潮白河中游沉积物中重金属分布、来源及生态风险评估

温 泉， 赵艳民， 曹 伟， 杨晨晨， 张 雷*， 张国宇， 冯军坡

1.中国环境科学研究院， 环境基准与风险评估国家重点实验室， 北京 100012 2.中国环境科学研究院水环境研究所， 北京 100012 3.北京金泽环境能源技术研究股份有限公司， 北京 100101

重金属具有来源广、难降解、高毒性等特点[1-2]，可以通过呼吸吸入、皮肤接触、食物摄入等途径进入生物体，并通过食物链富集和放大，最终危害生物和人体健康[3]. 重金属来源包括自然背景和人为输入[4]，其中矿产资源开发、金属加工冶炼、工业和生活污水排放、农业种植和化石燃料燃烧等均是人为输入的主要来源[5-8]. 沉积物作为水体重金属的源和汇，进入水生系统的重金属99%以上以各种形式储存在沉积物中[9]，其重金属含量可能比上覆水中高3～5个数量级[10-11]，且通过水流、生物扰动、化学反应也能再次释放进入水体，形成“二次污染”[12-14]，因此，沉积物重金属含量是评价天然水体中金属污染的重要环境指标[15].

潮白河是海河水系五大支流之一，流经北京市、天津市和河北省三省市，是北京市的污水下泄通道. 根据廊坊市香河县境内赶水坝监测资料，潮白河汛期径流量来源主要为降雨，非汛期则以北京市的生活污水和工业废水为主，水质污染严重，主要污染物质为氨氮、总磷、硫化物、重金属等[16]. 针对潮白河流域重金属污染问题，刘文清等[17]分析了潮白河上游段土壤重金属含量，达到轻度污染、中度污染、重度污染的样点分别占28.57%、42.86%、28.57%；赵钰等[18]研究发现，潮白河流域(燕郊段)水体受到了重金属元素的严重污染；吴金莲[19]研究发现，北京城区潮白河沉积物中重金属含量呈上游—中游—下游依次上升的趋势. 已有潮白河流域重金属的研究主要集中于上游北京段，针对中下游流域的研究较少，特别是潮白河中游，其水质可能受北京市生活污水和工业废水影响. 为了解该区域重金属污染情况，该研究参照刘文清等[17，19]研究成果，选取7种重金属(Cr、Ni、Zn、Cu、Cd、As、Pb)为研究对象，测定并分析其在潮白河中游沉积物中的分布、来源及生态风险，以期为研究潮白河中游水环境污染特征提供支撑.

1 材料与方法

1.1 采样点设置

研究河段上接北京市通州区运潮减河和大厂潮白河来水，下入天津市宝坻区，流程约26.48 km，流域面积约183.95 km2，汛期流量2 850 m3s，非汛期平均流量20 m3s，中游有2条排干渠汇入，该河段内共有7座过河路桥(其中2座正在施工)、1座赶水坝、2座橡胶坝(采样时段未充气使用). 样品采集时间为2018年6月，采样点主要布置在研究河段的国控断面、上游来水及支流汇入口、可能对沉积物中重金属有影响的施工路桥下游等位置(见图1). 使用柱状采泥器(科锐欧QNC3-1)采集深度0～10 cm沉积物，两端用橡胶塞塞紧，垂直放置，带回实验室均匀混合作为表层沉积物样品. 选取5号和9号采样点采集沉积物柱状样品(因上游点位样品柱较短，未测定分层重金属质量分数)，采集深度为0～20 cm，按2 cm间距进行切样分层. 沉积物样品装入PE袋中于-20 ℃下冷冻保存，经FD-1A-50型冷冻干燥机冷冻干燥处理，用重物捣碎研磨，过100目(0.149 mm)筛，然后保存于封口袋置于干燥器中备用.

1.2 测试方法

采用重铬酸钾容量法测定土壤有机质质量分数. 测定重金属质量分数时，取0.1 g干燥过筛后的表层沉积物样品置于微波消解管中，加入5 mL硝酸与3 mL氢氟酸微波消解，电热板赶酸后加入2 mL硝酸，转移至100 mL容量瓶定容，使用电感耦合等离子质谱仪( ICP-MS，7500cx型，美国Agilent公司)测定7种重金属(Cr、Ni、Zn、Cu、Cd、As、Pb)质量分数.

