露天生物质燃烧对地面PM2.5浓度的影响评估

柯华兵 龚山陵* 何建军 周春红 张 磊2) 周奕珂

1)(中国气象科学研究院， 北京 100081)

2)(南京信息工程大学， 南京 210044)

引 言

露天生物质燃烧主要指野火和农田焚烧，其排放的痕量气体(CO，CO2，CH4，BC，OC，NOx，NH3，SO2，NMOCs等)和颗粒物(PM)是大气的重要组成部分[1]。生物质燃烧排放的PM导致空气质量恶化[2-4]、能见度降低且对人体健康产生危害[5]；排放的NMOCs和NOx等气体在下风方发生化学反应生成O3[6]；排放的CO2可能对碳循环产生不可忽视的影响[7]。另外，通过气溶胶-辐射云的相互作用生物质燃烧还会影响天气和气候[8]。

国内外已经开展了一些生物质燃烧的排放清单的研究，并评估其对大气环境和气候的影响。基于卫星数据集的生物质燃烧排放清单，如全球火灾排放数据库(Global Fire Emissions Database, GF- ED)[9]、全球火灾同化系统(Global Fire Assimilation System, GFAS)[10]、NCAR火灾排放清单(Fire INventory from NCAR, FINN)[11]以及化学-气候全球清单(Global Inventory for Chemistry-Climate studies, GICC)[12]等，已广泛应用于大气环境等领域。其中GFED，FINN和GICC清单是基于燃烧面积数据计算的生物质排放量，而GFAS清单则是基于火点辐射功率(FRP)计算的生物质排放量。尽管很多生物质燃烧排放清单已广泛应用于大气化学领域，但建模过程中的燃烧面积和燃料载荷数据还存在较大的不确定性[13]。国内一些学者致力于生物质燃烧排放清单的发展，如Huang等[14]基于全国各省份农业统计数据结合MODIS产品(MO- D/MYD14A)制作出空间分辨率为1 km×1 km、时间分辨率为10 d的中国农作物燃烧排放清单。Liu等[15]基于MODIS 的火辐射功率数据(FRP)估算了华北平原地区农作物燃烧的污染物排放量。

由于中国存在大量不同植被类型的露天生物质燃烧现象，因此有必要定量评估露天生物质燃烧对区域空气质量影响。研究发现，在污染比较严重的京津冀地区[16-23]以及长江三角洲和珠江三角洲地区，生物质燃烧都会造成严重的区域性空气污染。Zhang等[24]研究发现，2002年7月—2003年7月北京地区生物质燃烧产生的有机碳占PM2.5的18%～38%，占PM10的14%～32%。Zhou等[25]研究了秋季严重雾霾事件中农作物废弃秸秆燃烧对北京和天津PM2.5浓度的影响。Cheng等[26]研究发现，2011年夏天长江三角洲地区重污染事件中37%的细颗粒物和70%的有机碳来自生物质燃烧。Li等[27]发现，西伯利亚东北部的生物质燃烧排放的烟雾气溶胶通过长距离输送可能对中国东北地区的空气质量产生影响。Wang等[28]研究发现，生物质燃烧对广州的PM2.5浓度的贡献达4.0%～19.0%。但上述研究工作只聚焦在特定的研究区域或仅限于短时间的重污染事件，因此有必要开展更大区域范围和更长时间尺度的研究，定量评估露天生物质燃烧对空气质量的影响。

本研究利用MODIS火点、土地类型、植被覆盖、生物质载荷和排放因子等数据产品，开发了近实时的生物质燃烧排放模型，并将其嵌入空气质量模式WRF-CUACE，预报和评估生物质燃烧对中国地面PM2.5浓度的影响。考虑到因基数据导致的排放模型模拟结果的不确定性，本文进一步利用敏感性试验对生物质燃烧排放量进行修订，使空气质量模式模拟结果更接近观测值，并基于模拟结果，得到2014年10月生物质燃烧排放对地面PM2.5浓度的贡献。

1 方法和模式简介

1.1 生物质燃烧排放量计算

本研究基于自下而上的方法计算露天生物质燃烧的排放量[11]。利用卫星火点数据、土地类型产品、植被覆盖产品、生物质载荷和排放因子等数据集获得高时间分辨率(1 d)和高空间分辨率(1 km×1 km)的生物质燃烧排放清单,计算公式如下：

Ei=A(x，t)×B(x)×F×ei。

(1)

