熔融铅锡合金与冷却剂相互作用热细粒化研究

李 阁 佟立丽

（上海交通大学机械与动力工程学院 上海 200240）

在反应堆严重事故中，熔融物与冷却剂相互作用可以分为4个阶段［1］：初混合、触发、增殖传播和膨胀。其中，增殖膨胀过程中的细粒化过程是决定传热效率、影响蒸汽爆炸强度及最终的热能-机械能转换比的重要因素，对反应堆安全尤为重要。

国际上为研究冷却剂相互作用（Fuel CoolantⅠnteraction，FCⅠ）细粒化过程进行了大量实验，包括大规模原型实验和小规模机理性实验。欧盟委员会联合研究中心、韩国原子能源研究院、法国原子能委员会进行的原型实验［2-4］发现熔融物与FCⅠ过程受熔融物质量、温度等影响。Peng等［5］建立了中等规模 FCⅠ实验装置（Ⅰntermediate-scaled Fuel CoolantⅠnteraction Facility，ⅠSFCⅠ），定性分析了熔融物质量、性质和过热度对热相互作用的影响；Ciccarelli等［6］借助脉冲X射线和高速摄像等技术，对熔融金属液滴在水中发生蒸汽爆炸时的细粒化过程进行了研究，探究冷却剂流速、熔融物温度对细粒化机理的影响；Li等［7］建立了低温熔融物与水反应的可视化实验装置，对蒸汽爆炸的机理进行了研究，实验结果发现：熔融物温度对蒸汽爆炸有重要影响，冷却剂温度的升高会降低蒸汽爆炸的压力；英国原子能管理局的Dullforce等［8］进行了300多个小规模的锡-水单液滴实验以研究热的液态金属和水相互作用，提出了温度相互作用区（Temperature Ⅰnteraction Zone，TⅠZ）的概念，该相互作用区域边界取决于熔融物材料、熔融物质量及蒸汽膜坍陷时间，在此区域之外，没有外部触发就不会发生相互作用。上述国内外相关实验证实，可以采用铅锡合金作为熔融物材料进行FCⅠ研究，且熔融物温度、熔融物质量、冷却剂温度等对FCⅠ过程和机理有较大影响。

近年来，经济合作与发展组织（Organization for Economic Cooperation and Development，OECD）/核能署（The Nuclear Energy Agency，NEA）组织开展的SERENA（Steam Explosion Resolution for Nuclear Applications）计划［9］提供了FARO、KROTO和TROⅠ的部分实验用于FCⅠ预混阶段和爆炸阶段的程序验证。结果发现：计算得到的压力容器内蒸汽爆炸压力载荷远小于压力容器承受能力，而压力容器外蒸汽爆炸压力载荷超过了典型反应堆堆腔承载能力，且不同程序之间的计算结果相差很大。计算结果的不确定性一方面由于预混合过程中流体行为的不确定性，另一方面由于对细粒化认识的不足。由于FCⅠ过程中热细粒化过程作用时间很短，且有复杂的传热传质耦合，目前为止其作用机理仍未解明，对反应堆造成的安全问题也未得到解决，需要进行进一步的研究。

本文对熔融铅锡合金和FCⅠ实验装置进行了介绍，根据影响热细粒化过程的关键因素拟定了实验工况，实验选取铅锡合金作为熔融物材料，通过可视化手段观察实验进程。在此基础上，从实验产物形貌、相互作用过程状态及熔融金属周围气体分布三个方面分别就熔融物温度、质量以及冷却剂温度对热相互作用的影响进行分析，其结果可为相关程序及模型开发提供实验数据，为进一步研究热细粒化机理奠定基础。

1 实验装置

熔融物与FCⅠ热细粒化研究的实验装置如图1所示。其中，高温炉能够对金属进行加热熔化并对温度进行精确控制。不锈钢坩埚和调节杆主要对参与相互作用的熔融金属量进行控制，熔融物与冷却剂相互作用区域位于释放装置下方的可视化反应箱内，内箱尺寸为500 mm×400 mm×700 mm（长、宽、高），通过高速摄像系统能够对反应过程进行图像采集，反应箱底部设有电加热器，用于控制冷却剂温度，相关温度、压力等参数通过数据采集系统集成汇总。

通过该套实验装置，可实现不同质量、不同初始温度的熔融物与不同温度的冷却剂在可视化反应箱中进行相互作用的研究。实验系统可以有效调节相关参数，以研究不同实验工况下的热相互作用，实现作用过程的实时观察、测量、记录，对探究热细粒化发生过程、涉及到的复杂传热传质现象、热细粒化发生机理及影响因素等问题具有重要帮助。

