中国高放废物地质处置21世纪进展
2019-10-30王驹
王 驹
(核工业北京地质研究院 中核高放废物地质处置评价技术重点实验室,北京 100029)
高放废物安全处置是核能可持续发展和环境保护的重大问题,早在20世纪80年代就受到了我国科学家的关注。核工业北京地质研究院徐国庆等在1985年启动了一个高放废物地质处置研究课题。从此,1985年作为我国高放废物地质处置研究开发的起点载入史册。1985—2000年的15年间,我国开展了国外高放废物地质处置的跟踪调研、我国高放废物地质处置规划草案研究、处置库场址区域筛选、北京地下实验室场址筛选、工程屏障研究、核素迁移研究和安全评价调研等。
进入21世纪,我国高放废物地质处置研究开发工作进入了一个稳步发展的全新阶段,表现在高放废物地质处置研究逐渐受到国家重视并被列入国家规划,国家投资有较大增长,技术实力显著增强。在这一阶段的后期,高放废物地质处置科研从选址、场址评价逐渐进入为地下实验室建设做准备的阶段。
本文概述21世纪近20年来我国高放废物地质处置在各方面取得的进展,并对未来发展进行展望。
1 21世纪近20年我国高放废物地质处置研究开发的历程
21世纪近20年我国高放废物地质处置研究开发可概括为3个阶段:1) 第1阶段(1999—2005年),高放废物地质处置研究实质性启动;2) 第2阶段(2006—2012年),处置库预选区筛选阶段;3) 第3阶段(2013年至今),地下实验室准备阶段。
1.1 第1阶段(1999—2005年)
这一阶段以1999年原国防科学技术工业委员会批复核工业北京地质研究院“核设施退役和三废治理”专项课题“我国高放废物地质处置前期工程——甘肃北山预选区深部地质环境初步研究”为起点,以2005年原国防科学技术工业委员会召开高放废物地质处置研讨会为阶段结束标志。这一阶段的特点是研究经费开始增长,研究手段有所改善,研究队伍逐渐扩大和稳定,研究课题(尤其是选址和场址评价课题)开始实质性启动,成果质量明显提高。
1.2 第2阶段(2006—2012年)
这一阶段以原国防科学技术工业委员会会同原国家环保总局和科学技术部于2006年2月联合发布《高放废物地质处置研究开发规划指南》为起始标志。这一期间,原国防科学技术工业委员会批复了“十一五”20多个单位申报的17个高放废物地质处置研究开发项目。除批复的甘肃北山选址和场址评价项目外,原国防科学技术工业委员会还启动了在新疆雅满苏、天湖、阿奇山和内蒙古塔木素、诺日公的选址和场址评价项目。
1.3 第3阶段(2013年至今)
这一阶段以2013年国家国防科工局批复第1个与地下实验室有关的项目——“高放废物地质处置地下实验室安全技术评价研究”为标志。此后,2015年国家国防科工局批复“高放废物地质处置地下实验室前期工程科研”项目,开始了地下实验室的选址和工程设计。
最具里程碑意义的是,2019年5月6日国家国防科工局批复中国北山高放废物地质处置地下实验室工程建设立项建议书,标志着我国高放废物地质处置正式进入地下实验室阶段。
2 21世纪高放废物地质处置主要进展
2.1 国家法律法规和研究开发规划
1) 国家法律法规
我国于2003年颁布《放射性污染防治法》[1],其第四十三条规定“高水平放射性固体废物实行集中的深地质处置”。这是我国在法律上第1次明确规定高放废物安全处置的要求。
2011年颁布了新的《放射性废物管理条例》。该条例对放射性废物处置提出了一系列的具体要求。第二十三条规定“高水平放射性固体废物和α放射性固体废物深地质处置设施关闭后应满足1万年以上的安全隔离要求”。
2018年开始施行《中华人民共和国核安全法》[2],其第三章明确提出了放射性废物安全要求。其第四十条规定,放射性废物应实行分类处置。高水平放射性废物实行集中深地质处置,由国务院指定的单位专营。
2) 高放废物深地质处置规划
