广东省部分地区土壤放射性核素的测定和剂量评估

杨剑洲,龚晶晶,唐世新,胡树起

(1.中国地质科学院 地球物理地球化学勘查研究所,河北 廊坊 065000； 2.自然资源部 地球化学探测重点实验室,河北 廊坊 065000)

0 引言

天然放射性是地球放射性背景的主要组成部分[1-2]。全球不同地区放射性核素水平相差悬殊,比活度差距可达数百贝克每千克[3]。而在高剂量辐射中持续暴露会导致多种疾病[4-5]。土壤是放射性核素转移到环境的主要辐射源之一[6],测定一个地区土壤中的放射性核素浓度有助于了解当地的自然放射水平。研究土壤中各种放射性核素的比活度还可用于了解核素的分布规律以及为辐射防护提供建议[7-12]。例如, 大量使用磷酸盐、碳酸钾类化肥会导致土壤中的 U、Th,、K 富集,以致产生放射性异常[13-14]；放射性核素238U的比活度受大地构造影响,可用于在平原地区识别褶皱断裂[15]；岩石和土壤中的238U/235U比值不易发生分馏，而通常保持不变,其比活度的研究可以用于鉴别铀的人工污染[1]。因此,研究土壤中放射性核素水平不仅对农业、生态、地质提供重要信息,还对放射性风险评估和人类健康保护具有积极的意义。

不同的地质背景、地貌环境和土壤类型都可能影响土壤天然放射性核素的分布。广东省是我国天然辐射高本底区域之一[16],区域内地质背景复杂、地貌类型多样且发育多种土壤类型[17]。不同属性土壤天然放射性核素的测定可以研究它们的分布规律。通常在沉积岩背景区形成的土壤具有较低含量的放射性核素，而在花岗岩背景区形成的土壤可能继承成土母岩的化学特点,并形成辐射异常区[9, 18]。因此,有必要对省内土壤天然放射性核素分布进行调查和研究。本次研究选取省内代表性土壤样品,测试放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的浓度以及距离地表1 m处的γ辐射剂量率,用于分析岩石背景、地貌背景、土壤类型3个因子对天然放射性核素的分布影响；并与前人获得的数据对比,评价广东省土壤放射性核素水平,为辐射防护提供科学依据。

1 区域地貌概况

广东省大地构造位置上处于欧亚大陆板块东南缘,濒临太平洋板块,为环太平洋中—新生代巨型构造—岩浆带的陆缘活动带的一部分[17]。区内地势北高南低,东、西向腹部倾斜,山地、丘陵广布,海拨500 m以上的山地约占31.4%,丘陵约占24.9%,平原约占22.7%,台地约占20.3%[19](图1)。全省山脉大多与地质构造走向一致,以NE—SW走向发育较多;平原由珠江三角洲平原、潮汕平原、清远等冲积平原组成;台地多分布在雷州半岛,由多期次喷发的玄武岩组成[17]。构成各类地貌的基岩以沉积岩最为广泛,其次为岩浆岩和变质岩[17]。

2 样品采集与测试

本次研究结合广东省卫星遥感影像和1∶25万地质图,采集不同地貌类型、不同岩石背景条件下具有代表性的土壤用于测试分析。

在经纬网组成的每个完整大格内采集1～4件样品, 采样点位选择在地势平坦、未受污染、含砂石量少、土层较厚和非积水的地方(水稻田除外)。在10 m×10 m范围四角和中心布设5个子采样点,去除地表浮土后,每个子采样点取长10 cm×宽10 cm×深10 cm子样混合为1个样,去除石块、杂草,取 3 kg 以上样品装入衬有塑料袋的样品袋中。土壤样品于实验室烘干至恒重,用粉碎机磨制样品均一化后过60目尼纶筛。为保证所测核素母—子体达到放射性平衡[3],样品密封保存4周后待测。

土壤核素测量仪器为GEMX7080P4型高纯锗γ谱仪(相对效率66%),伽马能谱采集时间为72h。具体实验参数见表1。详细实验方法参照《用半导体γ谱仪分析低比活度γ放射性样品的标准方法》(GB 11713-89)[21]。