1.1.1 数据集

本文使用近实时的MODIS(C6)火点产品，该产品来自火灾信息资源管理系统(https:∥firms.modaps.eosdis.nasa.gov/active_fire/)，能提供每日4次、水平分辨率约1 km×1 km的火点探测，同时还能提供火点的经纬度位置、探测时间、亮温、辐射强度以及可信度等相关信息。本研究选取了2014年10月可信度不小于30%的火点数据建立生物质燃烧排放清单。

利用MODIS土地覆盖类型产品(MCD12Q1)来确定每个火点所处的土地类型。该产品包括5种土地覆盖类型分类方案，水平分辨率为500 m×500 m，正弦投影。本研究选取IGBP全球植被分类方案(土地覆盖方案1)，该方案定义了17种土地覆盖类型，分别为常绿针叶林、常绿阔叶林、落叶针叶林、落叶阔叶林、混交林、稠密灌丛、稀疏灌丛、木本稀树草原、稀树草原、草地、永久湿地、农田、城市和建筑区、农田/自然植被混合、雪和冰、贫瘠或稀疏植被以及水。

植被覆盖率来自MODIS植被产品VCF (Vegetation Continuous Fields)，该产品被用于识别每个火灾点的植被密度[29]，包括树木覆盖百分比、非树木植被覆盖百分比以及裸地覆盖百分比，水平分辨率为500 m×500 m。

上述数据集之间的不一致性按Wiedinmyer等[11]提及的方法进行处理。

1.1.2 计算因子

对于每个确定的火点，假设初始的燃烧面积为1 km2，若火点位于草原/稀树草原，则假设初始的燃烧面积为0.75 km2。根据MODIS植被覆盖产品(VCF)在火点处对应的裸地覆盖百分比，进一步调整该燃烧面积。如一个被检测到的森林火灾最初会被分配为1 km2的燃烧面积。然而，如果在VCF产品中相同位置定义了30%的裸地覆盖，则最终燃烧面积为0.7 km2 [30]。

采用文献[31]所用方法确定生物质燃烧的比例F，即F是关于树木覆盖率的函数。当火点所在格点的树木覆盖百分比超过60%时，木质类燃料的F定义为0.3，草本类燃料的F定义为0.9; 当火点所在格点的树木百分比低于40%时，木质类燃料假定为不燃烧，草本类燃料的F定义为0.98; 当火点所在格点的树木百分比为40%～60%时，木质类燃料的F定义为0.3，草本类燃料的F使用如下公式计算：

引理2[5] G是一个(p，q)图，s和m均为整数.如果G是s-边优美的，那么G也是(mp+s)-边优美的，即{k≥s:k≡smod p}⊆EGI(G).

Fg=e-0.013r。

(2)

式(2)中，Fg是草本类燃料的燃烧比例，r是树木的覆盖率。

生物质载荷和排放因子主要通过文献调研得到[11]，如表1所示。

表1 不同植被覆盖类型对应的生物质载荷和排放因子

1.1.3 生物质燃烧排放的垂直分布

生物质燃烧排放高度的敏感性测试发现该参数对模拟大气浓度的重要影响[32]。排放高度与风速、燃料负荷、燃料湿度以及燃烧质量等因子有关。Colarco等[33]发现生物质燃烧排放的颗粒物最初主要集中在源区2～7 km的高度层，Debell等[34]建议将排放高度定义在3～5 km的高度范围。本研究基于2002年加拿大魁北克森林火灾数据集[32]，通过该数据集中排放高度的比例和对应高度层排放的颗粒物占比，计算得到森林燃烧排放的垂直分布，结果如图1所示。农田或草地的燃烧排放则均匀分布在地面至400 m高度层。

图1 森林燃烧排放在垂直方向的分布

1.2 模式简介

本文使用WRF(Weather Research and Forecasting Model)V3.8模式建立了中尺度气象模型。模拟时间为2014年10月，主要选用的物理方案包括微物理过程参数化方案(Lin)、积云对流参数化方案(G3)、大气辐射过程参数化方案(长波RRTM、短波Goddard) 、边界层参数化方案(YSU)、陆面过程参数化方案(Noah)。土地利用资料采用改进后的IGBP MODIS 20类土地利用资料，该产品由美国波士顿大学制作，并经NCEP进行修订。使用Lambert投影，模拟区域中心位于40°N,117°E，采用两层嵌套，第1层嵌套水平分辨率为54 km×54 km，覆盖大部分东亚地区，第2层嵌套水平分辨率为18 km×18 km，覆盖中国大部分地区(图2)。垂直方向包括32层，模式层顶气压100 hPa，1 km高度以内分为7层。采用NCEP/NCAR再分析资料作为WRF模式的初始和边界气象条件，该数据时间分辨率为6 h，空间分辨率为1°×1°。为保证模拟过程中大规模气象要素的精确性，每6 h对外层使用网格强迫(处理温度、水平风和水汽)。

