成都春季气溶胶理化性质及不同时段污染特征

刘 琴,张军科*,黄小娟,罗进奇,罗 彬,张 巍,宋宏艺

成都春季气溶胶理化性质及不同时段污染特征

刘 琴1,张军科1*,黄小娟2,罗进奇1,罗 彬3,张 巍3,宋宏艺1

(1.西南交通大学地球科学与环境工程学院,四川 成都 611756；2.成都信息工程大学大气科学学院,高原大气与环境四川省重点实验室,四川 成都 610225；3.四川省环境监测总站,四川 成都 610074)

利用单颗粒气溶胶质谱(SPAMS)及多种在线设备于2017年春季对成都市大气污染进行了连续观测.结果表明,成都市春季PM2.5和PM10的平均浓度分别为(62±25)和(90±40)μg/m3.大气中单颗粒物可分为8类,由于排放源及老化过程的差异,各类颗粒质谱特征和粒径分布差异明显.对选取的细粒子污染、细粒子与粗粒子混合污染(混合污染)及清洁时段的污染特征对比分析发现:(1)钾与元素碳混合颗粒(KEC)的贡献在细粒子污染时段(42.8%~46.3%)明显高于其他时段(28.9%~33.7%);与清洁时段相比,源于燃烧过程的碳质颗粒在混合污染时段贡献降低,但沙尘/扬尘颗粒(DUST)的贡献为各时段最高.(2)相比清洁时段,大多数颗粒与二次无机组分的混合程度在其他两种时段均增强.(3)不同时段成都市气团来向差异明显,西南方向气团在细粒子污染时段占据绝对主导,川南重污染区域对成都市污染贡献重大.

单颗粒气溶胶；化学组成；混合状态；气团传输；成都

近年来,城市化和经济的快速发展使得成都市成为我国受灰霾污染影响最严重的城市之一[1].成都市大气相对湿度常年保持在较高水平,风速较小,静稳天气频繁;同时,盆地地形很容易造成污染物大量沉积与累积,这种特殊的气候和地形特点使得成都市具有独特的污染特性和形成机制[2].

灰霾过程通常变化迅速,其理化特征在数小时内便可能发生巨大变化[3-4],因此,以往多数基于传统膜采样(时间分辨率为12或24h)对该地区的研究很难对这些快速的变化过程进行捕捉和深入分析[1-2],而这些快速变化的信息对于污染的针对性治理和减排却意义重大.近年来,单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)被广泛用于对大气气溶胶的研究,该技术可以对颗粒物的多种理化特征(如化学组成、混合状态、粒径分布等)进行高时间分辨率(如1h)的在线测定[5].本研究在2017年春季,利用SPAMS及其他多套在线设备对成都市大气污染状况进行了连续观测,对大气单颗粒气溶胶理化性质及不同时段污染特征进行了深入分析,这对于成都市灰霾污染形成机制的深入了解和有效减排具有重要意义.

1 材料与方法

1.1 采样时间和地点

本研究于2017年3月16日~4月13日对成都城区大气污染特征进行了连续观测.观测站点设置于四川省区域环境空气质量综合监测重点实验室(104.06°E,30.70°N),该实验室位于西南交通大学土木学院楼顶(距地面约25m),位于成都北二环和北三环之间,距离二环路约200m.站点周围分布有学校、居民区、商业区、道路等各类功能区,能够很好地反映城区大气污染状况.

1.2 仪器

本研究对气溶胶的观测主要使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),该设备由广州禾信分析仪器有限公司研发,是目前我国较为先进的大气气溶胶研究手段,其详细介绍见文献[6-7].大气中的气溶胶颗粒通过进样小孔(约100μm)被引入仪器内部,随后气溶胶颗粒物依次进入粒径测定和质谱分析区.气溶胶颗粒的粒径测定主要通过两条波长为532nm的激光束,通过计算颗粒物在两个激光束之间的运行时间,便可对其粒径进行测定;在质谱测定系统中,气溶胶颗粒会被波长为266nm的激光电离,形成的正负离子被双极时间质谱分析,并产生正、负离子质谱.