空气中γ辐射吸收剂量率测量采用6150AD-b γ辐射剂量率仪。测量采样点中心地表1m处γ辐射吸收剂量率,待仪器稳定后,读取20组数据并取平均值,扣除宇宙射线响应值后作为该点实测值。具体操作方法参照《环境辐射监测技术规范》(HJT61-2001)[22]。

图1 广东省地貌及采样点岩石背景分布 (图片修改自文献[20])Fig.1 Map of sample sites,geomorphic landscape and bedrock distribution in Guangdong (Fig. modificated from reference[20])

表1 HPGe γ谱仪实验参数Table 1 Experimental parameters of HPGe γ-spectrometer

3 结果与讨论

3.1 土壤样品中238U、232Th、226Ra、40K含量和影响因素

土壤样品中238U、232Th、226Ra、40K含量见表2。广东省内土壤样品中238U、232Th、226Ra、40K平均含量高于前人的结果。由于广东省处于南岭地区，花岗岩大面积出露，导致区域内土壤核素分布差异较大。本次抽样调查结果显示，238U和40K变化范围同前人结果相似，而232Th、226Ra含量上限均高于前人的调查结果[27]，其中238U、232Th、226Ra含量约为全国[27]和世界平均值[2]的2倍,40K含量低于世界平均水平。一般情况下,土壤中放射性核素含量受到成土母岩[9]、大地构造[15]、土壤类型[23]、地表流水和大气沉降[24]等背景因素影响。本次工作中采用随机森林分析确定土壤放射性核素的主要影响因素，该方法具有高精度、适应性强和可解释的优点[25-26]。将样品分为岩石背景、地貌背景和土壤类型3个自变量,分析3种背景对核素含量分布的重要性。随机森林通过R语言进行分析，结果见图2。如图所示,土壤核素含量主要受控于岩石背景, 其次为土壤类型和地貌类型。对于每一组数据,箱图在一定程度上可以反应土壤核素的分布和离散程度。如图3所示,同样表明岩石背景对土壤核素影响最大,表现为侵入岩区最高,变质岩区、沉积岩区、滨海沉积物区和火山岩区依次降低。三个变量中,水稻土具有最高的40K含量和最大的离散程度,可能受到人类活动影响最大。因此,本次抽查结果表明，不同的岩石背景对广东省土壤核素含量影响最大,其次为土壤类型和地貌类型。

3.2 土壤放射性评估

放射性核素能通过沉降进入土壤中,然后通过食物链影响人体健康[29-30]。放射性物质的扩散,也会危及周边乃至数千公里外的土壤、水质和空气[31]；长期接触含放射性物质的群体比普通人具有更高的患胰腺癌和肺癌的风险[4-5]；当细胞暴露在高辐射环境下,DNA的辐射损伤甚至会影响到后代的繁衍乃至种群的变化[32]。因此,评价一个地区的放射性水平刻不容缓,为此前人提出了多项评价指标。

表2 土壤样品中主要放射性核素含量Table 2 The major activity concentration of soil samples

注：广东、福建、中国数据引自文献[27]；格鲁吉亚M.区数据引自文献[3]；土耳其Rize省数据引自文献[28]；世界数据引自文献[2]。

图2 区域岩石背景、土壤类型和地貌类型变量的重要性Fig.2 The variable importance of regional bedrock, soil type and geomorphic landscape

图3 不同岩石背景、地貌类型、土壤类型中样品238U、232Th、226Ra和40K比活度箱图Fig.3 Boxplots for 238U,232Th,226Ra and 40K(Bq/kg) in samples of bedrock, geomorphic landscape and soil type, respectively

3.2.1 γ辐射剂量率(D)

空气中的γ辐射剂量率(D)用于表征地表土壤放射性核素对地面1 m处放射性的贡献,其理论值满足Beck公式：

D(nGy/h)=0.462AU+0.604ATh+0.0417AK，

其中D为地面高1 m处γ辐射剂量率,AU、ATh和AK分别代表土壤中238U、232Th和226Ra的比活度(Bq/kg)。满足这一转换公式的条件参考文献[2]。

3.2.2 等效镭比活度

等效镭比活度(Radium equivalent activity, Raeq)是一项常见的参数,描述为：

Raeq=ARa+1.43ATh+0.077AK，

其中ARa、ATh、AK分别代表226Ra、232Th和40K特定的比活度。建立在370 Bq/kg的226Ra、259 Bq/kg的232Th及4 810 Bq/kg的40K产生相同的γ辐射吸收剂量率基础上[33]。

