光电离过程中Fe靶和V靶特征辐射的角相关研究*

柳钰 徐忠锋 王兴 曾利霞 刘婷

1) (西安交通大学理学院, 西安 710049)

2) (咸阳师范学院与中国科学院近代物理研究所联合共建离子束与光物理实验室, 咸阳 712000)

在发射角120°—170°的范围内, 应用硅漂移探测器以10°为间隔对中心能量为13.1 keV的韧致辐射诱发Fe靶和V靶发射的典型K系X射线光谱进行了测量.得到特征X射线Kα和Kβ的特征谱线, 考虑探测器对特征X射线的探测效率、靶对入射光子和出射光子吸收的校准及大气对特征X射线的吸收后, 结果显示不同探测角度下Kβ与Kα的强度比为一常数.将本次实验探测角度为150°时的Kβ/Kα强度比值的实验值、理论计算值和Ertuğral的实验结果进行对比, 发现实验结果与预期相符.对比不同探测角度下的强度比变化趋势推断特征X射线的角度依赖关系, 分析认为Kα和Kβ在探测范围内是各向同性发射的.

1 引 言

近年来, 对特征X射线发射的研究主要集中在多电离效应[1−3]和碰撞过程中产生的空穴态定向行为方面的研究[4,5].原子内壳层电离参数不仅为地质和化学等基础领域提供原子数据, 而且在粒子诱导X射线发射(PIXE)化学分析、X射线荧光(XRF)光谱技术、健康物理剂量计算以及原子和核过程等方面也都有广泛应用[6−11].

碰撞电离导致靶原子内壳层产生空穴的退激过程对应发射特征X射线或俄歇电子[12].光电离产生X射线强度比与电子、重离子、质子轰击和放射性衰变产生的X射线强度比有很大差异, 从K壳层(J = 1/2)产生的X射线在理论上被认为是各向同性发射的[13,14], 有很多实验在固定出射方向上对靶材产生特征K壳层X射线强度比进行了研究, 然而却没有在不同出射方向上对靶材产生特征K壳层X射线强度比进行实验研究, 也就是说光电离导致固体靶产生K壳层X射线角分布的实验研究还很缺乏[15].因此, 通过测量光电离过程中的典型X射线强度来研究特征X射线发射的角依赖关系变得越来越重要.

为了研究K壳层电离参数, 很多实验利用高分辨率固体X射线探测器对其进行了实验研究,在这些实验中, K壳层空穴分别由不同方式产生.Slivinsky和Ebert[16]使用能量小于150 keV的X光机产生的轫致辐射束来激发靶材, 测定了29 ≤Z ≤ 92 元素薄靶的 Kα/Kβ值.Ertugrul等[17]测量了以241Am同位素放射源作为激发源, 激发能为 59.5 keV 时, 对原子序数 2 2≤Z≤69 范围内元素薄靶的Kα/Kβ值.Richard 等[18]研究了6—10 MeV质子和 15—19 MeV O4+离子激发薄的 Cu 靶产生的 Kα/Kβ值.Li和 Watson[19]使用 2.35—12.5 MeV/amu氘核, α粒子和碳离子作为激发源对原子序数在 19 ≤ Z ≤ 47范围内元素靶材的Kβ/Kα值进行了测定.Salem 和 Wimmer[20]完成对原子序数在30 ≤ Z ≤ 40范围内元素的薄靶和厚靶分别使用120 keV电子轰击时Kα1/Kα2跃迁概率的测量.Yalçin[21]和 Apaydin 等[22]分别测量了V, Mo等单质靶材在光电离过程中K系特征X射线发射的强度比.Akkus等[23]研究了 Sc,V等靶材在三个不同方位角下由59.54 keV γ光子激发产生 Kβ/Kα值.Ertuğral等[24]测量了 5.9,59.9和 123.6 keV 光子对原子序数 16 ≤ Z ≤92范围内元素靶材的Kβ/Kα值进行了测定.同时,还有很多科学家在理论方面对元素的Kβ/Kα强度比 率 进 行 研 究 , 比 如 Scofield[25,26], Manson 和Kennedy[27]基于相对论 Hartree-Fock 和 Hartree-Slater理论对Kβ/Kα强度比率的计算.