观测期间的温度()、相对湿度(RH)和风速/风向(WS/WD)等气象数据从自动气象观测站(FRTX09A, Fronttech, China)获得.能见度()利用OWI 430DSP-WIVISTM(OSI, USA)测定.CO、SO2、NO和O3等污染气体分别用CO12M, AF22M, AC32M和O342M (Environnement S.A., France)进行测定.PM2.5和PM10的质量浓度由Beta衰减质量检测器(BAM 1020, Met One Instruments, Inc., USA)测得.本研究所有观测数据均统一至1h均值进行分析.

1.3 数据分析

将颗粒物粒径和质谱信息导入MATLAB 7.1.2(The Math Works Inc., Natick, Massachusetts, USA)中,用YAADA分析软件进行进一步分析.根据单个质谱图中离子峰的位置和强度,利用自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对具有相似质谱图的粒子进行分类.ART-2a分析的相似度为0.75,学习效率为0.05和最多20次的迭代次数;随后,基于ART-2a获取的数百种颗粒物类型进一步进行人工聚类,最终,每个颗粒类型根据其主要化学成分命名.

2 结果与讨论

2.1 春季及不同时段污染特征分析

在整个观测期间,成都市大气中颗粒物浓度处于较高水平,其中PM2.5最低值为13μg/m3,最高值出现在2017年3月28日,达到了151μg/m3;PM10最低和最高浓度分别为16,255μg/m3.PM2.5和PM10的平均浓度分别为(62±25)和(90±40)μg/m3,尽管低于冬季污染水平(PM2.5和PM10分别是114[1]和153μg/m3[5]),但却要明显高于夏季(PM2.5和PM10分别是45[1]和73μg/m3[5]).由图1可以看出,整个观测时段出现了数个污染过程,每个污染过程由形成至消散持续时间约2~4d不等.

图1 PM2.5和PM10质量浓度时间序列

PM2.5/PM10比值通常被用来衡量大气污染过程中细粒子贡献的高低,根据春季PM2.5浓度水平与PM2.5/PM10的比值,本研究选取了4个典型时段进行对比分析.在Ⅰ(2017-03-19 12:00~2017-03-22 19:00)和Ⅲ(2017-04-05 03:00~2017-04-07 21:00)时段, PM2.5峰值浓度分别达到了126和124μg/m3,对应的空气质量指数(AQI)分别达到了127和95(https://www.aqistudy.cn/).两时段对应的PM2.5/PM10平均比值分别为0.75和0.72,该比值与我国其他地区细粒子污染过程的观测结果相似,如刘文彬等[8]发现广州市春季细粒子污染过程对应的PM2.5/PM10比值为0.73;周静博等[9]发现,在石家庄市冬季的污染中,细粒子贡献重大,对应的PM2.5/PM10比值大于0.75.因此,本研究将这两个时段定义为细粒子污染时段.在Ⅱ(2017-03-23 21:00~2017-03-25 05:00)时段,尽管PM2.5的平均浓度仅为(44± 12)μg/m3,对应的AQI值为50,但PM10的平均浓度达到了(96±35)μg/m3,PM2.5/PM10的最低比值仅为0.27,平均比值为0.49,可见在Ⅱ时段,除细粒子贡献外,粒径介于2.5~10μm之间的粗粒子贡献也不容忽视,因此该时段可定义为细粒子和粗粒子混合污染时段(简称混合污染时段).在整个Ⅳ(2017-04-08 12:00~2017-04-12 23:00)时段内,PM2.5浓度处于整个观测时段的较低水平,平均浓度为(37±12)μg/m3,AQI小时均值仅为34,对应的PM2.5/PM10值为0.71,同时该时段能见度((6.5± 2.2)km)明显优于两个细粒子污染时段((3.1±1.2)和(2.1±0.7)km),因此,Ⅳ时段可定义为清洁时段.