1.3 质量控制与质量保证

试验过程中每批样品均做全程空白，同步分析由国家有色金属及电子材料分析测试中心生产的多元素标准品(GSB04-1767-2004)和由中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所生产的水系沉积物成分分析标准品(GBW07309)，控制样品分析的精密度和准确度. 重金属元素平行样的相对误差<5%，最终结果以平行样测定值的平均值报出，标准物的回收率在80%～120%之间.

注： S271、S274、S301、S304、S361均为省道编号; G1为国道编号，即京哈高速.图1 潮白河中游沉积物采样点分布Fig.1 Sediment sampling sites in the middle reaches of Chaobai River

1.4 沉积物重金属评价方法

1.4.1地累积指数法

沉积物中重金属污染程度采用地累积指数(Igeo)评价[20]，其计算公式：

Igeo=log2[Ci(K×Bi)]

式中：Ci为沉积物中重金属元素i的实测值，mg/kg；K为考虑各地岩石差异可能引起背景值变化而取的系数，一般为1.5；Bi为重金属元素i的环境地球化学背景值，mg/kg. 地累积指数分级标准及其与重金属污染程度的关系见表1.

表1 Igeo等级划分与重金属污染程度

1.4.2潜在生态风险指数法

重金属生态风险采用潜在生态风险指数(ecological risk index,RI)评价[21]，其计算公式:

Ei=Ti×CiBi

式中：Ei为沉积物中重金属元素i的潜在生态风险系数；Ti为重金属元素i的毒性系数，Cr、Ni、Zn、Cu、Cd、As、Pb的毒性系数分别为2、5、1、5、30、10、5[22]；RI为沉积物中多种重金属的潜在生态风险指数.

Hakanson提出的潜在生态风险指数法基于PCB、Hg、Cd、As、Pb、Cu、Cr和Zn共8种污染物，与该研究的7种元素不同，因此采用李一蒙等[23]研究调整后的分级标准(见表2).

表2 Ei和RI相对应的污染程度及潜在生态风险分级

2 结果与讨论

2.1 水平分布特征

表层沉积物中重金属质量分数的统计结果如表3所示. 由表3可见，w(Cr)、w(Ni)、w(Cu)、w(Zn)、w(As)、w(Cd)、w(Pb)的平均值分别为31.47、14.74、14.73、44.80、4.91、0.23、17.98 mgkg，对比GB 15618—2018《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》农用地土壤污染风险筛选值，各重金属质量分数均未超标，与区域土壤背景值[24]相比，仅w(Cd)和w(Pb)超标，超标倍数分别为0.89和0.41倍. 从不同采样点看，w(Ni)、w(Cu)、w(Zn)、w(As)、w(Cd)、w(Pb)出现超标现象，超标采样点占比分别为11%、33%、22%、11%、67%、100%，最大超标倍数分别为0.01、0.57、0.23、0.72、5.48和0.93倍，总体看来，7种重金属中Cd和Pb污染相对较重.

从变异系数来看，w(Cr)、w(Ni)、w(Pb)变异系数均低于36%[25]，表明潮白河中游沉积物中这3种重金属的空间分布较均匀；w(Cd)、w(As)、w(Cu)、

表3 潮白河表层沉积物中重金属质量分数统计结果

注：1) 单位为%.

w(Zn)变异系数分别为95.67%、73.01%、50.63%、42.61%，均大于36%，属于高度变异，说明三者在采样点上差异较大，空间分布不均匀. 总体看来，该河段7种重金属质量分数除在5号采样点突然增加外，均呈先降后升的趋势，其中上游段w(Cu)和w(Zn)显著高于下游段，上游段w(As)低于下游段，其余重金属质量分数在上游段和下游段相当，推测不同重金属间的差异跟该河道污染输入有关. 结合现场调查发现，5号采样点河道由窄变宽，有利于悬浮颗粒的沉积，且该采样点上游有2条排干渠汇入，受集水范围内生活污染和农业种植影响，这2条排干渠水质均较差，对5号采样点沉积物污染影响较大. 值得注意的是，2号采样点w(Cu)、w(Zn)和w(Cd)均高于1号采样点，而w(Cr)、w(Ni)、w(As)、w(Pb)则高于1号采样点，这可能与运潮减河水质受北京市废污水排放影响较大有关[18]，而潮白河主要与上游燕郊高新技术产业开发区和大厂潮白河经济开发区的金属表面处理、汽车零部件和机械加工等企业污染有关.

