光电耦合对InGaN/GaN量子阱光学性能的影响

陈 澜， 吴瑾照， 龙 浩， 史晓玲， 应磊莹， 郑志威， 丘志仁， 张保平*

(1. 厦门大学电子科学与技术学 院微纳光电子研究室， 福建 厦门 361005；2. 中山大学物理学院 光电材料与技术国家重点实验室， 广东 广州 510275)

1 引 言

GaN基垂直腔面发射激光器(VCSELs)具有发光范围覆盖整个可见光波段、激射阈值低以及圆形输出光束等优点，在高分辨率显示、激光打印、光学存储和塑料通信等方面具有更广阔的应用前景。至今，已经报道了GaN基光泵VCSEL器件[1-5]和电泵VCSEL器件[6-8]的激射，但是其性能有待进一步提高，材料和器件结构也需要继续优化。其中激射阈值作为衡量VCSEL器件性能的一个重要参数，受到腔内损耗、谐振腔长、DBR的性能以及有源区与光场的耦合等因素影响。一些研究团队通过改变DBR的结构降低VCSEL的阈值。2003年，Park等使用曲面DBR制作的长腔长GaN基VCSEL的激射阈值为160 kW·cm-2[9]；2015年，Lee等使用高折射率差的纳米孔DBR将GaN基VCSEL的阈值降为7～8 kW·cm-2[10]；2019年，Mishkat-UI-Masabih等同样使用了纳米孔结构的DBR，将非极性GaN基VCSEL的阈值进一步降为5 kW·cm-2[11]，激射阈值改变了2个数量级。也有一些研究团队通过改变DBR的材料来降低VCSEL的激射阈值。2016年，Liu等使用电导n型DBR制作了阈值为1.64 MW·cm-2的GaN基VCSEL[12]；2019年，Park等使用airgap/AlGaN DBR制作了阈值更低的光泵VCSEL，对应的阈值为270 kW·cm-2[13]。除了上述在DBR方面的工作外，2018年，本研究团队曾尝试通过改变腔长制作出低阈值的GaN基光泵 VCSEL，测得的激射阈值为20.65 mW·cm-2[14]。

另一方面，有源区结构作为VCSEL的重要组成部分，直接决定了产生受激辐射的条件，对于激射阈值的影响是不容忽视的。然而，至今对其研究还不充分。本课题组曾经研究了平板谐振腔中的光损耗，发现与普通LED中的非耦合量子阱相比较，采用耦合InGaN/GaN量子阱结构可以大幅度降低光损耗，因此预计将有利于降低激射阈值[15]。在此基础上，本文通过改变量子阱的分布结构，研究了量子阱与光场相互作用或光电耦合对量子阱光学性能和VCSEL阈值的影响。本文还对改变有源区结构后激射阈值的变化进行了研究与讨论。

2 材料设计与VCSEL器件制备

本文研究的两个外延片样品A和B的有源区结构都是由In0.1Ga0.9N/GaN(阱宽为3 nm，垒宽为5 nm)量子阱组成，主要区别在于样品A是先生长两个耦合量子阱之后生长一层GaN插入层，插入层的厚度依据波长λ值设定(约为λ/2)，然后再生长两个耦合量子阱；样品B则是连续生长了5个耦合量子阱。为了方便进行比较，两个外延片样品其他部分的结构保持相同，设定发光波长为420 nm。两个外延片都是在蓝宝石衬底上利用成熟的MOCVD技术生长，包括成核层、u-GaN层、n-GaN层、InGaN/GaN量子阱结构、p-AlGaN电子阻挡层、p-GaN层和p+-InGaN层。考虑到驻波场分布特性，样品表面处光场强度为0，而量子阱处于光场(与电场的平方成正比)最大值，以此设计p型层的厚度。另外，设计样品A的GaN插入层的厚度使得两组耦合量子阱同时处于光场分布的最大值处。两个样品对应的结构和光场分布如图1所示。

图1 样品A(a)和B(b)的外延片结构和模拟的光场分布

Fig.1 Epitaxy wafer structure of samples A(a) and B(b) and modified optical field (squared electric field) in design of devices

图2 样品A(a)和B(b)制作的VCSEL器件结构图

Fig.2 Structures of VCSEL devices fabricated by using samples A(a) and B(b)

