石家庄市冬季一次重污染过程分析与反馈效应研究

朱 芳, 周 颖, 程水源, 张晗宇, 王晓琦

北京工业大学, 区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124

随着城市化、工业化、区域经济一体化进程的加快，以PM2.5为首的污染物成为影响我国空气质量的关键因素. 近年来，我国秋冬季重污染天气频发，持续性重污染天气对城市能见度[1-2]、公众健康[3-6]及全球气候变化[7]造成了严重影响，引起社会各界的高度关注. 研究PM2.5的物理化学特性，分析大气重污染过程的发展变化及成因具有重要意义.

针对大气重污染过程，已有众多学者在长三角[8-9]、珠三角[10-11]、京津冀[12-16]地区以及济南市[17]、太原市[18]等一些较发达的城市开展了大量研究. 在污染源排放不变的情况下，气象条件变化是影响大气重污染的主要原因[19]. 陈静等[20]从天气背景、气象要素、边界层特征和污染物输送后向轨迹等方面综合分析了石家庄市典型重污染过程；马艳等[21]对青岛市冬季持续性重污染天气与大气边界层特征进行了研究；高庆先等[22]研究发现，大气环流背景对空气重污染过程的影响显著. 众多研究表明，大气重污染事件发生时相应的气象条件一般表现为天气形势稳定、大气边界层高度低、近地层逆温、湿度高、风速小、气压低等特征. 此外，高浓度的气溶胶对气象要素也具有反馈作用[23-24]. Hirtl等[25]用WRF-Chem模拟研究了埃亚菲亚德拉(Eyjafjallajökull)火山喷发过程中产生的火山灰扩散及其辐射反馈对气象条件的影响；ZHONG等[26]根据连续多年的地面和垂直观测结果，发现气溶胶的辐射冷却效应对当地天气产生了显著影响，进一步加剧了气溶胶污染；YANG等[27]用WRF-Chem模拟了青藏高原和印度河-恒河平原地区一次重污染事件中气溶胶和气象条件的潜在反馈；张晗宇等[28]对京津冀地区秋季气溶胶反馈效应对多种气象要素的影响进行了研究. 目前，关于气溶胶反馈效应的研究逐渐发展成一个新的研究热点，但是针对小范围具体重污染过程的研究相对较少，需要进行更细化深入的探索研究.

根据生态环境部发布的《2017中国生态环境状况公报》[29]显示，石家庄市空气质量在全国10个污染最重城市中排第1位，如何从根本上解决大气污染问题、提高环境空气质量仍是石家庄市的当务之急. 该研究将基于PM2.5样品组分测试数据、气象数据、AMDAR (aircraft meteorological data relay，飞机气象数据中转)数据和WRF-Chem模型，就石家庄冬季一次重污染过程(2017年1月13—20日)的发展阶段(简称“P1阶段”)、维持阶段(简称“P2阶段”)和清除阶段(简称“P3阶段”)对PM2.5及其各组分变化、大气边界层高度等气象要素变化、天气形势演变等特征及气溶胶对典型气象要素的反馈效应进行综合分析，以期为大气污染防治、重污染预警预报及进一步探究气溶胶反馈效应的气候影响提供参考.

1 数据与方法

1.1 PM2.5样品采集及组分测试

该研究在石家庄监测站附近设采样点进行PM2.5样品的连续采集，采样时间为2017年1月1—23日，每个样品连续采样23 h (09:00—翌日08:00)，共采集23个PM2.5有效样品. 采样仪器采用多通道颗粒物采样器(URG-3000ABC，美国)，采样流量设置为16.67 Lmin. 采样滤膜为英国Whatman公司生产的直径47 mm的纤维素滤膜和特纯石英纤维滤膜，纤维素滤膜用于无机元素和水溶性离的组分测试分析，特纯石英滤膜用于碳质组分的测试分析，样品采集后立即放入滤膜盒，并装入聚四氟乙烯塑料袋内密封后置于-18 ℃冰箱保存.