与潮白河北京段[19]相比，该研究河段沉积物中w(Cr)、w(Ni)、w(Cu)、w(Zn)、w(As)和w(Cd)均较低，说明研究河段沉积物重金属污染较北京市有所下降. 由表4可见，与海河水系相比，海河水系沉积物中w(Cd)与潮白河中游相当，w(Ni)、w(Cu)、w(Zn)、w(Pb)分别为该研究的2.47、2.98、3.17、2.22倍，远高于潮白河中游，说明潮白河中上游对海河干流沉积物重金属污染贡献较小. 与其余六大水系相比，潮白河中游沉积物w(Pb)高于松花江水系，w(Ni)与辽河水系和松花江水系相当，w(Cu)与松花江水系相当，w(Zn)与辽河水系相当，w(Cd)与辽河水系、松花江水系和淮河水系相当，其余均低于六大水系[26]，总体来说，潮白河中游沉积物重金属污染程度相对较轻.

2.2 垂直分布特征

由图2可见，在垂直方向上，5号采样点表层沉积物(0～10 cm)重金属质量分数高于底层(10 cm 以下)沉积物，w(Cr)、w(Ni)、w(Cu)、w(Zn)、w(As)、w(Cd)、w(Pb)变异系数均高于15%，其中w(Ni)、w(Cu)、w(Zn)、w(As)、w(Cd)的变异系数均在36%以上，差异明显. 根据王丹等[27]对重金属质量分数在垂直方向上的变幅分类原则，5号采样点重金属在 0～10 cm处出现富集；对9号采样点不同剖面深度重金属质量分数进行分析，发现9号采样点各重金属质量分数随着剖面深度增加而呈上升趋势，变异系数为14%～41%，说明近年来下游9号采样点沉积物中重金属污染呈下降趋势. 已有研究发现，沉积物中重金属质量分数在垂直方向上的变化主要与来水流量、流速和区域污染排放变化有关[28]，考虑到近年来潮白河来水流量、流速无显著性差异，推测9号采样点重金属在垂直方向的变化主要与潮白河中游沿岸排污口整治和关闭有关.

表4 不同河流表层沉积物中重金属质量分数的对比

注： w(Cd)为扩大100倍的值. 图2 潮白河柱状沉积物金属质量分数垂直分布特征Fig.2 The vertical distribution of heavy metals in the Chaobai River

2.3 重金属来源

根据Pearson相关性分析结果(见表5)，Cr、Ni、Cu、As、Pb等5种重金属中，除w(Cu)与w(As)在P<0.05水平上显著正相关外，其余均在P<0.01水平上显著正相关，说明这5种重金属可能具有相同的来源.w(Cd)与w(Ni)、w(Cu)在P<0.01水平上显著正相关;w(Zn)与w(Cu)在P<0.01水平上显著正相关，与w(Ni)、w(Cd)在P<0.05水平上呈显著正相关; 有机质与w(Cd)在P<0.01水平上呈显著正相关，与w(Cu)和w(Pb)在P<0.05水平上呈显著正相关，说明其可能存在相同的来源.

表5 潮白河表层沉积物中重金属质量分数之间的相关系数

注：** 表示在0.01水平(双侧)上显著相关；*表示在0.05水平(双侧)上显著相关.

采用主成分分析法进一步鉴定被测重金属的来源，其KMO值(0.648)和Bartlett检验(P<0.001)说明主成分分析方法有效. 表6显示主成分分析共提取出2个特征值大于1.0的主成分，第1、2主成分的特征值分别为4.581和1.369，贡献率分别为57.262%和17.113%，二者累计贡献率达74.375%，对第1、2主成分分析可以反映该河段沉积物中重金属元素的大部分信息. 因此，潮白河中游沉积物中重金属主要分为2个不同成分.