图1 熔融物与冷却剂相互作用装置示意图Fig.1 Schematic diagram of fuel coolant interaction test facility

2 实验工况

熔融物材料物性、初始温度及冷却剂温度均为影响熔融物热细粒化的重要因素。对于几十克量级的熔融物与冷却剂的相互作用实验，除需考虑上述影响因素外，还应考虑参与反应的熔融物质量对反应过程的影响。通过改变单一变量的方式，对影响热细粒化的影响因素进行分析，拟定实验工况，如表1所示。

表1 熔融铅锡合金与冷却剂相互作用实验工况Table 1 Test condition of interaction of melton Pb-Sn alloy and coolant experiment

3 结果分析

当熔融物与冷却剂接触时，巨大的温差将引起冷却剂剧烈汽化，在一定条件下熔融物团块将细粒化成粉末状颗粒，使接触传热面积骤然增大，该过程在系统中迅速传播，引起蒸汽爆炸［10］。因此，相互作用强度可以用碎片尺寸分布、相互作用区域面积、蒸汽爆炸强度来度量。本文中，粉末状产物占比越大，相互作用区域横截面积越大，相互作用强度越大。

对实验产物进行归类分析，将实验产物分为片状、毛刺状、多孔海绵状、粉末状等。认为实验产物由滴状到粉末状的过程中，表面积逐步增加，细粒化程度也随之增加。其中，片状产物为未发生细粒化的产物，毛刺状产物为发生了部分细粒化的产物，多孔海绵状和粉末状产物则为剧烈细粒化的产物。

由于热相互作用过程迅速，首先需将实验记录视频进行分帧处理，形成一系列图片。然后将彩色图片进行去色处理，在经过去除背景的处理后，可以得到一个接近于二进制图像的灰度图，将它的灰度整体以相同倍数变深，显示出色差，再使用MATLAB中的im2bw函数将其转化为二进制图像，得到落入水中的液态熔融物形状。在得到二进制图像后，同时在处理成黑白的热相互作用瞬态过程的原图上描出它的轮廓来观察气液界面及气泡数量。通过计算熔融物所占像素点的面积来计算得出熔融物的截面积，并针对不同影响因素下的熔融物落入水中起的截面积随时间变化图像辅助分析各影响因素的作用规律。

3.1 熔融物初始温度的影响

从实验产物方面进行分析，当熔融物初始温度400℃时（工况1），实验产物大部分为较大块毛刺状碎片，存在少许粉末状碎片。从碎片样本形貌来看，产物边缘呈现多处毛刺状，表面不完整且不平整，出现很多坑洞颗粒状产物。该产物外形表明：铅锡合金在该条件下已经开始初混合过程并发生了较低程度的热细粒化过程。当熔融物初始温度上升至500℃时（工况2），实验产物形貌多为毛刺状，夹杂部分多孔海绵絮状产物，同时产物相较前面的工况变得更加细碎，已经基本不存在整体块状的产物，粉末状碎片占比约为30%。产物形状不规则不连贯，内部有较大空洞，有多层次细碎颗粒堆叠于边缘。说明该条件下铅锡合金细粒化程度较高。当熔融物温度进一步上升至600℃（工况3）后，实验产物形貌为毛刺状，夹杂部分多孔海绵状产物，然而总产物中再次出现了体积较大的产物，粉末状碎片占比约为20%。形状不规则不连贯，内部有空洞，有多层次细碎颗粒堆叠于表面。说明该工况下铅锡合金细粒化程度比工况1高，但比工况2要低。图2中（a）、（b）、（c）为工况1、2、3的实验产物形貌。

对熔融物入水后的瞬态过程变化进行分析，当铅锡合金初始温度为400℃时，其相互作用区域从熔融物入水开始即迅速增加，且保持峰值时间较长。当铅锡合金初始温度为500℃时，熔融物自入水后相互作用区域横截面积立即迅速增加，比400℃面积更大，且维持较大横截面积的时间较长，该过程表明：铅锡合金在该工况下，入水后一直保持较高的传热和细粒化强度，反应剧烈。当初始温度提升至600℃时，其相互作用的横截面积同样出现了在熔融物入水后即迅速增加的现象，同时出现两次膨胀的现象。峰值界面较大，但维持峰值面积的周期较短，这反映了铅锡合金在该工况条件下的热相互作用过程依然很强烈，但作用区域的骤缩也反映了该温度下热相互作用可能即将达到瓶颈，热细粒化程度难以进一步增强。图3中（a）、（b）、（c）为不同熔融物初始温度下热相互作用区域横截面积随时间的变化。