利用中国气象局开发的大气化学环境预报系统CUACE[35]与中尺度气象模式WRF实现在线耦合开展模拟。CUACE模式包括3个模块：气溶胶模块、气体模块和热力学平衡模块。气溶胶模块包含6种颗粒物组分：硫酸盐、硝酸盐、海盐、黑碳、有机碳和沙尘，所有颗粒按半径分为12档(单位均为μm),依次为(0.005，0.01]，(0.01，0.02]，(0.02，0.04]，(0.04，0.08]，(0.08，0.16]，(0.16，0.32]，(0.32，0.64]，(0.64，1.28]，(1.28，2.56]，(2.56，5.12]，(5.12，10.24]和(10.24，20.48]。气溶胶模块涉及大气中的主要气溶胶产生、输送、吸湿增长、碰撞、成核、凝结、干湿沉降、云中和云下的去除过程，以及气溶胶-云相互作用等[35-36]。气体化学机制采用CBMZ碳键机制，包含67种气体物种和176个气体间化学反应，适合在各种环境条件下使用。CUACE采用ISSOROPIA计算它们与其气体前体物之间的热力学平衡[37]。为了使模式具备预报和评估生物质燃烧对空气质量影响的功能，根据前面的生物质排放模型在原有的CUACE模式中添加了相应的模块。SO2，NOx，CO，BC，OC，PM2.5和PM10等物种的人为排放来自中国多尺度排放清单(MEIC V1.2)，基准年为2012年，分辨率为0.25°×0.25°。

图2 模式的模拟区域(第2层)和所选城市站点的位置

为评估生物质燃烧对空气质量的影响，设计3种模拟方案：①SIM1，只包含人为排放；②SIM2，包含了人为排放和生物质燃烧排放；③SIM3，在SIM2的基础上，基于实际观测值，对生物质燃烧排放进行了修订。搭载MODIS传感器的Terra和Aqua卫星是极轨卫星，每天仅过境中国地区4次，时间大约为01:30，13:30，10:30和22:30(世界时，下同)。MODIS传感器可以探测到燃烧面积在1000 m2以上的明火和阴燃火点，在非常有利的观察条件下(例如云层较少、地表相对平坦等)，可以检测到100 m2左右的明火。卫星过境时次的缺陷、小火点的遗漏以及云层的覆盖导致探测到的火点量偏低。考虑到火点的遗漏和排放因子的不确定性，SIM3方案中对原有生物质燃烧模型排放量进行了修订，在其排放量基础上乘修订因子，通过比较敏感性试验模拟结果与观测值确定在该研究时段修订因子为10，可使模拟值更接近观测值。

1.3 观测数据

选择模拟区域内的10个直辖市及省会城市观测站点用于评估模式的气象场和化学场模拟效果，包括北京、济南、石家庄、合肥、南京、上海、郑州、沈阳、长春和哈尔滨(图2)。上述站点的气象要素观测值源于中国气象局MICAPS格式地面数据，时间间隔为3 h，主要包括2 m气温、2 m相对湿度和10 m 风速。PM2.5质量浓度数据来源于中国环境监测总站，数据时间间隔为1 h。