利用样品A和样品B制作的VCSEL器件结构如图2所示。将外延片制成VCSEL器件时，先在外延材料表面蒸镀12.5对Ta2O5/SiO2下DBR，再用光敏胶将其粘在石英片上，使用激光剥离技术(LLO)剥离掉蓝宝石衬底，接着利用研磨和抛光技术磨去部分n-GaN，待腔长达到6λ后在n-GaN层表面蒸镀10.5对Ta2O5/SiO2上DBR。VCSEL器件的谐振腔由n-GaN层、InGaN/GaN量子阱、AlGaN层(20 nm)、p-GaN层(97 nm)和InGaN层(3 nm)组成。为了增强VCSEL器件中有源区与光场的耦合作用，将样品A有源区中的两组耦合量子阱分别放置在谐振腔内的两个波腹处，每个量子阱都与光场有着较强的耦合；而样品B有源区中的5个耦合量子阱位于谐振腔内的同一个波腹上，中心处的量子阱与光场耦合最强，分布在两边的量子阱离中心量子阱越远，与光场的耦合越弱。为了研究两种结构中量子阱与谐振腔内光场的耦合作用，计算了两个VCSEL器件的相对光限制因子，它描述了谐振腔内分布的光场在有源区中的受限程度，等于有源区中的光能量与激光器谐振腔中的总能量之比。相对光限制因子的计算公式如下[16]：

(1)

其中，E(z)表示光场分布中的驻波模式，da表示有源区厚度，L表示腔长。计算得到的两个VCSEL器件的相对光限制因子如表1所示。样品A对应的VCSEL的相对光限制因子大于样品B对应的VCSEL，说明样品A的有源区结构更有利于增强有源区与谐振腔内光场的耦合作用。有源区与光场的耦合作用越强，越有利于激光的产生，对于减小VCSEL的激射阈值是非常有利的。

表1 样品A和样品B的相对光限制因子

3 外延片测量结果和讨论

3.1 光致发光(PL)随温度的变化

为了比较两个外延片样品的发光特性，我们进行了变温光致发光测试，使用的激发源是325 nm He-Cd连续激光器，冷却装置是He循环低温控制机。测得不同温度下两个样品的PL谱如图3所示。低温下在样品A的PL谱中观察到两个发光峰，经过计算可知，位于413 nm附近的发光峰来自于量子阱中电子基态和空穴基态之间的跃迁；位于394 nm附近的发光峰涉及到高能态跃迁，温度升高时这个峰会逐渐消失。而样品B的PL谱中只有一个发光峰，位于426 nm处，该峰来自于基态之间的跃迁。

图3 15～300 K温度范围内样品A(a)和样品B(b)的变温PL谱图

Fig.3 Temperature-dependent PL spectra of sample A(a) and sample B(b) over the temperature ranging from 15 K to 300 K

根据以上测试结果可以求出两种有源区结构的外延片样品的内量子效率(IQE)，内量子效率是有源区每秒产生的光子数与每秒注入有源区的电子空穴对数之比，与发光效率成正比。通常使用室温和低温下发光强度的比值计算外延片的内量子效率η[17-18]：

(2)

得到两个外延片样品的内量子效率如表2所示，样品A的内量子效率远大于样品B。

表2 样品A和样品B根据变温光致发光光谱计算得到的内量子效率

Tab.2 Internal quantum efficiency of sample A and sample B calculated by temperature-dependent photoluminescence spectrum

样品内量子效率(IQE)A0.28B0.12

3.2 时间分辨光致发光测量

为了进一步研究两种结构的辐射复合特性，我们将Nd∶YAG皮秒脉冲激光器(355 nm，10 Hz)作为激发源测量了样品的时间分辨光致发光特性，测得发光强度随时间变化的衰减曲线如图4所示。使用单指数模型分别对衰减曲线的前半部分和后半部分进行拟合，得到的拟合参数如表3所示，τinitial表示前半部分的复合寿命，τfinal表示后半部分的复合寿命。由τinitial和τfinal可以求得辐射复合寿命τr和非辐射复合寿命τnr[19-20]：

(3)

该计算方法曾经被美国弗吉尼亚联邦大学电气与计算机工程系的一个课题组采用，计算了不同有源层厚度的双异质结InGaN基LED的辐射复合寿命和非辐射复合寿命，用于研究改变有源层厚度对双异质结LED的影响[21]。西安交通大学的电子物理与器件教育部重点实验室也曾采用这个方法计算蓝光和绿光InGaN/GaN多量子阱LED的载流子寿命，用于分析不同In组分和缺陷密度对发光特性的影响[22]。

图4 样品A和样品B的时间分辨光致发光光谱及拟合曲线

Fig.4 Time-resolved photoluminescence spectra and fitting curves of sample A and sample B