图2 不同工况实验产物形貌(a)工况1，(b)工况2，(c)工况3，(d)工况4，(e)工况5，(f)工况6Fig.2 Product morphology of different test conditions(a)Test condition 1,(b)Test condition 2,(c)Test condition 3,(d)Test condition 4,(e)Test condition 5,(f)Test condition 6

横截面积明显下降主要是由熔融物触底引起，工况1约为0.83 s，工况2约为0.78 s，工况3约为0.70 s，当冷却剂温度不变时，熔融物的下落速度随熔融物初始温度而增大。根据Cao等［11］的沉降阻力模型和Li等［12］实验，当高温熔融物进入冷却剂中时，由于熔融物与周围冷却剂的温差较大，导致冷却剂迅速蒸发，并在熔融物周围产生大量的蒸汽。随着水蒸气在熔融物前部的逐渐积累，蒸汽可能不得不向后逃逸，最后在熔融物后面形成一个气囊，由于其膨胀势而产生向下的力，推动液滴向下移动。

图3 热相互作用区域横截面积随时间的变化(a)工况1，(b)工况2，(c)工况3，(d)工况4，(e)工况5，(f)工况6Fig.3 Ⅴariations of cross-sectional area of interaction zone with time(a)Test condition 1,(b)Test condition 2,(c)Test condition 3,(d)Test condition 4,(e)Test condition 5,(f)Test condition 6

对熔融金属周围气体分布进行分析，熔融物温度从400℃升高到500℃的过程中，熔融物颗粒的分布变广，颗粒尺寸变小，周围气体增加；而从500℃升高到600℃的过程中，分布和颗粒相差不明显，意味着本系统下，熔融物与冷却剂相互作用后的膨胀扩张达到了最大状态。图4（a）、（b）、（c）为不同熔融物初始温度下横截面积最大时的气体分布图。

根据Kim等［13］模型，当高温熔融物落入低温冷却剂中时，由于巨大温差导致的传热，使熔融物周围产生一层蒸汽膜，蒸汽膜将熔融物与冷却剂隔开，而在外部触发或内部触发的条件下蒸汽膜可能变得不稳定甚至破裂，使熔融物与冷却剂直接接触，产生局部压力脉冲使熔融物发生细粒化。本实验条件下，熔融物温度为500℃左右时，接近最小膜态沸腾温度，蒸汽膜不稳定，熔融物与冷却剂直接接触，容易发生细粒化。温度高于500℃时，处于稳定的膜态沸腾区域，蒸汽膜较稳定，细粒化程度较低。温度低于500℃时，熔融物温度接近凝固点，熔融物在与冷却剂接触时容易发生凝固，也不容易发生细粒化。

由上述对工况1、2、3的分析，温度对热细粒化的影响很大，对于铅锡合金，其最适宜发生强烈的熔融物与冷却剂的相互作用的熔融物初始温度条件为500℃，熔融物温度过高或过低都会使热细粒化程度降低。

图4 横截面积最大时的气体分布(a)工况1，(b)工况2，(c)工况3，(d)工况4，(e)工况5，(f)工况6Fig.4 Gas distribution when melt reaches maximum cross-sectional area(a)Test condition 1,(b)Test condition 2,(c)Test condition 3,(d)Test condition 4,(e)Test condition 5,(f)Test condition 6

3.2 熔融物质量的影响

当熔融物初始质量为59.6 g时（工况4），其实验产物体积较大，呈现毛刺状和多孔海绵状，粉末状碎片占比约为5%。产物表面不完整不连贯，形状不规则，表面有颗粒状产物，但是产物分层不多。当熔融物初始质量达到约82.7 g时（工况5），产物体积较大，细碎产物不多，呈现毛刺状和多孔海绵状，粉末状碎片占比约为3%。产物表面不完整不连贯，但是有些局部特征较规则。随着熔融物质量增加，粉末状产物占比减少，细粒化程度降低。图2（d）、（e）分别为熔融物质量分别为59.6 g和82.7 g时的实验产物形貌。

对熔融物入水后的瞬态过程变化进行分析，当熔融物质量为59.6 g时，在熔融物入水后相互作用区域横截面积增加较快，在0.6 s左右开始下降。而当熔融物质量进一步增加至82.7 g后，产物截面积随时间的变化情况与59.6 g的工况较为相似，熔融物自入水后截面积增加较快，略大于工况4，在0.64 s左右开始下降，沉降速度增加是由于产物集中分布、高质量熔融物蒸汽膜较厚等因素共同作用，使沉降阻力减小的结果。对比分析表明，增加熔融物质量，相互作用区域横截面积增加不明显，在本实验热工状态下，熔融物质量可能会受到热相互作用的瓶颈限制，无法进一步增大细粒化率，因此可以判断热相互作用强度并未明显增加。图3中（d）、（e）为不同熔融物质量下热相互作用区域横截面积随时间的变化。