2006年2月原国防科学技术工业委员会、原国家环保总局和科学技术部联合发布《高放废物地质处置研究开发规划指南》[3]。该指南提出,我国高放废物地质处置的总目标是:在我国领土内选择地质稳定、社会经济环境适宜的场址,在21世纪中叶建成高放废物地质处置库,通过工程屏障和地质屏障的包容、阻滞,保障国土环境和公众健康长时间内不会受到高放废物的不可接受的危害。
2007年10月,国务院批准了《核电中长期发展规划(2005—2020年)》,其中提出我国应在2020年前建成我国高放废物地质处置地下实验室。
2008年,由潘自强、钱七虎院士主导的中国工程院“高放废物地质处置战略规划”咨询课题,提出我国高放废物地质处置研究开发和处置库工程建设可分为3个阶段[4]。
(1) 实验室研究开发和处置库选址阶段(2006—2020年),其目标是完成各学科领域实验室研究开发任务,初步选出处置库场址并完成初步场址评价;确定地下实验室场址,完成地下实验室的可行性研究,并建成地下实验室。
(2) 地下现场试验阶段(2021—2040年),其目标是完成地下实验室现场试验,完成场址详细评价,并最终确认处置库场址;掌握处置库建造技术,完成处置库设计和可行性研究,并开始建造处置库。
(3) 处置库建设阶段(2041年—21世纪中叶),其目标是2050年前后建成处置库,开展示范处置,并开始接收高放废物。
2011年3月11日,日本福岛第一核电站因受大地震和海啸的影响,发生严重核事故。这一事故对全世界的核能事业产生了重大影响。我国政府在重新审视核能发展规划和核安全之后,于2012年10月公布了《核安全和放射性污染防治“十二五”规划及2020年远景目标》,并调整了核电发展规划,公布了调整后的《核电中长期发展规划(2011—2020年)》,这两个规划中均再次明确提出了2020年建成我国高放废物地质处置地下实验室的远景目标。
3) 有关技术标准
2013年国家核安全局公布了《高水平放射性废物地质处置设施选址》(核安全导则HAD 401/06-2013)[5]。该导则提出了高放废物地质处置设施的选址目标、阶段划分、选址准则和所需资料的要求。这一导则的颁布,对我国高放废物处置库的选址起到了巨大的推动作用和指导作用。
2.2 选址和场址评价
选址和场址评价是21世纪我国高放废物地质处置研究工作的重点。主要开展了处置库场址的区域筛选和对比,甘肃北山5个预选地段(旧井、新场-向阳山、野马泉、沙枣园和算井子地段)、新疆阿奇山、雅满苏和天湖地段、内蒙古塔木素和诺日公地段的选址和场址评价,高放废物处置库候选围岩的对比研究,高放废物处置库场址评价方法研究,黏土岩的初步调研,场址适宜性评价等[6-15]。
1) 高放废物处置库场址区域筛选
1985—1986年,我国筛选出6大高放废物处置库预选区,即华东预选区、华南预选区、西北预选区(甘肃北山预选区)、西南预选区、内蒙古预选区和新疆预选区,之后开展了初步的踏勘工作,但一直未对这些预选区进行系统对比。在重新收集研究各大预选区资料的基础上,核工业北京地质研究院于2011年提交了题为《中国高放废物处置库场址区域筛选》的成果报告,该报告全面比较了六大预选区的社会经济和自然条件,经专家评议、定量打分和定性评价以及综合分析,提出了我国高放废物处置库预选区的排序,即西北预选区(甘肃北山)、新疆预选区、内蒙古预选区、华南预选区、华东预选区、西南预选区。2011年7月22日,国家国防科工局和国家环保部联合召开专家评审会,对该报告进行评审,会议确定“在目前的情况下,西北预选区(甘肃北山)可作为我国高放废物处置库首选预选区”。该区具有人口稀少、交通方便、土地无耕种价值、动植物资源和矿产资源贫乏等适宜的社会经济条件和地处戈壁、地形平缓、地壳稳定、气候干燥、地表水系不发育、地下水贫乏、花岗岩体完整、岩体工程质量优良和工程地质条件适宜等有利条件。
2) 高放废物处置库预选区预选地段筛选