2 结果分析

2.1 气象场模拟评估

本文基于上述改进的WRF-CUACE模式评估露天生物质燃烧排放对空气质量的影响。模式模拟性能是研究结果可靠性的关键因素之一，有必要对该模式的模拟性能进行验证。首先，对10个城市站点的气象要素的模拟结果进行评估，主要的气象要素包括2 m气温、2 m相对湿度和10 m风速,模拟值与观测值平均偏差、均方根误差和相关系数的统计结果如表2所示。各城市站点气温的相关系数和均方根误差分别为0.82～0.97(达到0.01显著性水平)和1.2～2.8℃，显示模拟值和观测值之间的高度一致。气温的平均偏差在北京(-0.3℃)、沈阳(-0.4℃)和哈尔滨(-0.9℃)略有低估，其他城市模拟气温偏高(0.5～1.3℃)，这可能与WRF模式陆面资料时效性差有关[38]。各城市站点相对湿度的相关系数为0.70～0.92(达到0.01显著性水平)，均方根误差为8.2%～22.8%。相对湿度的平均偏差仅在沈阳为正值(4.0%)，而在其他城市站点则为负值(-17.4%～-2.5%)，说明在模式模拟中总体上低估了相对湿度。除了石家庄风速的相关系数为0.38外，其他各站点风速的相关系数为0.63～0.84(达到0.01显著性水平)。风速的均方根误差范围为0.9～1.7 m·s-1，符合风速“良好”模型性能标准(小于2.0 m·s-1)。同时，仅南京风速的平均偏差为负值(-0.1 m·s-1)，而其他城市站点的平均偏差均为正值(0.1～1.0 m·s-1)，说明在模式模拟中略高估了风速。但总体上在模拟期间，WRF-CUACE很好地再现了模拟区域的气象场时空变化特征。

表2 气象要素的观测值与模拟值统计

2.2 化学场模拟评估

基于3种模拟方案(SIM1，SIM2和SIM3)，对所选10个城市站点2014年10月地面PM2.5浓度的观测值和模拟值进行了评估(图3)。表3～表5是观测与各方案模拟PM2.5浓度效果的统计结果，统计参数包括相关系数、平均偏差、均方根误差、平均相对偏差和平均相对误差。平均相对偏差和平均相对误差将模拟值和观测值之间的偏差和误差进行归一化，适用于多种情况下的模拟评估，取值范围分别为-200%～200%和0～200%。

在受生物质燃烧影响不严重的城市，如北京、济南、石家庄、合肥、南京、上海和郑州，SIM1方案模拟的PM2.5浓度与观测值较吻合(图3)。从表3的统计结果来看，SIM1方案下的相关系数为0.46～0.84(达到0.01显著性水平)，平均相对偏差和平均相对误差也符合Morris等[39]提出的“合格”标准，即平均相对偏差在±60%以内，平均相对误差在75%以下，且在济南、合肥、南京、上海等站点甚至达到了平均相对偏差在±30%以内，平均相对误差低于50%的标准，综合而言，CUACE模式能较好地模拟PM2.5浓度时空变化。一些污染过程中模式低估了PM2.5浓度的峰值浓度，可能与模式本身的限制或者人为源排放的不确定性有关。另外，模拟气象场的误差也导致PM2.5浓度的模拟产生偏差。以石家庄为例，2014年10月7—11日以及19—25日这两个污染时段，模式能较好地再现污染过程，但严重低估了PM2.5的峰值浓度，仅为观测值的一半。进一步分析发现模式低估了石家庄的相对湿度(16.7%)，高估了风速(1.0 m·s-1)，导致模式模拟PM2.5浓度产生偏差(表2)。考虑生物质燃烧排放的SIM2方案和SIM3方案模拟的PM2.5浓度与观测值更接近，修订后的方案(SIM3)模拟误差最小。

图3 2014年10月所选10个城市站点在3种模拟方案下观测和模拟的PM2.5日平均浓度

受生物质燃烧影响很严重的城市，如沈阳、长春和哈尔滨，观测PM2.5浓度日平均值经常能够达到102量级,而同时段SIM1方案的模拟值只有101量级，SIM1方案模拟PM2.5浓度与观测值偏差很大。考虑生物质燃烧的SIM2方案的模拟结果有一些改善，但与实际浓度相比存在量级上的误差。SIM3方案模拟结果有显著改善，如SIM2方案中3个城市站点的平均偏差分别为-21.1，-97，-108.1 μg·m-3，而SIM3方案的平均偏差则为5.3，-64.2，-76.5 μg·m-3。SIM2方案中3个城市站点的均方根误差分别为67.0，126.9，179.6 μg·m-3，而在SIM3方案中则为67.5，96.2，134.9 μg·m-3。与SIM2方案相比，SIM3方案中在3个城市站点模拟PM2.5浓度的平均相对偏差和平均相对误差发生了显著变化，符合Morris等[39]提出的“合格”标准，即平均相对偏差在±60%以内，平均相对误差在75%以下。综上所述，除了沈阳外，SIM3方案模拟PM2.5浓度误差均减小，说明该方案较好地模拟了大气污染情况。