4个时段对应的各类气象条件(、RH和WS)统计结果见表1,可以看出,在两个典型的细粒子污染时段,大气相对湿度处于非常高的水平((86±12)%和(88±7)%),明显高于混合污染和清洁时段.以往研究指出,较高的大气湿度非常有利于颗粒物中多种污染物(如二次有机物、硝酸盐、硫酸盐)的非均相生成[4];另一方面,该时段大气温度波动很小且风速较低,边界层高度低,这种静稳的气象条件非常不利于污染物的扩散[10].因此,这种有利于污染物大量生成却不易扩散的气象条件使得细粒子污染事件快速形成.An等[11]关于灰霾时期污染演化、气象特征及两者的相互作用关系的研究指出,随湿度增加,二次污染物大量生成[12-13],而这些污染物中所含的大量吸湿性组分会进一步增加颗粒物含水量,再次引发多种二次反应,加剧污染物浓度升高[14-15];同时,颗粒物浓度的升高会引起大气稳定度的增加,逆温加重,边界层高度降低[16-17],两者形成正向反馈,加剧污染.在混合污染时段,风速达到了(3.2±1.0)m/s,这种较高的风速容易导致粗颗粒扬尘的再悬浮,这可能是导致成都春季混合污染时段中粗粒子贡献增强的原因[1].相应地,由于大风的出现,使得此时段大气温度和相对湿度为4时段最低,分别仅为(12.5±1.7)℃和(71±15)%.

此外,由表1可知,细粒子污染时段O3的浓度明显低于混合污染和清洁时段,这与以往研究发现的高浓度PM2.5往往伴随着低浓度O3的现象一致[1].这种关系可以用气溶胶和O3之间复杂的相互作用来解释:一方面,气溶胶对紫外线的吸收和散射,减弱了太阳辐射到达近地面大气层,降低了光化学活性,限制了O3的生成;另一方面,气溶胶可以提供一个多相反应的界面,这种多相反应通常会消耗O3,生成二次气溶胶[18].与O3相反,NO(NO+NO2)在两个细颗粒物污染过程中明显高于其他时段.NO是大气中硝酸盐的重要前体物,其可通过多种均相及非均相反应过程产生硝酸盐.当前,诸多研究已经发现,随着对SO2的大幅控制,硝酸盐在越来越多的地区,尤其是城市地区大气灰霾引发过程中逐渐成为最重要的无机组分.同时,NO还会促进其他污染物的快速生成[13],如Tian等[19]发现在污染期间NO可能促进SO2转化为硫酸盐.因此,面对当前城市机动车数量的快速增加,对NO的控制显得尤为重要.CO主要来自于燃烧过程,如生物质燃烧、煤炭燃烧和机动车燃料燃烧等,因此它通常被看作是燃烧过程的典型产物[20].由表1可看出,Ⅰ和Ⅲ细粒子污染时段的CO明显高于其他两个时段,反映出燃烧过程对该类型污染的重要贡献.SO2在各类时段没有明显的规律,且水平较低,体现了近年来对SO2排放大力控制和减排的效果.

表1 不同时段气象条件及气态污染物浓度概况

2.2 颗粒物分类和粒径分布

本研究共采集到同时含有粒径及正负离子信息的颗粒626631个,通过ART-2a及人工聚类,这些颗粒物可分为8类,分别为:钾与元素碳混合颗粒(KEC)、有机碳颗粒(OC)、有机碳与元素碳混合颗粒(OCEC)、钾与硝酸盐混合颗粒(KNO3)、钾与硫酸盐和硝酸盐混合颗粒(KSN)、钾与有机氮混合颗粒(KCN)、沙尘/扬尘颗粒(DUST)和金属颗粒(METAL).图2为这8类颗粒的平均质谱图,图3则展示了不同类型颗粒在各粒径段的相对贡献变化.