通过广泛的文献调研, 从我们得到的关于Kβ/Kα强度比率的实验或理论数据中发现不同作者给出的结果是有差异的, 本实验的目的是验证中心能量为13.1 keV的韧致辐射垂直入射纯的Fe,V靶产生特征K壳层X射线Kβ, Kα的角分布关系, 它可以提供有关内壳层电子的原子参数和波函数的重要信息.

2 实验装置及测量方法

实验装置如图1所示, Mini X射线管与靶平面保持垂直, 且射线管出口距靶平面距离为15 cm, 探测器与X射线管位于靶材的同侧, 且探测器出口距X射线管发射光子束与靶平面交点的距离为 15 cm, 靶的特征 X 射线 Kα, Kβ用 X 射线探测器在与靶平面法线夹角120°—170°的范围内以10°为间隔来进行测量.Mini-X射线管内置的靶材为 0.75 µm 厚的 Ag 靶, 设置管电压为 30 keV,管电流为90 µA, 电子轰击Ag靶会产生一个中心能量为13.1 keV的单峰韧致辐射谱, 在Mini-X射线管出口处加Φ2 mm的准直及滤波片(材质为钨,厚度为 25 µm).在试验中测量 X射线管发出0—30 keV韧致辐射轰击金属靶产生的特征X射线, 选用 Amptek 公司的 XR100-SDD(Super Drift Detctors)型号Si漂移探测器, 探测器的有效探测面积是 25 mm2, 探测器探测口安装了 12.5 µm 的Be 窗, 其在 5.9 keV 峰处分辨率可达 125 eV.实验测量中选择道数为8192道、增益为100, 可探测能量范围为 0.5—14.5 keV, 探测器对 Fe靶 Kα,Kβ的探测效率分别为 0.985和 0.9895, 对 V靶Kα, Kβ的探测效率分别为 0.9704 和 0.977.本工作中X射线强度比的误差大约为14%, 包括统计误差(3%), 探测器立体角误差(6%), 背景误差(6%),高斯拟合误差(5%).

图1 实验装置示意图Fig.1.Experimental setup.

3 实验结果与讨论

图2给出了Mini X射线光管出射中心能量为13.1 keV韧致辐射垂直入射靶材, 探测角度为30°时Fe和V靶的特征X射线能谱图, Fe的特征X 射线 Kα1(K1 L3)和 Kα2(K1 L2)的中心能量分别为 6.403和 6.39 keV, V的特征 X射线 Kα1(K1 L3)和 Kα2(K1 L2)的 中 心 能 量 分 别 为4.952 和 4.94 keV, 而探测器在 5.9 keV 峰处分辨率为 125 eV, 所以无法分辨 Fe的特征 X射线Kα1, Kα2(Kα1和 Kα2的能量差是 13 eV)与 V 的特征 X 射线 Kα1, Kα2(Kα1和 Kα2的能量差是 12 eV),我们统一记做Kα.对实验结果进行高斯拟合, 从图2可以看出, 拟合曲线和特征峰形状符合得非常好.

实验测得的X射线谱经过高斯拟合和计算可得到相应特征X射线发射强度.通过了解各支壳层X射线的相对强度可以了解原子物理学中的各种现象.本实验中没有观察到Fe和V靶的K壳层X射线明显的频移, 说明在实验范围内K壳层没有发生多电离.特征峰Kα和Kβ的计数由2条X射线拟合曲线确定.实验中X射线的强度比I(Ki)/I(Kj)可以由(1)式和(2)式确定.

图2 150°探测角下 Fe 靶和 V 靶的能谱分布图 (a) Fe靶; (b) V 靶Fig.2.Characteristic K X-ray spectrum of Fe and V induced by impact with bremsstrahlung with central energy of 13.1 keV and measured at the emission angle of 150°:(a) Target Fe; (b) target V.

其中 N(Kα)/N(Kβ)表示 Kα和 Kβ的计数比值, 也就是高斯拟合后对应Kα和Kβ特征峰面积的比值;ε(Kα)/ε(Kβ)是探测器对不同特征 X射线探测效率的比值, ξ(Kα)/ξ(Kβ)是靶与探测器之间空气对出射特征X射线吸收的校准因子之比; λ(Kα)/λ(Kβ)是靶对入射光子和出射光子吸收的校准因子之比, 由 (2)式计算得到.µinc是靶对入射光子的质量吸收系数, Fe和V靶对入射光子的质量吸收系数分别为100.1和70.8; θ1是入射束与靶平面法向的夹角; µemt是靶对出射特征X射线的质量吸收系数, Fe靶对特征X射线Kα和Kβ的质量吸收系数为73.2和54.87, V靶对特征X射线Kα和Kβ的质量吸收系数为98.33和74.36; θ2是出射束与靶平面法向的夹角; t是靶的质量厚度, 实验选用靶材厚度均为1 cm, Fe和V靶的质量厚度分别为7.845和6.11.本实验中因为t的单位是g/cm2,所以µinc和µemt的单位为cm2/g.