采用离子色谱仪(861Advanced Compact IC型，美国)分析Na+、K+、Ca2+、Mg2+、NH4+、F-、Cl-、NO2-、NO3-、PO43-、SO42-共11种离子的质量浓度. 用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS，7500a型，美国)对23种元素(As、Se、Cr、Sb、Zn、Sr、Pb、Ni、Co、Cd、Fe、Mn、Mg、V、Ca、Cu、Ti、Sc、Eu、Al、Ce、Na、S)进行分析. 利用美国沙漠研究所开发的DRI Model 2001A热光碳分析仪对石英滤膜样品进行OC (有机碳)和EC (元素碳)分析. 然后，根据PM2.5质量平衡将PM2.5各化学组分分为一次组分、二次组分和其他组分，一次组分主要包括POA (一次有机气溶胶)、EC、土壤尘和污染元素，二次组分包括SOA (二次有机气溶胶)和3种二次无机离子(SO42-、NO3-、NH4+)，其他组分为PM2.5中除一次组分和二次组分以外的部分. 该研究中PM2.5各组分的测试分析及一次组分和二次组分的计算均参考文献[30-31]，其中SOR (硫氧化率)和NOR (氮氧化率)的计算公式[32]：

SOR=C1(C1+C2)

(1)

NOR=C3(C3+C4)

(2)

式中，C1、C2、C3、C4分别为c(SO42-)、c(SO2)、c(NO3-)、c(NO2)，μmolm3.

1.2 大气边界层高度

位温廓线法是LIU等[33]于2010年提出的一种计算大气边界层高度的方法，其基本原理是将边界层内温度变化梯度转化成自由大气所具有的特征时空高度，或位温梯度跃变时的高度，将该高度定义为大气边界层高度. 筛选出石家庄市飞机在爬升或下降阶段的AMDAR数据，将气压和温度转化为修正气压和位温资料. 以2017年1月18日12:00石家庄市1组飞机的AMDAR数据为例，作位温-高度廓线(见图1). 由图1可见，虚线处位温廓线出现明显的跃变点，将该点对应的高度(914.4 m)视为石家庄市的大气边界层高度.

注：虚线处为石家庄市大气边界层高度.图1 位温廓线法计算大气边界层高度示意Fig.1 Calculating the planetary boundary layer height by potential temperature method

1.3 其他数据收集

重污染过程分析中所用到的ρ(PM2.5)监测值从石家庄环境监测中心的9个国控监测站点自动获取；常规气象数据来自同期资料(http://www.wunderground.com)；天气形势图来自韩国气象局公布的天气实况分析结果(http://222.195.136.24/forecast.html)；WRF-Chem模型中初始气象场和边界条件采用由美国国家环境预报中心提供的6 h/次、1°分辨率的FNL全球分析资料；土地利用数据来自USGS的全球地形和土地利用数据；污染源清单中京津冀地区采用该课题组自下而上建立的高分辨率排放清单[34]，京津冀地区以外区域采用清华大学研发的有较高代表性的中国区域排放源清单(http://www.meicmodel.org).

1.4 WRF-Chem模型构建及验证

为研究气溶胶对气象要素的反馈影响，该研究采用WRF-Chem 3.5.1版本的在线空气质量模型，设置双层嵌套网格，中心位置为39.37°N、116.78°E，外层嵌套网格分辨率为27 km，内层网格分辨率为9 km，垂直方向30层，该研究的物理过程和气象化学过程参数化方案参考文献[28]. 针对2017年1月石家庄市及周边地区，设置考虑气溶胶反馈效应和不考虑气溶胶反馈效应的两套模拟情景，情景1开启气溶胶辐射强迫和云相互作用反馈机制，情景2关闭气溶胶辐射强迫和云相互作用反馈机制. 情景1各要素的模拟值减去情景2的，即为气溶胶反馈效应对其各要素的反馈影响.