图2 8类颗粒平均正负质谱图

图3 各类型颗粒相对贡献粒径分布

图上方数字为各粒径段对应的颗粒数

KEC、OC和OCEC颗粒可统称为含碳颗粒物,3者整体占总颗粒数量的50%.这3类碳质颗粒物平均质谱图的主要差异是含碳特征峰.KEC含有明显的EC特征峰(C±)且几乎不含OC特征峰.EC是典型的燃烧产物,主要源于燃料的不完全燃烧[21].如图3所示,KEC颗粒物在整个观测的粒径段均有明显的贡献,其主要贡献范围可分为2段,第1段为0.2~0.3μm,其在该粒径段的贡献比例可达34%,在经过了0.3~0.4μm粒径段的最低贡献后,KEC颗粒的贡献比例出现了第2个明显的贡献粒径段,即大于0.7μm.其在最小粒径段的明显贡献与Bi等[22]研究中新鲜燃烧源排放的EC颗粒物粒径分布一致,该类EC颗粒由燃烧源直接排放进入大气,且几乎未经过明显老化,因此粒径较小;第2个贡献较高的粒径段则与温杰等[23]研究中在大气中经历了高度老化的EC颗粒物的粒径分布特征一致,由于在大气中与多种类型的污染物发生了化学反应或混合,该类颗粒物粒径分布明显增大.OC的含碳特征峰为一些常见的有机峰,如39C3H3+、43C2H3O+、51C4H3+和63C5H3+.由图3可知,OC颗粒物粒径主要集中在0.3~0.4μm的较细粒径段,其主要来源于燃烧源,如生物质燃烧、城市机动车和燃煤等[1].OCEC颗粒中除了含有EC特征峰以外还含有OC的成分.OCEC通常来源于一次燃烧过程或EC颗粒与大气中挥发性有机物的混凝.在城市地区,汽车尾气是OCEC颗粒物的重要来源[24].OCEC颗粒的贡献主要集中在0.3~0.4μm.此外,这3类含碳颗粒物的负谱图中都出现了不同强度的硝酸盐和硫酸盐离子峰(46NO2-、62NO3-和97HSO4-),这些离子峰的出现通常被认为是颗粒物在大气中经历老化的重要标志[22].这意味着本研究中的这3类含碳颗粒物在大气中均经历了不同程度的老化[25].此外,诸多研究指出,与二次无机组分(如硝酸盐和硫酸盐)混合后,碳质颗粒物的诸多性质均会发生显著改变,如反应性、吸湿性及光学特性等[26],详细讨论见2.4部分.

KNO3和KSN可统称为二次无机颗粒物,其贡献之和占总颗粒数的34%.两者正谱图的离子峰均为39K+.KNO3负谱图中的特征峰为46NO2-和62NO3-,而KSN负谱图中的特征峰为46NO2-、62NO3-和97HSO4-.46NO2-、62NO3-和97HSO4-与工业生产、机动车尾气和燃料燃烧的排放密切相关[27-28].由图3可知,KNO3和KSN颗粒在整个粒径段的贡献始终保持在较为稳定的水平,这可能是由二次气溶胶来源及形成机制的多样性所决定的[29-30].

KCN颗粒的正质谱以39K+为主导,负质谱图中则有明显的26CN-峰,同时伴随有明显的硝酸盐离子峰(46NO2-和62NO3-).26CN-的可能来源有畜牧业、机动车尾气、废物处理厂[31]以及焦化行业排放[32], KCN颗粒在0.2~0.6μm粒径范围出现了明显的贡献. DUST颗粒的最主要的特征峰为40Ca+.40Ca+被认为来自于道路的扬尘和尘土的二次悬浮.同时,DUST颗粒物中明显的46NO2-和62NO3-表明这种颗粒物与硝酸盐更容易结合反应[33].通常,矿尘颗粒与HNO3的反应比与HCl、NO2或SO2的反应快几个数量级[34].METAL颗粒的正质谱图中出现了明显的56Fe+和206,207,208Pb+峰.Li等[35]认为Fe主要来自残余燃料燃烧过程,Li等[24]的研究中,Fe主要来自邻近的钢铁厂.秦鑫等[36]认为含Pb气溶胶的主要来源是钢铁冶炼和城市扬尘,同时燃烧源也是含Pb颗粒物的重要来源[37].此外,METAL颗粒物中含有明显的46NO2-和62NO3-峰,此结果与陈多宏等[38]在广州的研究结果相似,说明METAL颗粒在大气中经历了明显的老化.与以往研究类似[31],METAL和DUST颗粒物的贡献主要集中在较粗颗粒范围(>1μm).