从Kα和Kβ特征X射线的自吸收考虑, 随探测角度的增大Kα的衰减效果要大于Kβ, Fe靶特征X射线 Kα和 Kβ的衰减幅度分别为29%和25%, V靶特征X射线Kα和Kβ的衰减幅度分别为 36% 和 33%, 所以 λ(Kβ)/λ(Kα)比值应该随着探测角度的增大而增大, 这一结论是基于对Fe,V靶在相同冲击能量下由(2)式计算得出的.

Berezhko和 Kabachnik[28]在 1977年首先从理论上给出了电离原子退激过程中发射特征X射线的微分强度角分布公式:

其中, β = ακA20, P2(cosθ) = [3cos(2θ) + 1]/4,θ表示X射线出射方向与入射束方向的夹角;dΩ为探测器对靶中心位置所张开的立体角; dI代表在θ角出射方向上, dΩ立体角范围内所探测到的X射线强度; I0为整个立体角内发射X射线的总强度; P2(cos θ)为二阶勒让德函数; β 为特征X 射线的各向异性参数, β = ακA20, 其中 α 是与空穴初态和终态总角动量相关的动力学因子, 由Berezhko和 Kabachnik[26]研究表明对于特征X射线Kα和Kβ的动力学因子α取值为0, 也就是说理论上认为特征X射线Kα和Kβ应该是各向同性发射的, κ是Coster-Kronig跃迁校正因子,A20是对应支壳层的定向度.从(3)式可以看出各向异性参数可以由不同角度的特征X射线强度分布得到.

在碰撞电离过程中, 磁亚态的集居数目有可能偏离统计分布, 在这种情况下, 能级是定向的, 因此两个具有相同磁量子数(只有正负号差别)的原子亚能级将会出现相同数目的集居.这里假设在碰撞过程中电子和靶原子都没有被极化, 则电子态在Z轴两侧是对称的.碰撞参数、散射角限制了各向异性参数A20的数值.原子内壳层空穴态的定向行为就可以由A20这个参数来表示, 而A20则决定于各磁亚态µn中的集居截面[29].

从K壳层(J = 1/2)产生的X射线认为是各向同性发射的[13,14], 经过(2)式的计算, Fe和V靶的K壳层特征X射线强度比Kβ/Kα与探测角 θ 角的依赖关系完整结果如图3所示, 在不确定度范围内, Kα和 Kβ特征 X射线在探测角 120°—170°范围内时为一常数, 也就是说特征X射线Kα和Kβ在探测角范围内是各向同性分布的.

图3 探测角为 120°—170°时, Fe 靶和 V 靶特征 X 射线强度比Kβ/Kα的角分布关系Fig.3.Angular distribution of characteristic X-ray intensity ratios of Kβ/Kα at detection angles of 120°–170° for Fe and V.

将本实验值与理论计算值和Ertuğral等[24]实验结果进行对比, 结果如图4所示, 可以看出, 本实验探测角度为150°时, 采用中心能量为13.1 keV韧致辐射激发Fe, V靶的Kβ与Kα特征X射线发射强度比Kβ/Kα在实验误差范围内与基于相对论Hartree-Fock和 Hartree-Slater理论预测值[25−27]和文献中Ertuğral等[24]以59.5 keV光子作为激发源的实验结果基本符合, 在 Ertuğral等[24]的实验中, 激发源发出光束方向与靶面法线方向夹角为45°, 探测器探测方向为垂直于靶面方向, 这说明在光电离过程中K系X射线发射的强度比几乎不随入射光子能量的改变而改变, 并且与入射光束与靶面法线方向夹角大小无关, 如果被探测靶材特征X射线Kβ与Kα为各向异性发射, 则根据(3)式中 P2(cosθ) = (3cos2θ + 1)/4, 二阶勒让德多项式P2(cosθ)随θ角的变化而单调变化, 无论各向异性参数 β 取值为正或负, dI/dΩ 在 θ等于 90°—180°区间内都是单调取值的, 则不同元素在实验探测角度为150°时的实验值应该与理论值[25−27], 或探测角为 180°的 Ertuğral等[24]的实验值相比应同时增大或减小, 而本实验中实验结果与理论结果和他人实验结果相比, 对于V靶和Fe靶, 实验结果均高于文献[25,26]的理论结果, 对于V靶, 本实验值低于文献[27]的理论结果和文献[24]的实验结果, 对于Fe靶, 本实验值高于文献[24]的实验结果, 与文献[27]的理论结果基本相符, 也就是说本实验值与理论值[25−27]、Ertuğral等[24]的实验值相比没有同时高于或低于的结果, 所以实验中探测到的Kβ与Kα特征X射线均为各向同性发射.