为评估WRF-Chem模拟效果，该研究引入NMB (标准化平均偏差)、NME (标准化平均误差)和COR (相关性系数)等3个统计指标，对ρ(PM2.5)、大气边界层高度和温度的模拟值和观测值进行了误差分析. 由表1可见，WRF-Chem模拟值与观测值间COR范围为0.7～1.0，相关性较好，NMB和NME均低于50%，与其他研究[28]相比，模拟效果可接受.

表1 模拟值与监测值误差分析

2 结果与讨论

2.1 PM2.5污染过程特征

2.1.1ρ(PM2.5)及气象要素变化特征

图2为研究期间石家庄市ρ(PM2.5)及各气象要素的逐日变化情况. 采样时段ρ(PM2.5)的监测值和测试值相关性大于0.9，NMB为-15.4%，NME为18.7%，表明此次PM2.5样品的采集及测试结果有效. 此次典型的重污染过程分为3个阶段，分别为P1阶段〔13—14日ρ(PM2.5)平均值为130.8 μg/m3〕、P2阶段〔15—18日ρ(PM2.5)平均值为241.0 μg/m3〕和P3阶段〔19—20日ρ(PM2.5)平均值为103.3 μg/m3〕. 从P1到P2阶段，ρ(PM2.5)逐渐累积增长，于18日达最高值(367.5 μg/m3)，约为GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(75 μg/m3)的4.9倍；P3阶段，石家庄市ρ(PM2.5)快速下降，降速达77.6 μg/(m3·h)，即从19日05:00—10:00，ρ(PM2.5)由413.0 μg/m3快速降至25.0 μg/m3. 此次重污染过程属于逐渐累积增长、快速清除型，该类重污染过程往往与气象条件的变化密不可分.

图2 研究期间石家庄市ρ(PM2.5)与各气象要素的逐日变化情况Fig.2 Daily variation of PM2.5 mass concentration and meteorological elements in heavy pollution process Shijiazhuang City

由图2可见：P1和P2阶段，石家庄市的风速和大气边界层高度均保持较稳定的低值，其波动范围分别为1.3～2.5 m/s和620.6～712.2 m，风速在一定程度上代表大气污染物的水平扩散能力，大气边界层高度代表大气的垂直湍流扩散能力，二者均保持较稳定的低值，使得石家庄市大气处于一个相对封闭稳定状态；到P2阶段，大气边界层高度平均为665.4 m，相对湿度由60%快速增长并稳定至80%，温度保持在-3.9～-4.4 ℃. 高湿低温的稳定环境，使得地表热量更多的变成潜热，不利于大气边界层高度的发展，同时也会促进PM2.5吸湿增长. 静稳天气下ρ(PM2.5)较高，加之大气相对湿度大，污染物的消光能力增强，大气能见度降低. 在污染最严重的18日，能见度降至不足1 km，严重影响人们的生产生活. P3阶段大气边界层高度迅速升至 1 606.4 m，地面风速增至7.6 m/s，相对湿度快速降至53%，大气垂直湍流和水平扩散能力强，污染物被快速清除，能见度得到大幅改善.

2.1.2天气形势分析

高低空大气环流配置不仅决定了气象要素的分布和变化，也决定了大气的扩散能力和稳定程度. 500 hPa位于对流层中层，其天气形势变化虽不会直接导致地面污染加重或减轻，但500 hPa天气形势稳定与否对底层天气系统维持与发展具有重要影响，低层850 hPa温压场配置将直接影响地面污染物累积、增长和输送[35].