2.3 不同时段颗粒物化学组成分析

由图4可知,与清洁时段相比,细粒子污染时段Ⅰ和Ⅲ中,KEC的贡献显著升高,分别达到了42.8%和46.3%,而KCN和OC颗粒的贡献则出现了不同程度的降低.如前所述,KEC颗粒主要源于多种燃烧过程,如生物质燃烧、机动车、燃煤等.其中,燃煤主要用于工业、电厂等过程,排放稳定,其和机动车均属于城市中稳定的燃烧源,而生物质燃烧源贡献通常可变性较大,当出现某个生物质燃烧过程时,该源的贡献量通常大幅增加.这意味着生物质燃烧可能是引发KEC颗粒波动的重要原因之一,即可能是引发该类污染事件的主要因子.与清洁时段对比可知,在混合污染时段,KNO3颗粒的贡献出现了一定程度的升高,这与之前的讨论相符合,即沙尘/扬尘颗粒更容易和硝酸盐混合.另外一些源自燃烧过程的碳质颗粒,如KEC和OC的贡献则低于清洁时段.同时,相比其他时段,在混合污染时段,DUST颗粒的含量达到各时段最高(6.0%),这也体现了DUST颗粒在混合污染过程中的重要性.然而,该增加强度要明显低于以往膜采样研究结果,如岳建华等[39]发现,在沙尘过程中,Ca离子的含量从3.2μg/m3升高到7.3μg/m3;刘文彬等[8]发现在沙尘过境期间,扬尘贡献可从9.1%增大至17.3%.引起这种差异的主要原因为:含钙的沙尘颗粒通常分布在较粗的粒径段[34],如Huang等[40]指出含钙沙尘颗粒物主要分布在3~10μm的粒径范围.而Li等[6]则指出,SPAMS对于粒径>1.4μm的颗粒物的捕集效率会随着粒径的增大显著降低.因此,在混合污染中,虽然含钙的DUST颗粒数量升高,但由于SPAMS本身捕集特性的限制,对这类颗粒物的捕集可能存在一定的缺失,因此其贡献比例升高不如膜采样明显.

图4 不同时段颗粒物组成

2.4 混合状态及演变特征

单颗粒气溶胶的混合状态可以反映其在大气中的老化和演化过程[41-42].颗粒物混合状态的变化会影响到其在的大气中的多种属性,如光学特性、反应性、吸湿性和健康效应等.混合后的颗粒物特性通常更为复杂多变,研究难度也更大,这正是当前颗粒物环境效应研究中不确定性所在的一方面.Moffet等[43]指出,与非吸光气溶胶以核-壳结构内混的烟尘颗粒的光吸收能力可达新鲜烟尘颗粒的1.6倍以上.同时,气溶胶的内混过程可以将疏水颗粒转化为亲水颗粒,提高颗粒物吸水能力[26].此外,Baltrusaitis等[44]指出,酸性硫酸盐与金属通过内部混合,可将不溶性(毒性较低)的金属氧化物转化为易溶于肺液的金属离子,增强了金属颗粒物的毒性.