图4中（d）、（e）为不同熔融物质量下横截面积最大时的气体分布。可以明显观察到就产物尺寸而言，熔融物质量分别为59.6 g和82.7 g的工况中，产物明显形状较大，且分散性较差。就气泡分布而言，熔融物质量为82.7 g时最多，这与前面定量和定性分析中均得出的工况5反应最为不彻底看似有所不同。

但从另一个角度，由于质量为82.7 g的熔融物体积最大，不但入水前本身表面积最大，同一温度下其内能也最大，所以工况5中熔融物周围环绕的气泡最多首先可能是因为其从空气中附在表面上的气体最多，其次，即使该工况细粒化反应不够强烈，其本身高内能和大表面积也能在一定程度上造成表面足够多的水气化，从而造成气体的附着。由此，可以判断大质量的熔融物之所以没有产生预期的较强烈的热相互作用可能是由于较多蒸汽的覆盖，阻碍了冷却剂与高温熔融物的进一步反应，从而使得细粒化率较低。为了使大质量的熔融物发生蒸汽爆炸，破坏其较厚的蒸汽膜是关键。

对上述工况4、5的分析可知，质量对铅锡合金热细粒化有一定的影响。初始水体量一定的情况下，伴随熔融物质量的增加，可能导致熔融物细粒化不充分，熔融物表面积扩张不全面，进而抑制瞬态传热效果。

3.3 冷却剂温度的影响

针对冷却剂温度较高的工况6，实验产物体积较大，没有粉刺状或者多孔状产物产生，粉末状产物占比几乎为零。从碎片样本形貌来看，产物表面光洁，形状规则，如图2（f）所示。说明该工况条件下，合金材料几乎还未开始热细粒化过程。而对冷却剂温度较低的工况1，铅锡合金在该条件下已经开始初混合过程并发生了较低程度的热细粒化过程。

工况6熔融物刚入水时，截面积较工况1增长极缓，约0.125 s后截面积开始迅速增加，保持较大截面积周期较短。该变化过程反映了较高冷却剂温度工况下熔融物入水后较为缓慢的热相互作用，几乎未开始热细粒化即沉降到容器底部，导致沉降速度更快，横截面积迅速减小。由此可见，较高冷却剂温度将大范围抑制热相互作用进程。图3（f）为80℃水温下铅锡合金热相互作用区域横截面积随时间的变化。

对比工况1、工况6下熔融物与冷却剂相互作用致熔融物横截面积扩张至最大时的产物形状，冷却剂温度较高，由高温熔融物的少量传热就可以导致冷却剂气化，进而气泡大量附着在熔融物表面，阻碍熔融物进一步发生细粒化。而冷却剂温度较低时，与熔融物之间的温差大，容易发生强烈的不稳定膜态沸腾，蒸汽膜发生破裂，熔融物与冷却剂直接接触，局部压力增大，细粒化更加剧烈。

对比工况1和工况6发现，冷却剂过冷度越大，越容易发生热细粒化。

4 结语

本文开展了小规模熔融物与冷却剂相互作用的实验研究，运用可视化手段，分别从实验产物、熔融物入水后的瞬态过程变化及熔融金属周围气体分布，针对熔融物初始温度、熔融物质量及冷却剂温度三个影响因素开展分析。结果表明：

1）熔融物温度为500℃左右时，接近最小膜态沸腾温度，蒸汽膜不稳定，熔融物与冷却剂直接接触，最容易发生细粒化。温度高于500℃时，处于稳定的膜态沸腾区域，蒸汽膜较稳定，细粒化程度较低。温度低于500℃时，温度接近凝固点，熔融物在与冷却剂接触时容易发生凝固，也不容易发生细粒化。

2）随着熔融物质量增加，熔融物内能和表面积增加，产生更厚的蒸汽膜，阻碍熔融物与冷却剂直接接触，使细粒化率降低。

3）冷却剂温度较低时，与熔融物之间的温差大，容易发生强烈的不稳定膜态沸腾，细粒化更加剧烈。冷却剂温度较高，由高温熔融物的少量传热就可以导致冷却剂气化、蒸汽膜变厚、细粒化率降低。