后处理厂溶解尾气中I-129的测量研究
2019-11-28黄华
黄华
中核四0四有限公司物理保健与核环保中心第三监测站 甘肃嘉峪关 735100
I气体是具有低毒性、超长长寿命的放射性核素,经过β转化为稳定核素衰变方式Xe,期间放出194kev能量的同时伴随39.6kev的γ射线。碘元素作为人体必需的微量元素并高度富集于人体的甲状腺中,对人体健康造成长期潜在威胁。对其进行测量并严格控制其向环境的排放,从而减少环境污染,降低公众受照风险,具有很重要的意义。
1 系统概况
I-129/Kr-85气体连续监测仪系统,是监测工艺溶解尾气中的I-129和Kr-85气体的仪器。本系统是用PMP-6真空泵通过取样/返回管线将气体从溶解尾气排放总管抽出,气体依次经过除湿器、前置预过滤器、I-129 收集的活性炭盒(㓎渍TEDA三乙烯二胺)、Kr-85探头的测量小室,最后再返回溶解尾气排放管。其中对I-129的监测,探头采用NaI(Ti)闪烁体监测I-129的γ放射性,方式采用活性炭吸附法(不断累积在活性炭盒内,仪器对其进行一段时间的测量),先采用1000Bq的I-129标准源刻度仪器能量峰的感性区,再对活性碳盒进行测量:对Kr-85的监测,探头采用塑料闪烁体测量Kr-85的β放射性,方式为实时测量法。该系统还包括一部溶解尾气排放的流量测量和温度测量,帮助计算溶解尾气中I-129/Kr-85气体排放总活度[1]。
2 溶解尾气中I-129气体测量影响因素分析
2.1 水汽对测量的影响
在调试阶段曾经发生由于水汽过大导致前置预过滤器的滤布堵塞而破裂,这样尾气中的杂质核素会污染测量小室,同时也导致活性碳盒的失效。因此为尽可能增大I-129的吸附效率,同保证前置预过滤器有效性,考虑去除水汽是必须的。
2.2 Kr-85气体对测量的影响
I-129气体的测量使用NaI(Ti)闪烁体测量其γ射线。I-129是一种长半衰期(T1/2=1.57×107a),I-129伴随γ能量为29.6KeV。Kr-85的半衰期为10.756a,主要是β辐射,伴随有γ辐射,它的γ射线能量517KeV。首先从能量来说,I-129的γ能量很低,很容易被其它高能量的γ核素产生的康普顿坪所掩盖,无法进行测量;其次从排放量来说,129I已经过淋洗塔和碘吸附塔中处理过,而85Kr基本上未经任何处理,其高浓度致使工艺排气尾气中129I的含量要比它低七个数量级以上。因此在尾气烟道上取样连续监测时,高浓度的85Kr对129I的测定造成严重干扰[2]。
系统在热试验期间,就发生过。实验人员取出活性碳盒,将其密封后,放到高纯锗伽玛谱仪上分析。发现这两个曲线的趋势基本一致,与资料显示的溶解过程中Kr-85气体排放趋势一致,因此得出结论Kr-85气体排放的测量是准确的;Kr-85的γ能量峰很高,而I-129的γ能量峰正好处于kr-85产生的康普顿坪位置。当I-129的的收集量太少,很可能被kr-85的康普顿坪淹没掉;综上,我们得出结论是:
由于I-129的测量小室200ml,而Kr-85无论从排放量还是γ能量来说,在I-129的测量小室造成的康普顿坪都足以掩盖掉I-129的γ能量峰。
因此在以后的测量中,必须考虑尽量去除Kr-85对I-129测量的影响。
2.3 活性炭吸附效率对I-129气体的影响分析
由于I-129是碘同位素之一,它们的化学与物理特性基本一致,因此以下数据延用的是一般的碘进行分析。
从资料[1]和I-129气体测量仪器的运行参数[2]比较,甲基碘的活性炭吸附效率可达99.9%以上。因此排除其它影响,活性炭吸附碘在运行状态下效率很高,吸附效率的影响可以忽略。
3 I-129测量影响因素的排除
3.1 水汽的影响排除
在取样头和预过滤器之间增加除湿器,内加变色硅胶以便于操作人员辨识除湿器是否失效。变色硅胶正常为蓝色,失效时为无色,在失效前必须更换硅胶[3]。
3.2 Kr-85的影响排除
透过查找相关资料,吸附在活性炭上的kr-85气体,在气流扰动下很容易从活性炭中解析出来。因此实验人员使用干净气体对活性炭盒进行吹扫,试验表明碳盒中只剩I-129。然后测量I-129的计数,人工计算其排放量。试验人员为防止在这一过程中I-129气体的流失,在PMP-6泵与kr-85出口增加一500ml、0.5g/l的淀粉溶液瓶作为显色剂,在590nm处进行比色分析。淀粉溶液的比色分析结果显示,I-129为0.003mg/ml,可以忽略这一过程I-129的损失。
4 结语
综合以上分析及经过多次试验,影响I-129测量的主要原因为水汽和Kr-85气体。水汽的影响,通过4.1增加除湿器,可以显著降低相对湿度≤30%`,达到预期除湿目的;Kr-85气体的影响,通过4.2节试验结果表明,I-129的测量改为离线式测量,并用干净气体吹扫,可以达到监测的目的。