表6 沉积物重金属主成分分析的总方差解释

由表7可见，原始载荷值矩阵中各重金属元素的成分分布规律不明显. 通过矩阵旋转之后，从第1主成分看，变量因子w(Cr)、w(Ni)、w(Cu)、w(As)、w(Pb)具有较高正载荷. 已有研究表明，Cu、Ni主要代表工业来源[29-30]，As主要存在于农药和工农业废水中[31-32]，Pb一般来源于工业生产中煤、原油的燃烧和机动车尾气排放[33]. 研究河段上游有燕郊国家高新技术产业开发区、大厂潮白河经济开发区，研究河段汇水区域内有1个新兴产业示范区和1个环保产业园区，作为北方家具之都，研究区域内还存在多家未进入环境统计的家具制造、金属制品小企业，这些均有可能是研究河段沉积物中Cr、Ni、Cu、As、Pb的来源；同时，已有调查发现，潮白河燕郊段沿岸堆放的建筑垃圾可能是潮白河水体中As主要来源[18]，研究河段有7条道路穿越，其中国道1条、省道3条，且沿河两岸有滨河大道和乡道，车流量相对较多，其尾气排放沉降和道路扬尘径流冲刷均会增加沉积物Pb含量，综上，可以推测第1主成分所支配的沉积物中Cr、Ni、Cu、As、Pb来源主要为工业和交通污染. 从第2主成分看，变量因子w(Zn)、w(Cd)、w(有机质)具有较高的正载荷，其中Zn主要代表农业来源[29]，Cd是使用农药和化肥等农业活动的标识元素[34-35]，有机质主要来自生活废水[36]. 调查显示，研究河段水体中有大量北京市生活废污水，在田贾庄排干渠有污水处理厂(处理能力为 10 000 t/d)出水排入，在白家湾排干渠和田贾庄排干渠集水范围内还有3.31 km2农田分布，生活污水和农业种植污染排放造成这2条排干渠水质较差，对其汇入口下游5号采样点(1号橡胶坝前)水质和沉积物质量影响较大. 因此，可以推测潮白河中游沉积物中Zn、Cd和有机质的来源主要为生活和农业源.

表7 沉积物重金属主成分分析的因子载荷矩阵

2.4 重金属污染评价

2.4.1地累积指数评价

根据潮白河中游表层沉积物中重金属元素的污染频率，发现Cu、As、Cd和Pb为轻度污染，其频率分别为11%、11%、22%和33%，仅Cd出现偏中度污染，频次为11%，污染程度相对较高(见表8).

表8 潮白河表层沉积物中重金属地累积指数评价

2.4.2潜在生态风险评价

根据潮白河中游表层沉积物重金属单因子潜在生态风险系数(Ei)和潜在生态风险指数(RI)(见表9)，潮白河表层沉积物中各重金属潜在生态风险大小依次为Cd>Pb>As>Cu>Ni>Cr>Zn，其中Cd的Ei值最高，具有中等潜在危害，对RI的贡献率为53.31%～86.91%，贡献较大，与地累积指数评价结果一致，考虑到研究河段Cd主要来自农业等污染，应加强该区域农业污染防治，特别是农药、肥料的科学合理施用. 各采样点潜在生态风险指数大小依次为5号>2号>3号>9号>1号>8号>4号>7号>6号，其中1号、8号、4号、7号和6号采样点均为轻度风险，2号、3号、9号采样点具有中等潜在生态风险，5号采样点具有较强潜在生态风险，这与5号采样点处于排干渠汇入口下游，受排干渠集水范围内农业和生活污染影响较大有关，应加强区域农业和生活污染防治.

表9 潮白河中游表层沉积物重金属单因子潜在生态风险系数(Ei)和潜在生态风险指数(RI)

3 结论

a) 从水平分布来看，研究区域内w(Ni)、w(Cu)、w(Zn)、w(As)、w(Cd)、w(Pb)的平均值分别为31.47、14.74、14.73、44.80、4.91、0.23、17.98 mgkg，除在5号采样点突然变高外，7种重金属质量分数均沿河流方向呈先降后升的趋势，与区域土壤背景值相比，Cd和Pb呈污染状态.

b) 从垂直分布看，5号采样点重金属在0～10 cm处出现富集，而9号采样点重金属质量分数则随沉积物的沉积有下降趋势.

c) 根据相关性分析和主成分分析结果，潮白河中游沉积物中Cr、Ni、Cu、As、Pb来源主要为工业和交通污染；Zn和Cd则主要来源于农业面源和生活污染.

d) 地累积指数评价结果显示，研究区域内Cd、Pb、Cu和As均呈污染状态. 从潜在生态风险来看，Cd具有中等潜在危害，其余重金属均为较低的潜在危害. 各采样点潜在生态风险指数大小依次为5号>2号>3号>9号>1号>8号>4号>7号>6，其中5号采样点具有较强潜在生态风险，与区域农业和生活等污染有关，应进一步加强区域农业和生活污染防治工作.

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