我国高放废物处置库场址筛选,原先考虑的技术路线是先通过预选区的筛选和对比,筛选出首选预选区,然后对预选区内的预选地段进行比选,最后,对预选地段内的场址进行详细的场址评价和比选,从而推荐出处置库的最终场址。在编制“十二五”规划时,国家国防科工局提出新的设想,即在原先区域筛选的基础上,在全国筛选出12个左右的预选地段,然后对各预选地段进行平行性场址评价,最终筛选出3个左右符合要求的处置库场址,最后由国家政府确定1个处置库最终场址。根据这一设想,核工业北京地质研究院在甘肃北山预选区已有的旧井、新场-向阳山和野马泉3个地段的基础上,又筛选出沙枣园和算井子地段。此外,还在新疆筛选出雅满苏岩体、天湖岩体、阿奇山1号岩体和2号岩体、卡拉麦里岩体,在内蒙古阿拉善筛选出宗乃山-沙拉扎山岩体。中国科学院地质与地球物理研究所筛选出内蒙古阿拉善的塔木素和诺日公地段。另外,核工业北京地质研究院和东华理工大学也开始了盆地黏土岩的筛选工作。
3) 甘肃北山的选址和场址评价
2000年以来,在甘肃北山开展了真正意义上的系统性的选址和场址评价,重点是对旧井、新场-向阳山、野马泉、沙枣园、算井子等5个地段开展场址评价。
“高放废物地质处置甘肃北山深部地质环境初步研究”(简称北山一期)于1999年获得批准立项。开展了甘肃北山旧井地段地质、水文地质、地球物理调查,完成我国高放废物地质处置第1批钻孔(北山1、2号钻孔)。尤其是北山1号钻孔被称为“我国高放废物地质处置第一钻”。获得了旧井地段1∶50 000地质图、水文地质图、地球物理成果、北山1、2号钻孔全孔岩心各种数据、光学钻孔电视图像、钻孔雷达、声波钻孔电视数据、地应力数据;初步建立钻孔施工方法、水文地质实验方法、钻孔电视方法、钻孔雷达方法、地应力测量方法、水文地球化学测井方法等。
“高放废物地质处置甘肃北山选址和场址评价研究”(北山二期),于2002—2004年实施,开展甘肃北山野马泉地段研究,完成北山3、4号钻孔。
“甘肃北山预选区选址和场址评价研究”(北山三期),于2005—2007年实施,主要开展区域地质演化和区域地质环境研究,进行甘肃北山区域地质和水文特征研究,新场-向阳山地段地质、水文地质、地球物理和放射性本底调查以及局部岩块的1∶2 000地质填图。
“甘肃北山预选区选址和场址评价及地质处置技术研究”(北山四期),2008—2010年实施,由核工业北京地质研究院牵头负责、中国原子能科学研究院、中国核电工程有限公司、中国辐射防护研究院参与实施。在新场岩体和芨芨槽岩体完成北山5、6号深钻孔和7、8、9、10、11、12、13、14号浅钻孔。
“高放废物地质处置甘肃北山预选区新场-向阳山地段特性评价研究”(北山五期),于2011—2013年实施,在甘肃北山新场岩体和芨芨槽岩体开展场址评价研究,施工了北山15、16、17、18、19号深钻孔(各600 m深),全面获得了深部地质环境的重要数据。尤其是新场的钻探结果表明,新场岩体完整、岩体质量好、岩体渗透率低、地下水少,是十分具有前景的预选岩体。
2014—2015年,在甘肃北山的沙枣园岩体施工了北山20、21号钻孔,在算井子施工了北山22、23号钻孔(北山六期项目内容)。
通过甘肃北山6期项目的研究,基本查清了甘肃北山预选区旧井、新场-向阳山、野马泉、沙枣园、算井子5个预选地段的深部地质环境,发现了岩体质量极好的新场岩体、算井子岩体和芨芨槽岩体。此外,还首次获得甘肃北山场址的深部岩石样品、原状地下水样品、深部地质环境数据和资料,如钻孔电视图像、钻孔雷达图像和深部岩体渗透率等。尤其是通过引进钻孔电视、钻孔雷达、钻孔水文地球化学测井系统和钻孔双栓塞水文地质实验系统等具有世界先进水平的设备取得了场址评价方法方面的重大突破,从而建立了一套完整的花岗岩场址特性评价方法技术体系和高放废物处置库选址准则。其中,以清水为钻井液的金刚石绳索取芯方法、钻孔施工后原状地下水识别方法、多功能地下水样采集器等获得了国防发明专利。
通过与美国INTERA公司合作开展新场岩体处置库系统性能评价,认为新场岩体作为处置库场址是十分安全的。这一系列工作,为我国高放废物处置库和地下实验室选址的下一步工作奠定了坚实的基础。以场址评价工作为基础,还开展了一系列基础研究,如甘肃北山断裂活动性研究、裂隙调查和三维裂隙网络建模、水-岩反应的地球化学模拟、水文地质数值模拟、岩石力学特性研究、地应力研究、岩体质量评价研究、地学信息库的建设等。