P1阶段，高空500 hPa在亚洲中高纬度地区形成两槽一脊的经向环流，两槽之间形成范围较大的高压脊，这一大规模的天气形势会阻碍西伯利亚冷气团向亚洲中低纬度地区的移动，削弱冷空气对我国东部地区的影响[36]；低层850 hPa在我国西北地区沿东南方向延伸至西太平洋地区发展起一个较稳定的带状内陆高压控制区；近地面石家庄市处于蒙古高原弱高压和内陆高压边缘处，等压线稀疏，地面风速较小，静稳条件开始发展. P2阶段，高空500 hPa随着两个低压中心的东移南下，环流调整为以纬向环流为主的平稳西风带，近地面随蒙古高原高压的减弱，大陆内部低压中心的逐渐发展，加之低层850 hPa出现弱的暖平流，石家庄市逐渐沦为低压均压控制区，均压场一直维持至18日. 这种高低空稳定的大气环流配置导致了石家庄市风场弱，大气相对湿度增高，天气静稳，大气湍流扩散条件差，因此造成P1和P2阶段ρ(PM2.5)逐步累积增长. P3阶段500 hPa高空槽东移过境带来强劲的西北风，大气边界层高度迅速升高；石家庄市近地面处于高压前部及低压后部的有利天气形势下，风速增大，大气垂直扩散空间和水平输送能力增强，此次重污染过程的污染物得以快速清除.

2.2 PM2.5化学组分特征

由图3可见：PM2.5各化学组分质量浓度在重污染变化过程中均呈P2阶段>P1阶段>P3阶段的特征. 在P2阶段，ρ(SNA)(SNA为SO42-、NO3-、NH4+的统称)为128.8 μg/m3，其在ρ(PM2.5)中占比为56.2%；在P1阶段ρ(SNA)及其占比分别为34.8 μg/m3和36.7%，在P3阶段分别为18.3 μg/m3和27.7%. 因此，在P2阶段ρ(SNA)最高，其占比也最大，表明SO42-、NO3-和NH4+等二次无机离子更易在重污染天气下形成. P2阶段石家庄市的ρ(SNA)/ρ(PM2.5)高于2017年1月污染期间北京市(永乐店、琉璃河、车公庄分别为53.7%、39.5%、37.3%)[37]、天津市(34.5%)[12]、太原市(42.0%)[18]等地区，进一步表明石家庄市二次污染显著. 利用SOR和NOR进一步衡量此次重污染过程中SO2向SO42-及NO2向NO3-的二次转化程度[38-39]. 当SOR大于0.1或NOR大于0.1时，表明大气中发生光化学氧化过程，SOR和NOR越高，表示更多的前体物向二次气溶胶转化. 随着污染程度的加重，SOR和NOR均显著增长，在P2阶段SOR和NOR均大于0.1，二者平均值均达0.3，明显高于P1和P3阶段. 石家庄市P2阶段的NOR高于北京市(0.2)[37]、太原市(0.2)[18]，与唐山市(0.3)[15]相近，表明石家庄市NO2向NO3-的二次转化现象较其他地区更显著. 石家庄市SOR和NOR均较高，这在很大程度上是由于石家庄市的ρ(NH4+)较高，整个污染过程中ρ(NH4+)平均值为22.9 μg/m3. 研究表明，NH4+与SO42-及NH4+与NO3-之间均有较强的相关性[31,39]，高浓度NH4+先与SO4-中和形成(NH4)2SO4、NH4HSO4，然后过量的NH4+再与NO3-反应生成NH4NO3，NH4+在冬季低温高湿环境下均主要以颗粒态形式存在[40].ρ(NO3-)/ρ(SO42-)通常用来表征移动源和固定源的相对贡献，ρ(NO3-)/ρ(SO42-)越高，表明移动源对PM2.5的贡献越大[41]. 在发达国家移动源对PM2.5的贡献较大[30]，如洛杉矶ρ(NO3-)/ρ(SO42-)为2.0[42]. 该研究中ρ(NO3-)/ρ(SO42-)为1.0，明显高于杨丽丽等[43]2013年在石家庄市冬季的研究结果(0.58)，高于王晓琦等[16]2016年1月在石家庄市的研究结果(0.78)，说明相较于固定源，移动源对PM2.5的贡献越来越显著,今后大气污染防治工作应进一步加强对机动车等移动源的管控力度.