图5展示了不同时段8类颗粒物与典型离子的混合情况.整体而言,在4时段中,典型的硝酸盐(46NO2-和62NO3-)与硫酸盐(97HSO4-)离子,尤其是前者,广泛存在于所有类型颗粒物中,意味着颗粒物从排放源进入大气或在大气输送过程中均经历了不同程度的二次反应.而且,颗粒物与硝酸盐的混合程度比硫酸盐高(除KSN颗粒).与以往的研究结果相似,OC粒子与二次粒子混合程度高,表明它们在排放后立即参与大气老化过程,并与二次粒子迅速混合[45].NH4+与KSN混合程度高但与KNO3混合程度低,说明NH4+实际与硫酸盐有关,可能以(NH4)2SO4形式存在.在这4个时段,DUST与硝酸盐和硫酸盐的混合程度不同,与硝酸盐的混合程度达到87%~99%,而与硫酸盐的混合程度仅为24%~ 51%,该现象可由Li等[34]的研究解释,该研究指出碱性矿物颗粒首先与HNO3发生反应,在矿物颗粒上形成硝酸盐包裹层,而该亲水性的硝酸盐包裹层显著提高了大气中矿物颗粒对水和某些气体(如NO、SO2、HCl和O3)的吸收能力,即具有硝酸盐吸湿包裹层的矿物颗粒比没有涂层的矿物颗粒对酸性气体的反应性更强,所以DUST与硝酸盐的混合程度更高,且与HNO3反应的速率远高于其他气体.尽管诸多研究中METAL的贡献通常处于较低水平,但该类颗粒通常富含多种高毒性的金属元素,且进入大气后发生多种二次老化过程,尤其是与酸性组分的混合可能使得其毒性更强[11].因此, METAL通常也会受到高度重视.本研究中,METAL与硝酸盐的混合程度非常高,达到97%~100%,与硫酸盐的混合程度为37%~55%.由Li等[35]的研究可知,金属和酸性气溶胶的内部混合可能让金属溶解使金属颗粒由球形变为不规则形状,并且这些水溶性金属材料可以进一步与硫酸盐颗粒混合均匀,增加金属颗粒物的毒性,沉积在人类呼吸道的较深处.一旦较细的可溶性金属溶解在肺组织中,它们就会迁移到不同的生理区域,对健康造成不同的不利影响[20].含碳颗粒大多与二次气溶胶以内混形式存在,这主要是通过大气中的冷凝和凝结等二次混合过程形成[20].

图5 不同时段各类型颗粒的混合状态

相比清洁时段,细粒子污染时段各类颗粒与硝酸盐的混合都出现了不同程度的增强,如DUST与硝酸盐的混合从87%提高到98%,KEC与硝酸盐的混合从89%提高到95%,KCN与硝酸盐的混合从83%提高到90%.而在混合污染时段,DUST与硝酸盐的混合程度从87%提高到93%,KEC与硝酸盐的混合程度从83%提高到86%.对比各类颗粒物与硫酸盐的混合程度发现,相比清洁时段,细粒子污染时段,DUST与硫酸盐的混合程度从24%提高到43%, OC与硫酸盐的混合程度从85%提高到91%, METAL与硫酸盐的混合程度从83%提高到90%.而在混合污染时段,DUST与硫酸盐的混合从24%提高到51%,KCN与硫酸盐的混合从54%提高到61%.由此可见,相比清洁时段,细粒子与混合污染时段各类颗粒物的混合状态发生了不同程度的变化,大多数颗粒与二次无机组分的混合程度均呈增强的趋势.

2.5 不同时段气团传输特征

除了当地污染源的直接贡献,污染物的区域传输也是造成重污染的一个重要因素[46].如,Huang等[47]研究发现四川盆地南部是成都PM2.5的重要潜在源区.Sun等[3]研究发现区域传输对北京重污染时期PM1的贡献可达66%,对其中硫酸盐和煤燃源有机气溶胶的贡献分别达到75%和84%.

为了探索区域传输对成都春季不同时段污染的影响,本研究以500m为起始高度,采用HYSPLIT 4.9模型(Draxler和Rolph,2003)对48h气团进行后向轨迹分析,结果如图6.可以看出,在两个细粒子污染时段,气团来向相似,主要源自于成都西南方向,途径了四川省几个重点农业区(康定县、雅安市和眉山市).在细粒子污染时段Ⅰ,气团传输过程中,分别以高于和低于1000m的高度经过这3个农业区,最后到达成都.而细粒子污染时段Ⅲ中,气团主要以高度低于1000m的低空气团进行传输.可见,成都春季细粒子污染与其西南方向几个农业区密切相关.因此,农业生物质燃烧可能是造成成都细粒子污染的主要因素,这也与细粒子污染时段显著升高的KEC颗粒物贡献一致.清洁时段气团主要来自于成都东部和东南部,且气团均以低于500m的低空传输到达成都.在混合污染时段气团来自成都东部和东北部,途径资阳市、广安市、南充市和遂宁市.这种不同时段气团来向的差异性与以往研究结果相似,如Li等[46]研究表明成都污染期间气团主要来自南部地区.可见,区域传输对成都市春季污染水平和类型具有重要影响.