4) 新疆预选区的选址和场址评价
2012年起,核工业北京地质研究院在新疆的阿奇山1号和2号岩体、雅满苏岩体、天湖岩体开展了系统的地面地质调查、地球物理测量,并施工了AS01、AS02、AS03和AS04、YM01、YM02、TH01、TH02等8个深钻孔,获得了场址的深部岩石样品和地下水样品,并评价了场址的适宜性。
5) 内蒙古预选区的选址和场址评价
中国科学院地质与地球物理研究所2012年开始在内蒙古的塔木素花岗岩体、诺日公花岗岩体开展了地面地质调查和地球物理测量,并施工了4口深钻孔,获得了场址的深部岩石样品和地下水样品,并评价了场址的适宜性。
6) 黏土岩的初步调研
20世纪90年代就开展了我国高放废物处置库场址围岩类型的筛选,提出我国可作为高放废物处置库围岩的类型有花岗岩、黏土岩、盐岩和凝灰岩。在综合考虑到各类岩石的分布和社会经济条件等的基础上,优先对花岗岩场址进行了研究。进入21世纪,对黏土岩的关注程度上升,因而开展了新一轮的黏土岩场址的调研。核工业北京地质研究院对我国各大盆地,包括塔里木、准噶尔、二连、东北、松辽、鄂尔多斯、华北、四川、长江口、珠江口、汉江、鄱阳湖、洞庭湖等盆地黏土岩进行了调研,结果表明,我国这些盆地中不同程度地产有石油、天然气、页岩气、煤矿、铀矿、盐矿、地下水资源等,要选出地质条件和社会经济条件适宜的场址尚需开展大量工作。东华理工大学也开展黏土岩调研,提出甘肃省陇东地区、青海省柴达木盆地西北缘、山东省淄博地区和巴音戈壁盆地的黏土岩可作为重点预选区进行进一步的研究。
7) 高放废物处置库候选围岩的争论
我国在1985年开展高放废物处置库场址筛选时,就考虑了4种围岩,即花岗岩、黏土岩、凝灰岩和岩盐。由于我国花岗岩分布广泛,且花岗岩由具有作为处置库围岩的各种有利条件,已有瑞典、芬兰等国选择花岗岩作为处置库围岩,而我国高放废物处置库首选预选区甘肃北山又广泛分布有花岗岩体,因此,从1990年以来一直针对花岗岩场址开展工作,并取得重要成果。而对黏土岩的工作则很少。针对这一情况,郑华铃等建议我国重点研究黏土岩处置库预选场址,并反对选择花岗岩作为处置库围岩。这引发了花岗岩与黏土岩之争。中国工程院“高放废物地质处置战略研究”课题对此进行了讨论,其主要结论如下。
(1) 世界各国根据不同的地质条件以及不同的社会经济条件,选择了花岗岩、黏土岩(泥岩、板岩、塑性黏土)、凝灰岩和岩盐作为高放废物地质处置库的围岩。对这些围岩的各种特性进行了室内研究和地下实验室现场研究,认为各种围岩均有其优缺点,通过增设工程屏障,在这些围岩中均可建造满足安全要求的处置库。各国选择不同的围岩取决于各国的地质条件和社会经济条件。
(2) 花岗岩具有分布范围广、岩体规模大、机械强度高、导热好、导水率低、溶解度低、地下巷道稳定等优点,但也具有因存在裂隙并且岩体的随机裂隙较难评价等缺点。通过增设以膨润土为缓冲回填材料的工程屏障,可有效弥补花岗岩裂隙的弱点。大量现场实验和安全评价证明花岗岩可作为高放废物处置库的围岩。
(3) 黏土岩具有岩层延伸稳定、导水率极低、岩石具有裂隙自愈合能力、对放射性核素和地下水具有强烈的阻滞作用等优点,但也具有层理发育、导热性能较差、机械强度低、地下巷道需全程支护、建造难度较大及废物回取困难等缺点,且黏土岩层上、下具有含水层,黏土岩盆地可能产有煤、石油、天然气、页岩气、地热、铀矿等矿产。通过采用地下工程支护、使需处置的废物充分冷却等措施,可有效弥补黏土岩的弱点。大量现场实验和安全评价证明黏土岩可作为高放废物处置库的围岩。
(4) 我国国土辽阔,各种围岩种类齐全,花岗岩、黏土岩、岩盐、凝灰岩、玄武岩等均有发育。考虑到我国的地质条件等,特别是考虑到我国适于高放废物处置库的黏土岩体(大部分为地槽型砂泥岩互层)选择较困难,我国的高放废物处置库围岩宜重点选择花岗岩,但也要考虑选择产状平缓、厚度较大且稳定的黏土岩的可行性,也有必要对黏土岩开展进一步的研究。
这几点结论是对围岩类型的客观总结。此后,尽管还不时有处置库围岩类型的争论,但我国继续坚持主攻花岗岩场址的战略,同时,为与花岗岩对比,“十二五”规划启动了黏土岩场址的筛选工作。