图3 研究期间石家庄市PM2.5化学组分质量浓度、占比及二次转化率的逐日变化情况Fig.3 Daily variation of mass concentration and proportion of chemical composition in PM2.5 in Shijiazhuang City during the study period

OM〔有机质，ρ(OM)=ρ(POA)+ρ(SOA)，其中，POA为一次有机气溶胶，SOA为二次有机气溶胶〕是除SNA以外PM2.5的第二大组分. P1阶段ρ(OM)为38.8 μg/m3，占比为40.1%；P2阶段ρ(OM)为56.0 μg/m3，占比为25.0%；P3阶段ρ(OM)为17.6 μg/m3，占比为27.9%.ρ(OM)在P2阶段最高，但由于P2阶段其他组分的贡献，ρ(OM)占比在P1阶段最高. 此外，在P1和P3阶段ρ(POA)均高于ρ(SOA)，但在P2阶段ρ(SOA)与ρ(POA)相等，表明在重污染过程中有更多的二次有机气溶胶生成. 土壤尘和污染元素在PM2.5中占比范围为7.0%～8.4%. 通过比较不同阶段污染元素在ρ(PM2.5)中的占比发现：污染元素在P2阶段占比最高，其主要原因是在不利的气象条件下污染元素逐渐累积增长，18日ρ(PM2.5)最高，该日污染元素为17.95 μg/m3，是土壤尘的1.7倍；此外，P3阶段土壤尘在ρ(PM2.5)中的占比明显增大，主要原因可能是19日风速突增至7.6 m/s，风速较大激起了大量扬尘.

2.3 气溶胶反馈效应对气象要素的影响

表2为研究期间石家庄市气溶胶反馈效应对太阳辐射量、温度和大气边界层高度的影响. 由表2可见，受气溶胶反馈效应影响到达地面的太阳辐射量、温度和大气边界层高度在P1阶段平均分别下降56.2 W/m2、1.4 ℃和92.7 m，在P2阶段平均分别下降75.1 W/m2、2.7 ℃和109.9 m，在P3阶段平均分别下降30.4 W/m2、0.7 ℃和88.6 m. 研究[28]表明，受气溶胶反馈效应影响京津冀地区平均太阳辐射量下降39.80 W/m2，大气边界层高度降低36.64 m，气温下降0.34 ℃；在污染时段时，太阳辐射量下降48.57 W/m2，大气边界层高度平均下降46.08 m，温度平均下降0.39 ℃.江苏省与安徽省交界区一带受气溶胶反馈效应影响地表太阳辐射量减少91.07 W/m2，温度下降1.0 ℃，大气边界层高度下降181 m[24]. 综上，不同地区、不同污染程度下气溶胶反馈效应均使到达地面的太阳辐射量、大气边界层高度和温度普遍呈下降状态. 这是由于气溶胶自身对太阳辐射的光产生反射和散射作用，造成到达地表的太阳辐射量降低. 此外，根据Twomey[44]提出的理论，在高湿度的环境下气溶胶浓度的增加会导致云滴数浓度增加，云滴尺度减小，云的反照率增加，导致到达地面的太阳辐射量下降. 太阳辐射量的降低，进而会引发地表温度下降(一定程度上代表大气热浮升力减弱)，从而影响大气边界层高度的发展[45].