图4 Kβ/Kα 的实验值、Ertuğral[24]的实验结果和理论计算值[25–27]对比图Fig.4.Comparison of X-ray intensity ratios Kβ/Kα in the present work, literature experimental results from Ertuğrul[24] and theoretical values[25–27].

应用多组态Dirac-Fock方法和密度矩阵理论可知[14], 辐射场与电子相互作用的多极项将对光电子角分布产生一定影响, 光电子角分布的偶极和非偶极参数都会对各子壳层光电子角分布产生影响, 如果只考虑偶极项对光电子角分布的影响则2s壳层光电子角分布为各向同性发射; 由于s壳层的电子云呈球对称性分布, 所以非偶极项对2s壳层光电子角分布的影响非常小.基于上述理论分析, Kβ与Kα特征X射线均为各向同性发射, 这与本实验结论完全一致.

此外, 研究K壳层的定向性行为, 还可以从K壳层的空穴态产生过程来分析.由于K壳层不包括支壳层, 所以碰撞电离过程不包括CK跃迁,在光子碰撞过程中K壳层的空穴由直接电离产生,用(4)式和(5)式表示K壳层特征X射线产生截面

其中σK为K壳层电子的电离截面, ωK为K壳层的荧光产额, 表示辐射X射线的几率, 式中 FKα和FKβ是 Kα和 KβX射 线 的 分 支 比 , 表 示 为FKα=IKα/(IKα+IKβ), 且 F Kβ=1−FKα, 因此可以看出, 在单电离的情况下, K壳层X射线的产生截面比值 σKα/σKβ是与K壳层光电离截面无关的,也就是说与入射光子能量无关.当荧光产额一定时, X射线的产生截面实际反应的是内壳层的电离截面.本实验表明, 考虑靶的自吸收效应后, 在测量不确定度范围内, 一定入射能量下Kβ/Kα强度比值是不随探测角度的变化而变化的, 该不变性可以定性解释为考虑到Kα和KβX射线光子都是通过直接电离过程从靶材的同一点产生的, 而间接过程(荧光)在碰撞过程中是可以忽略的[30].因此, 观察到的Kβ/Kα比值随出射角的变化为一常数.

同时从实验结果观察到, 高原子序数元素的强度比Kβ/Kα的比值更高, 这是因为随原子序数的增加原子外壳层拥有更多的电子, KβX射线的产生截面随着原子序数的增加而增加.因此, 较大原子序数元素的特征X射线Kβ与Kα的强度比也比较小的原子序数元素大.

4 结 论

本文测量了中心能量为13.1 keV韧致辐射激发厚 Fe (z = 26)和 V (z = 22)靶材产生的特征X射线Kα和Kβ谱线, 并计算了Kβ/Kα特征X射线强度比的角分布关系.实验结果显示在探测角θ范围内Fe和V靶特征X射线Kα和Kβ呈各向同性发射, 在实验误差范围之内, 实验数据没有发现任何各向异性发射趋势.这一实验结果与理论分析完全一致.此外, 通过探测角度为150°时靶材特征X射线强度比Kβ/Kα的本次实验数值与理论值[25−27]、Ertuğral等[24]的实验数值比较, 说明入射光子能量的变化对特征X射线比值的结果在该入射能量范围内无影响, 且改变入射光束方向不影响Kβ/Kα特征X射线强度比.实验结果还表明,靶材Fe的Kβ/Kα特征X射线强度比值比靶材V的Kβ/Kα特征X射线强度比值大8%, 说明较大原子序数元素的特征X射线Kβ与Kα的强度比也比较小的原子序数元素大.