2.3 处置工程技术和工程屏障研究
21世纪对处置库工程屏障和处置工程技术研究进入了新的阶段[9-15]。对内蒙古高庙子膨润土开展了较系统工作,并开始了对废物罐材料的筛选和腐蚀行为研究,对玻璃固化体的性能也开展了研究,提出了处置容器的初步方案。在处置工程技术方面,开展了处置库和地下实验室的调研和概念设计工作,还对甘肃北山花岗岩的力学特性、地下硐室稳定性等开展了研究。
1) 膨润土特性研究
我国高放废物地质处置拟采用膨润土作为缓冲/回填材料。1994—1996年期间开展了膨润土矿床筛选工作,初步选出内蒙古高庙子膨润土矿床作为中国高放废物处置库缓冲/回填材料的首选矿床。该矿床储量达1.27亿t,绝大部分为优质膨润土,其蒙脱石含量可达63.77%~80.92%。进入21世纪以来,缓冲材料方面的研究集中在对高庙子钠基膨润土的研究。
核工业北京地质研究院刘月妙团队、同济大学叶为民团队、兰州大学张虎元团队、后勤工程大学陈正汉团队、中国辐射防护研究院杨仲田团队等对内蒙古高庙子膨润土的矿物学特性、微观结构特征、热传导特性、膨胀特性、力学特性、饱和渗透特性和非饱和渗透特性、土水特性、压实特性、多场耦合特性、添加剂、老化特性、膨润土-水反应、膨润土-金属材料反应、数值模拟等开展了研究。
期间还建立了一系列实验台架开展了膨润土研究,其中最重要的是核工业北京地质研究院于2010年建成的我国首台缓冲回填材料热-水-力-化学耦合条件下特性研究大型实验台架(China-Mock-Up)。该台架的设计是以中国高放废物地质处置概念模型为基础,内径900 mm、内高2 230 mm。3个功率为1 000 W电加热元件组成的加热器外径为300 mm、高度为1 600 mm,温度控制为室温~90 ℃。缓冲材料由高庙子钠基膨润土GMZ001压制成型,钠基膨润土块压实干密度为1 710 kg/m3,压实膨润土与实验腔体间充填粉碎后的高密度膨润土颗粒,实验腔体内膨润土的平均总密度为1 600 kg/m3。为连续监测缓冲材料的温度、湿度和压力等性能,共安装了温度、湿度、土应力等100多个传感器。该台架主要由8部分组成:压实膨润土块体、不锈钢实验腔体、加热及温控系统、供水系统、传感器、气体测量和收集系统、实时数据采集系统和实时监控系统。这是我国目前尺寸最大的缓冲材料热-水-力-化学耦合实验台架,用以开展1∶2尺寸的模拟高放废物地质处置库条件下缓冲材料长期性能实验研究。通过该装置的研制和建设,建立了缓冲材料实验台架的安装和实验方法,依据实测数据和理论分析,揭示了热-水-力-化学耦合作用条件下膨润土中的相对湿度是在加热器的热效应和外部供水的湿效应共同作用下发生变化的,压实膨润土中应力的变化主要是由于膨润土遇水膨胀和加热器的热效应引起的,实验验证了模拟高放废物地质处置室内加热器(废物罐)运行初期的位移过程,为缓冲材料和高放废物地质处置库的设计提供了重要的工程参数和理论依据。
2) 处置容器设计方案研究
中国核电工程有限公司李宁等提出了BV型和BG型处置容器设计方案设想,包括BV55V型、BV55H型和BV84T等,对这些方案将进行进一步的深入研究。
3) 处置容器材料筛选和腐蚀行为研究
中国科学院金属研究所董俊华等研究了处置环境中低碳钢、低合金钢等的腐蚀行为,探讨了不同阴离子对金属腐蚀行为的影响。北京科技大学高克玮、刘泉林等研究了碳钢和低合金钢在地下水模拟溶液中的耐蚀性能。
4) 岩石力学研究
在岩石力学方面,刘月妙、杨春和等系统测定了甘肃北山花岗岩的基本力学特性及时温效应。核工业北京地质研究院建立了我国尺寸最大的花岗岩裂隙水流模拟装置。陈亮等建立了甘肃北山花岗岩的弹塑性损伤模型,赵星光研究了卸载速率的变化对岩爆倾向性的影响,获得了甘肃北山花岗岩发生岩爆的应力条件。陈亮、宗自华等以Q′法为基础,结合高放废物地质处置工程的特殊性,提出考虑岩体容积、温度、地下水环境特征参数和断裂分布等因素的适合于高放废物地质处置库选址的新岩体质量评价体系。陈亮、赵星光、刘月妙等研究了热-水-力耦合条件下处置库围岩花岗岩长期稳定性。周宏伟等开展了温度-应力作用下甘肃北山花岗岩的细观破坏实验。杨春和等研究了甘肃北山预选区岩体力学与渗流特性。