从重污染过程发展的3个阶段来看，太阳辐射量、温度和大气边界层高度各要素的下降量均呈P2阶段>P1阶段>P3阶段的趋势，其中，污染最重的P2阶段的太阳辐射量、温度和大气边界层高度的下降量比P1阶段分别高33.6%、91.4%和18.6%，比P3阶段分别高147.0%、305.3%和24.1%，由此可见污染较重的P2阶段气溶胶反馈效应显著，其中温度受高浓度气溶胶反馈影响变化最明显. 此外，在P1阶段随着ρ(PM2.5)增加，太阳辐射量、温度和大气边界层高度下降量也均有所加大；在P2阶段，18日ρ(PM2.5)高于16日，但18日太阳辐射量和温度的下降量(72.4 W/m2和2.4 ℃)低于16日太阳辐射量和温度的下降量(88.5 W/m2和3.2 ℃)，表明在P2阶段〔即ρ(PM2.5)达到重度及以上污染水平时〕，并不是ρ(PM2.5)越高，相应的气溶胶反馈效应就越强. 此外，由于16日的气象条件较18日更稳定，说明气溶胶反馈效应除了受气溶胶浓度影响外，还可能受湿度、风速以及大气边界层高度等多种气象因素的共同影响. 由P2阶段过渡到P3阶段时，ρ(PM2.5)快速降低，气溶胶反馈效应对太阳辐射量、温度和大气边界层高度的影响显著减弱，其中，19日太阳辐射量、温度和大气边界层高度的下降量较18日分别下降了74.0%、75.1%和32.7%，其主要原因是19日高空槽过境，带来强劲西北风，破坏了石家庄市的静稳环境，快速带走污染物，使得气溶胶的反馈效应减弱.

表2 研究期间石家庄市气溶胶反馈效应对太阳辐射量、温度和大气边界层高度的影响

3 结论

a) 此次重污染过程属于逐步累积增长，快速清除型. 重污染过程分为P1阶段、P2阶段和P3阶段，P2阶段ρ(PM2.5)平均值为241.0 μgm3，最大值为367.5 μgm3. P1和P2阶段高低空大气环流配置稳定，大气边界层高度低(620.6～712.2 m)、相对湿度高(60%～80%)、风速低(1.3～2.5 ms)的静稳天气是污染物逐渐累积增长的主要原因；P3阶段500 hPa高空槽过境，带来强劲西北风，风速突增至7.6 ms，大气边界层高度快速提高至1 606.4 m，大气垂直湍流和水平扩散能力提高，污染物得以快速清除.

b) P2阶段，ρ(SNA)为128.8 μgm3，在ρ(PM2.5)中占比为56.2%，SOR和NOR均为0.3. OM是除SNA以外的第二大组分，在P1和P3阶段ρ(POA)均大于ρ(SOA)，在P2阶段ρ(SOA)与ρ(POA)持平，均为28.0 μgm3，表明在重污染过程中二次污染严重. 整个过程ρ(NO3-)ρ(SO42-)平均值为1.0，表明石家庄市固定源和移动源对颗粒物质量浓度的贡献相当. 土壤尘和污染元素占ρ(PM2.5)的7.0%～8.4%. 结果表明，石家庄市重污染期间二次污染严重，且移动源贡献越来越显著.

c) 气溶胶反馈效应使得太阳辐射量、温度、大气边界层高度均呈不利于污染扩散的趋势发展，各要素的下降量在各阶段均呈P2阶段>P1阶段>P3阶段的变化特征. 其中，P2阶段太阳辐射量、温度和大气边界层高度的下降量分别为75.1 Wm2、2.7 ℃和109.9 m，比P1阶段分别高33.6%、91.4%和18.6%，比P3阶段分别高147.0%、305.3%和24.1%. 从3个阶段来看，P2阶段气溶胶反馈效应最显著，其中温度受气溶胶反馈影响变化最明显. 仅分析P2阶段，即ρ(PM2.5)达到重度及以上污染时，并不是ρ(PM2.5)越高相应的气溶胶反馈效应就一定越强，气溶胶反馈效应可能受气溶胶浓度、湿度、风速以及大气边界层高度等多种因素的共同影响，需后续更深入的研究分析.

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