3.2.3 外照射指数

外照射指数(external hazard index, Hex)用于评价每个样品释放伽马射线风险程度,计算公式满足：

Hex=ARa/370+ATh/259+AK/4 810,

其中ARa、ATh、AK分别代表226Ra、232Th和40K的比活度[33]。

3.2.4 年有效剂量率

年有效剂量率(annual effective dose rate, AEDR)是用于评价放射性核素γ辐射外照射强度的重要指标.计算公式为：

AEDR(μSv/y)=D(nGy/h)*8 760(h/y)

*0.2*0.7(SvG/y )*10-3，

其中8 760(h/y)代表时间转换因子,0.2代表室外居留因子,0.7(Sv/Gy)代表辐射剂量率转换因子[2]。

γ辐射剂量率(D)结果见表3。等效镭(Raeq)、外照射指数(Hex)和年有效剂量率(AEDR)结果见表4。

如表3所示,本次试验获得的年有效剂量率计算值分布为18.1～271.3(nGy/h),平均值为120.5±72.5 nGy/h;测量值分布为27.2～265.9(nGy/h),平均值为126.8±56.4(nGy/h)。如图4所示,部分点实际值和测量值存在较大差异。实测过程中,空气γ辐射剂量率容易受到环境湿度、植被覆盖程度、降雨等因素影响[2]。广东省平均海拔较低,部分沿海地带为2～5 m,土壤的含水量高于10%；其次,土壤很难构成无限大平面的辐射场,土壤中其他核素也能贡献少量辐射。因此,Beck公式在实际过程中存在一定的局限性。尽管如此,本次γ辐射剂量率实测结果的平均值同计算结果在误差范围内保持一致。本文相关指标的计算均采用实际值。对比前人获得的数据(表3),广东省空气中γ辐射剂量率约为全国平均值的2倍,世界平均值70(μSv/y)[2]的1.7倍，但远低于UNSCEAR提供的安全值(460 nGy/h)[2]；Raeq和AEDR的平均值分别为260.7±160.9 Bq/kg和155.5±69.2(μSv/y),同样远低于安全指标的370(Bq/kg)[33]和460(μSv/y)[2]；Hex平均值为1.2±0.8,其中49.0%采样点超过上限值。这些极值点多分布于省内侵入岩区和变质岩区,因此在侵入岩区和变质岩区开展活动需要考虑环境辐射的检测。由此可见,尽管广东省多项环境辐射指标要高于国内外多数地区,然而其D、Raeq和AEDR均远低于安全值,研究认为广东省内放射性水平处于正常范围。

表3 γ辐射剂量率的计算值和测量值Table 3 The calculated and measured results of γ radiation absorbed dose rate of soil samples

注：广东、全国数据引自文献[27];长江口沉积物数据引自文献[34];土耳其Rize省数据引自文献[28]。

表4 土壤样品相关放射性危害指标Table 4 Radiation hazard parameters of soil samples

注：长江口沉积物数据引自文献[34];格鲁吉亚M.区数据引自文献[3];土耳其Rize省数据引自文献[28]。

图4 γ空气吸收剂量率测量值与计算值对比Fig.4 Contrast of calculated and measured results of γ radiation absorbed dose rate of soil samples

4 结论与建议

调查结果显示，广东省土壤中238U、232Th、226Ra和40K的比活度范围分别是(17.9～209.1)Bq/kg、(10.6～263.8)Bq/kg、(12.0～206.0)Bq/kg和(15.3～1557.6)Bq/kg。区内核素分布主要受控于岩石背景,其次为土壤类型和地貌类型。岩石背景中,侵入岩区、变质岩区、沉积岩区、滨海沉积物区和火山岩区土壤核素含量依次降低。广东省土壤核素水平高于国内和全球的平均水平,但D、Raeq和AEDR远低于安全值,广东省放射性水平处于正常范围。本次试验由于样品容量小,结果具有一定局限性,但仍可为天然放射性调查提供参考。广东省是我国天然放射性高背景区,建议在省内开展大比例尺放射性调查。