2.4 放射性核素迁移研究
放射性核素迁移研究是高放废物地质处置研究中的重要基础研究。进入21世纪,对核素迁移的研究逐渐深化,而研究团队也不断壮大,包括中国原子能科学研究院的姚军、章英杰和张振涛团队,北京大学刘春立团队,兰州大学吴王锁和郭治军团队等[9-15]。
2000年以来,核素迁移研究围绕甘肃北山地区的地下水和花岗岩以及内蒙古高庙子膨润土进行。研究工作的特点是在低氧低浓条件下,紧密结合我国高放废物处置预选场址,采用甘肃北山真实样品,研究关键核素在甘肃北山真实样品中的化学行为。建立了原状地下水储存、运输装置,核素在岩石中的扩散实验装置,地下水特征参数测定装置等;初步掌握了特定地质环境下模拟地下水的制备方法和实验方法;测定了模拟地下水、甘肃北山地下水、野外新鲜岩样的特征参数和成分,同时也测定了低氧低浓条件下Np、Pu、Tc在甘肃北山不同特征和不同深度岩样中的吸附分配比和扩散系数及弥散系数,并研究了pH值、不同离子种类(硫酸根离子、碳酸根离子、钙离子等)、离子强度、温度、腐殖酸低氧等因素对Np、Pu、Tc吸附分配比的影响。获得了低浓条件下Np、Tc在甘肃北山不同特征岩样中的弥散系数。此外,还开展了Eu(Ⅲ)、Am(Ⅲ)、Se(Ⅳ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、U(Ⅵ)在花岗岩上的吸附作用研究,并探讨了放射性核素在花岗岩表面的吸附机理。如姚军等重点研究了237Np在膨润土和花岗岩中的吸附和扩散行为,获得了237Np在膨润土和花岗岩上的吸附比、表观扩散系数等。章英杰研究了Pu、Am(Ⅲ)等在花岗岩中的吸附行为。姜涛等研究了Np的溶解行为和温度对Np在甘肃北山花岗岩上吸附行为的影响。郭治军等研究了Se(Ⅳ)、Eu(Ⅲ)在甘肃北山花岗岩和钠基膨润土上的吸附作用。刘春立等研究了弱吸附核素99Tc、125I和3H在花岗岩中的扩散。党海军等研究了花岗岩介质中Sr、I和Pu的扩散行为。
锕系元素水溶液化学方面,进行了Pu(Ⅵ)的电解制备、不同价态Pu和Np的分析测定;开展了Np(Ⅵ)与腐殖酸的还原动力学研究、Pu与腐殖酸的还原动力学研究、Pu(Ⅵ)在模拟地下水中还原行为的研究、Np(Ⅴ)存在形态及胶体行为研究、Am(Ⅲ)与腐殖酸络合行为的研究和Am(Ⅲ)胶体行为研究等。应用FT-Raman光度计研究了Np(Ⅴ)在水溶液中的存在形态,应用高速离心法研究了Np(Ⅴ)、Am(Ⅲ)的胶体行为,获得了还原动力学方程、络合常数、存在形态、形成胶体条件等数据。北京大学王祥云、刘春立等编制了核素迁移的计算机软件CHEMSPEC。陈涛等利用该软件计算了Np在甘肃北山地下水中的溶解度,并研究了氧化还原点位、pH值、总碳酸根离子对溶解度的影响。
研究了Np、Pu、Tc形成胶体的条件以及对其在特定地质环境下迁移的影响。获得了Np、Pu、Tc在特定地质环境下地下水中的自扩散系数和扩散活化能,并研究了模拟地下水的温度、黏度、pH值、Fe2+和Sn2+离子浓度等因素变化对Np、Pu、Tc在模拟地下水中扩散系数的影响,获得了Np、Pu、Tc在甘肃北山地下水中的可能存在价态的部分数据。
王青海等研究了239Pu的迁移对地下水污染的影响,庹先国开展了239Pu在板岩和黏土岩上的吸附研究。
在地球化学模拟方面,康明亮、陈繁荣等模拟了黄铁矿与放射性核素的反应路径以及硫铁矿阻滞Se和U的机理。
2.5 安全评价研究
在21世纪,我国逐步开展了安全评价方法学研究,引进了若干安全评价程序,并针对甘肃北山场址开展了初步安全评价研究。