图6 48h后向轨迹分析结果

3 结论

3.1 成都春季PM2.5和PM10的平均浓度分别为(62±25)和(90±40)μg/m3.在细粒子污染时段,PM2.5/ PM10比值达到0.72和0.75;混合污染时段PM2.5/ PM10比值为0.49.细粒子污染天以高湿度的静稳天气为主,多种污染物浓度水平较高.

3.2 本研究中所采集到的颗粒物可分为8类,各类型颗粒的质谱及粒径分布特征差异明显.相比清洁时段,KEC颗粒在细粒子污染时段贡献显著升高;而在混合污染时段,KNO3颗粒的贡献升高,且DUST颗粒贡献达到各时段的最高.

3.3 大气中各类型颗粒高度混合,且多数颗粒物与硝酸盐的混合明显强于硫酸盐;相比于清洁时段,在细粒子和混合污染时段,大多数颗粒与二次无机组分的混合程度均呈增强趋势.

3.4 不同污染时段,成都市气团来向差异明显,细粒子污染时段气团主要来自于成都西南方向,农业生物质燃烧可能是造成都细粒子污染的重要因素;混合污染时段气团来自成都东部和东北部;清洁时段的气团来自于成都东部和东南部,因此,区域传输与成都污染水平及类型密切相关.

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The physicochemical properties of aerosol and its pollution characteristics in different periods in spring in Chengdu.

LIU Qin1, ZHANG Jun-ke1*, HUANG Xiao-juan2, LUO Jin-qi1, LUO Bin3, ZHANG Wei3, SONG Hong-yi1

(1.Faculty of Geosciences and Environmental Engineering, Southwest Jiaotong University, Chengdu 611756, China；2.Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province, School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；3.Sichuan Environmental Monitoring Center, Chengdu 610074, China).2019,39(12)：5009~5017

A continuous observation of air pollution was made in Chengdu using single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS) and a variety of online devices in spring of 2017. The results showed that the average mass concentrations of PM2.5and PM10were (62±25) and (90±40)μg/m3, respectively. Single particles in the atmosphere can be divided into eight classes. Due to the differences in emission sources and aging process, there were obvious differences in mass spectrum characteristics and particle size distribution among all particle classes. The comparative analysis of the selected fine particle pollution, mixed pollution of fine and coarse particles (mixed pollution) and clean periods showed that: (1) the contribution of potassium-elemental carbon (KEC) particles was the highest in the fine particle pollution periods (42.8%~46.3%). Compared with the clean period, the contribution of carbonaceous particles from combustion process decreased in the mixed pollution period, but the contribution of DUST particles reached the highest of all periods. (2) Compared with the clean period, the mixing degree of most particles with secondary inorganic components in other two types of periods enhanced. (3) The air masses from the southwest of Chengdu dominated in fine particle pollution periods, the heavily polluted areas in southern Sichuan contributed greatly to the pollution process in Chengdu.

single particle aerosol；chemical composition；mixing state；air mass transport；Chengdu

X513

A

1000-6923(2019)12-5009-09

刘 琴(1995-),女,四川眉山人,西南交通大学硕士研究生,主要研究方向为大气化学.发表论文1篇.

2019-05-24

国家自然科学基金项目(41805095);四川省科技计划重点研发项目(2018SZ0288, 2019YFS0476);中央高校基本科研业务费专项资金 (2682017CX080)

* 责任作者, 讲师, zhangjunke@home.swjtu.edu.cn