西湖凹陷平湖组上段Ⅲ型干酪根暗色泥岩开展了封闭体系的高温高压黄金管热模拟实验[21]。对比半开放体系(地层热模拟)与封闭体系(黄金管热模拟)的实验结果可以发现，两种实验得到的累计产气率变化规律相似(图7)，但半开放体系的实验结果总体上略高于封闭体系。

在累计产油率上(图8)，半开放体系的实验结果远高于封闭体系，尤其在达到生油高峰后(Ro>1.0%)。当烃源岩热成熟度(Ro)小于1.5%时，两种实验体系下的烃源岩累计产油率变化特征相似，均呈先随Ro增加而快速升高至峰值(Ro≈1.0%)后下降的趋势；当Ro>1.5%后，封闭体系实验中生成的原油因无法排出，导致其在金管中大部分裂解成烃气，使封闭实验得到的累计产油率随Ro增大而迅速下降并趋近于零，从而无法反映地质条件下真实的生排油特征，亦难以为油气资源评价提供合理的参数。而半开放体系实验能模拟地下烃源岩在持续埋藏过程中的幕式排油气过程，所生成的原油能及时被排出，避免了高热演化阶段液态烃的损失，使累计产油率在实验后期随Ro增大逐渐趋于稳定，产油率变化特征更接近实际地质情况。

上述对比揭示，近地质条件下的半开放体系热模拟实验结果总体要高于封闭体系，尤其在产油率方面，半开放体系实验得到的生排油特征更接近符合实际油气分布与勘探实际，在探究烃源岩生排烃特征及用成因法计算资源量时，半开放体系的热模拟实验更为合适和有效。由此可见，根据此次的实验结果对西湖凹陷进行资源量评价，将获得较以往更多的生排油气量。

图7 封闭体系与半开放体系下西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩烃气体积累计产率对比(封闭体系下的实验数据来自文献[21]。)Fig.7 Comparison of the cumulative volume yield of gas of the Pinghu Formation dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen in the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin,between closed and semi-open systems(The experimental data of the closed system are derived from reference [21].)

图8 封闭体系与半开放体系下西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩油累计产率对比(封闭体系下的实验数据来自文献[21]。)Fig.8 Comparison of the cumulative yield of oil of the Pinghu Formation dark mudstone with Type-Ⅲ kerogen in the Xihu Sag,East China Sea Shelf Basin,between closed and semi-open systems(The experimental data of the closed system are derived from reference [21].)

3 结论

1) 近地质条件下西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩的排油门限较高(Ro=0.7%)，其生排油气过程主要包括初期缓慢生油阶段(Ro=0.5%～0.7%)、早期快速生排油阶段(Ro=0.7%～1.0%)、中期油裂解气阶段(Ro=1.0%～1.5%)、后期主生气阶段(Ro=1.5%～2.3%)及晚期生干气阶段(Ro>2.3%)。该烃源岩生气窗宽(Ro=1.0%～3.0%)，且在高-过热演化阶段仍具备较强的生气能力。

2) 根据实验结果分段建立了西湖凹陷平湖组Ⅲ型干酪根暗色泥岩的生气与生排油过程及潜力评价的数学模型，有助于研究区的资源评价。相较于开放和封闭体系，该模型更能反映地下烃源岩的生排油气特征，据此评价，可使西湖凹陷具有更大的资源潜力，改变以往的认识，为该地区油气进一步勘探提供依据。

致谢：特别感谢中海石油(中国)有限公司上海分公司提供的研究资料支持，以及中国石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所提供的实验条件和技术支持！