调研了国外性能评价报告,包括美国的TSPA-93、TSPA-95、瑞典SKB的SR-97、瑞典SKI的SKI-Project 90、芬兰的TVO-92、日本的H-3和H-12、英国的NIRREX-97、瑞士的Kristallin-I和加拿大的EIA等。国际原子能机构通过技术合作项目“中国高放废物处置场址评价和性能评价研究”(2003—2005年)赠送了用于性能评价的GoldSim、Porflow、Amber、FracMan等软件,可开展完整的从源项、近场、远场到生物圈的剂量计算,并初步建立起开展性能评价工作的能力。陈伟明利用GoldSim开展了地质处置库系统分析。熊小伟等以我国高放废物处置库的初步概念设计和甘肃北山预选场址为工程背景,利用GoldSim软件开展了安全评价研究,模拟了处置库关闭后参考景象下的剂量估算。核工业北京地质研究院与美国INTERA公司合作,以甘肃北山新场地段为参考场址,建立了要素-事件-过程清单(FEPs),并利用GoldSim软件进行了初步性能评价,其结果表明新场是一个安全的场址。
2.6 地下实验室
21世纪近20年完成了地下实验室战略规划、选址、工程设计和建造技术研究。
1) 地下实验室战略规划
为实现2020年左右建成我国地下实验室的目标,我国从2004年就开始开展了地下实验室的有关战略研究。由潘自强和钱七虎院士主导的中国工程院咨询课题“我国高放废物地质处置战略研究”在2005年12月召开研讨会,专门研讨地下实验室战略问题,会上核工业北京地质研究院王驹提出了 “建造我国特定场区地下实验室”的设想,也即“在高放废物处置库预选区的适当地点建造地下实验室”的设想[16]。
中国核工业集团公司在2009年开展了地下实验室战略规划研究,并提出了建设思路和初步的建设方案。2014年,核工业北京地质研究院牵头完成了两份重要报告,即《我国高放废物地质处置地下实验室有关战略问题的总体考虑》和《国家高放废物地质处置地下实验室战略规划及实施方案》,并正式上报国家国防科工局。
这两份报告提出了我国地下实验室的总体定位、功能、技术路线、建设原则、规划目标、规划内容、时间节点、经费需求和具体实施方案。其中,提出的我国地下实验室的总体定位是:建设在特定场区(处置库重点预选区)有代表性的岩石之中、位于500 m深左右、功能较完备且具有扩展功能的,为高放废物地质处置研究开发服务和场址评价服务的,具有国际先进水平的科研设施和平台,也即“特定场区型”地下实验室,或称为“第三代地下实验室”。
还提出了我国地下实验室应具备以下基本功能:评价场址深部环境;开展1∶1工程尺度验证实验;开发处置库施工、建造、回填和封闭技术以及相应的设备,完善概念设计,优化工程设计方案;为未来的处置库安全评价、环境影响评价提供各种现场数据;为公众参观地下实验室、了解地质处置技术的安全性能、提高对高放废物安全处置的信心提供窗口;为国际合作提供地下实验巷道和学术交流场所。
规划还提出我国不仅要在花岗岩中建设地下实验室,还应在黏土岩中建设地下实验室。这两份文件成为指导我国地下实验室建设的纲领性文件。
2) 地下实验室场址筛选
为做好我国高放废物地质处置地下实验室的场址筛选,核工业北京地质研究院完成了《地下实验室场址筛选方案》和《地下实验室筛选准则(报批稿)》两份报告。以这两份报告为指导,开展了地下实验室的选址工作。
通过高放废物地质处置库场址筛和选场址评价工作,我国在甘肃、新疆、内蒙古共筛选出11个处置库预选地段,即位于甘肃北山的旧井、新场-向阳山、野马泉、算井子、沙枣园;位于新疆的雅满苏、天湖、阿奇山1号和2号岩体地段;位于内蒙古的塔木素和诺日公等预选地段(图1)[17]。以这些地段为基础筛选出9个花岗岩地下实验室候选场址,即位于甘肃北山的旧井西、新场、算井子和沙枣园场址;位于新疆的雅满苏、天湖东和阿奇山1号场址;位于内蒙古的塔木素和诺日公场址。
经综合比选,从上述9个候选场址中选出了我国地下实验室的4个初步候选场址,即新场、沙枣园、雅满苏、诺日公场址。根据2016年3月、2017年1月和2018年5月3次专家咨询会的意见,最终确定甘肃北山的新场为推荐场址,沙枣园为备选场址。最终,决定在甘肃北山的新场建设我国首座高放废物处置地下实验室。
3) 地下实验室建造技术研究