表3 地面PM2.5浓度观测值和SIM1方案模拟值的统计量

表4 地面PM2.5浓度观测值和SIM2方案模拟值的统计量

表5 地面PM2.5浓度观测值和SIM3方案模拟值的统计量

2.3 生物质燃烧对地面PM2.5浓度的贡献

根据以上模式评价结果，采用SIM1和SIM3方案的模拟结果评估生物质燃烧对地面PM2.5浓度的实际贡献。图4a和图4b是两种模拟方案下的地面PM2.5月平均浓度的空间分布，可以看到，2014年10月中国污染最严重的地区主要位于华北、华中和四川盆地地区，未考虑生物质燃烧影响时PM2.5月平均浓度达50～80 μg·m-3。图4c和图4d是2014年10月生物质燃烧对PM2.5浓度的贡献值和相对贡献百分比。生物质燃烧主要集中在我国东北、华南和西南地区，其对PM2.5月平均浓度的贡献达30～60 μg·m-3，局地达100 μg·m-3；在华北、华东和华中地区，生物质燃烧对PM2.5月平均浓度的贡献达5～20 μg·m-3。从相对贡献看，东北地区生物质燃烧的相对贡献较高，大部分地区相对贡献超过50%，这是因为东北地区人为源排放相对较少，PM2.5背景浓度低，从而凸显出生物质燃烧的相对贡献。华南地区生物质燃烧的相对贡献也较高，总体达20%～50%，西南局部地区甚至超过60%。与东北地区高贡献值的区域性分布不同，华南以及西南地区生物质燃烧呈很强的局地性，这主要与不同的植被类型有关。华北、华中及华东地区，生物质燃烧的相对贡献相对较小，一般达10%～20%。综上所述，在特定的时期和地区，生物质燃烧作为主要的贡献源之一，对区域空气质量的影响值得重视。

图4 2014年10月地面PM2.5月平均浓度分布及生物质燃烧对PM2.5的贡献

此外，本文还开展一组敏感性试验，通过打开或者关闭生物质燃烧排放的气体化学反应过程，估算了生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶的贡献。如图5所示，生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶的贡献与图4c中生物质燃烧对总PM2.5浓度(包括一次和二次气溶胶)贡献空间分布有明显差异。在东北地区，生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶的贡献值仅为0～10 μg·m-3，明显低于华北、华中、华东和华南地区，这些地区二次气溶胶的贡献浓度可达5～15 μg·m-3。从相对贡献看，东北地区生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶的相对贡献最低，大部分地区低于30%；在华南和西南地区，生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶相对贡献可达30%～50%；在华北、华中、华东和广大偏远地区，生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶的相对贡献几乎超过70%。基于上述分析，发现生物质燃烧越严重的地区，其产生的PM2.5中二次气溶胶的贡献占比越小，反之亦然。

图5 生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶浓度的贡献值(a)和相对贡献百分比(b)

3 结 论

1) 本研究利用MODIS火点、土地类型、植被覆盖、生物质载荷和排放因子等数据集，开发了近实时的生物质燃烧排放模型，并将其嵌入到空气质量模式WRF-CUACE中，用于预报和评估生物质燃烧对中国地面PM2.5浓度的影响。基于不同排放源清单设置3种模拟方案，根据模式评估结果，发现修订后的方案(SIM3)能更好地模拟PM2.5浓度。

2) 2014年10月生物质燃烧主要集中在我国东北、华南和西南地区，其对PM2.5月平均浓度的贡献达30～60 μg·m-3，局地甚至超过100 μg·m-3；在华北、华东和华中地区，生物质燃烧对PM2.5月平均浓度的贡献达5～20 μg·m-3。从相对贡献看，东北大部分地区超过50%，华南地区达20%～50%，西南局部地区甚至超过60%；华北、华中以及华东地区相对较低，平均相对贡献为10%～20%。

3) 在东北地区，生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶的贡献仅为0～10 μg·m-3，低于华北、华中、华东和华南地区。从相对贡献看，东北地区生物质燃烧产生的PM2.5中二次气溶胶的相对贡献最低，大多数地区低于30%；在华南和西南地区，相对贡献有所提升，可达30%～50%；在华北、华中、华东以及广大的偏远地区，相对贡献几乎超过70%。基于上述分析，发现生物质燃烧越严重的地区，其产生的PM2.5中二次气溶胶的贡献占比越小，反之亦然。