我们用该方法分析得到两个样品的寿命数据如表3所示。可以看到，样品A和样品B的非辐射复合寿命基本相同，说明两者的晶体质量差别不大，也就是说两个样品中的点缺陷和位错密度没有明显差别，这得益于比较成熟的MOCVD结晶生长技术；而样品A的辐射复合寿命约是样品B的一半，说明样品A的辐射复合效率要比样品B高，约两倍程度。样品A的辐射复合寿命小于非辐射复合寿命，说明样品A的辐射复合占据主要地位；而样品B则以非辐射复合为主。

表3 对时间分辨光致发光谱进行拟合后计算得到样品A和样品B的复合寿命

Tab.3 Calculation of recombination lifetime of sample A and sample B according to fitting result of time-resolved photoluminescence spectrum

样品τinitial /nsτfinal /nsτr /nsτnr /nsA0.531.221.872.44B0.801.363.892.72

内量子效率的测量结果和时间分辨实验结果表明样品A具有较大的辐射复合效率和内量子效率；时间分辨结果还表明样品A的辐射复合效率高于非辐射复合效率，样品B的辐射复合效率低于非辐射复合效率；同时样品A和样品B的晶体质量没有明显差别。这些结果表明样品A的量子阱结构对于提高材料的辐射复合效率和内量子效率起到了决定性作用。换言之，样品A的较大的光电耦合强度对于提高样品的发光性能发挥了重要作用。虽然上述分析中两个样品还没有人为地附加上谐振腔结构，但是材料的发光也会受到谐振效应的影响。谐振效应与光的反射密不可分，而外延材料的折射率与界面处反射率之间的关系为：

(4)

其中n1和n2分别表示相邻两种材料的折射率。样品中各材料层的折射率如表4所示。外延片的表面不仅光滑，表层的InGaN材料与空气还有较大的折射率差，这使得外延表面具有较大的光反射率，约为20.84%；另外一个具有较大反射率的反射面是GaN-蓝宝石界面，光反射率约为2.96%。这两个反射面构成了谐振腔的两个反射镜。在图3所示的发光谱中有很多规则排列的小峰，就是这个谐振腔造成的多重反射和干涉的结果。这种干涉现象也在他人的研究中多次观测并报道[23-24]。

表4 样品中各材料层的折射率

4 VCSEL测试结果

将外延片样品A和B制成结构如图2所示的VCSEL器件之后，我们使用德国CryLas公司FTSS355-Q1型号的半导体激光器(355 nm，20 kHz)作为激发源对VCSEL器件进行了光学测试，激发光的光斑直径约为20 μm。图5为样品A制作的VCSEL器件的发光谱线和发光强度在不同泵浦能量下的变化图。从图5(a)可以观察到，VCSEL器件的激射峰位于411.6 nm处，线宽为0.14 nm。图5(b)中，样品A对应的VCSEL器件在激发光能量小于2.02 nJ/pulse时光强增加缓慢，超过2.02 nJ/pulse后光强迅速增加，这说明样品A制作的VCSEL实现室温激光发射，对应的激射阈值为643 μJ·cm-2。

图6所示为样品B制作的VCSEL器件的发光谱线和发光强度在不同泵浦能量下的变化图。图6(a)中，VCSEL器件的激射峰位于405.8 nm处，线宽为0.23 nm。观察图6(b)可知，该VCSEL器件也实现了室温激光发射，在激发光能量达到4.16 nJ/pulse时出现激射现象，对应的激射阈值为1.31 mJ·cm-2。经比较发现，样品A的阈值明显低于样品B，前者为后者的1/2。根据之前的讨论得知，样品A中有源区的相对光限制作用更强，样品A的内量子效率和辐射复合速率也更高。结合两个VCSEL器件的测试结果考虑，前述的影响因素都与VCSEL器件的阈值有关，同时也说明了样品A的有源区结构更有利于制作低阈值的VCSEL器件。

图5 样品A制作的VCSEL器件在不同泵浦能量下的发光谱线(a)和发光强度(b)

Fig.5 Photoluminescence spectra(a) and peak intensity(b) at different pumping energies for VCSEL fabricated by using sample A

图6 样品B制作的VCSEL器件在不同泵浦能量下的发光谱线(a)和发光强度(b)

4 结 论

本文设计了两种具有不同光电耦合强度的InGaN/GaN量子阱样品，样品A在腔模的两个波腹处各放置两个InGaN耦合量子阱，而样品B在腔模的一个波腹处放置5个InGaN耦合量子阱。研究发现，样品A具有较大的光限制因子、更高的内量子效率和辐射复合效率。基于样品A的VCSEL有着更低的激射阈值。结果表明，样品A的有源区结构更有利于制作低阈值的VCSEL器件。