为掌握地下实验室建造技术,国家国防科工局批复了“高放废物地质处置地下实验室安全技术评价研究”项目。项目由核工业北京地质研究院联合中核第四研究设计工程有限公司、四川大学、中国矿业大学(北京)、中国人民解放军理工大学、中国科学院武汉岩土力学研究所共6家单位共同承担。项目在甘肃北山旧井地段十月井开挖了“地下实验室建设安全技术研究北山坑探设施”(简称“北山坑探设施”,BET)。北山坑探设施主体结构主要由硐门、斜井、平巷、水仓、试验硐室和通风钻孔等组成(图2)。其中,斜井倾角20°,垂直深度50 m,全长146.19 m;水仓设在斜井底部,与平巷垂直,长20 m;共设4 个专用试验硐室,其中在斜井中设置1个试验硐室用于断层超前探测试验,在斜井落平后的平巷处设置1个试验硐室用于EDZ和地下水监测试验,在距破碎带15~20 m处的平巷两侧各设1个试验硐室,用于断裂构造带超前探测和注浆堵水试验;通风钻孔设在靠近断裂带的试验硐室口处,向上直达地表,孔径300 mm。
图1 我国高放废物处置库内蒙古、新疆、甘肃预选区位置图Fig.1 Location map of high-level radioactive waste disposal warehouses pre-selected area in Inner Mongolia, Xinjiang and Gansu in China
图2 北山坑探设施主体结构示意图Fig.2 Main structure diagram of North Mountain Pit Exploration Facility
以BET为实验平台,项目展开了5个专题研究:地下实验室施工过程安全技术研究;地下实验室多参量监测技术研究;近场围岩导水断裂带探测系统研究;地下实验室动力灾害预测与防治技术研究;地下工程长期稳定性评价研究。通过BET开挖和现场实验研究,提出了地下实验室工程安全要求及评价指标,掌握了高放废物地质处置地下实验室工程设计、建造有关的关键技术,为地下实验室设计和建造提供理论基础和技术支撑。
4) 地下实验室工程设计
以甘肃北山新场为地下实验室场址,完成了中国北山地下实验室的工程初步设计(图3)。
该地下实验室位于地下560 m深,主要由地下设施和地面设施组成。地下设施包括3条竖井(1条人员竖井、2条通风井),1条长约7 km、直径7.0 m的斜坡道,联络通道,通风排水等辅助系统,-240 m试验巷道,-560 m试验巷道等,其中,主要的现场实验在-560 m的试验巷道中开展。地面设施包括科研及展示中心、运行控制中心、样品存储及分析中心、设备中心、生活区、消防供电等辅助配套设施。
2.7 国际合作
国际合作十分活跃是21世纪高放废物地质处置研究领域的特点和亮点之一。承担了高放废物地质处置领域国际原子能机构(IAEA)技术合作项目和协调研究项目、欧盟合作研究项目、双边合作项目(中法、中德、中比、中日等),与法国、瑞典、芬兰、德国、日本、美国等签有合作备忘录。
图3 中国北山高放废物地质处置地下实验室示意图Fig.3 Schematic diagram of underground research laboratory for geological disposal of high-level radioactive waste in Beishan, China
1999年IAEA批准了我国高放废物地质处置领域第1个技术合作项目“中国高放废物处置库选址和场址特性评价研究”(项目号CPR/9/026,期限为1999—2001年)。IAEA技术官员和派遣的专家Raynal、Virlogeux、Aranyossy来华并赴甘肃北山考察指导选址和场址特性评价研究。专家认为甘肃北山有可能是世界上最好的处置库场址之一。IAEA通过本项目赠送了用于场址评价的钻孔雷达。此后,连续与IAEA开展了5期技术合作项目。
在与欧盟合作方面,核工业北京地质研究院以全职研究单位的身份参与了欧盟第七框架研究计划项目“工程屏障长期性能研究”(简称PEBS项目)。
核工业北京地质研究院还与日本放射性废物管理中心在甘肃北山开展了十月井断裂的三维电磁法测量研究,获得了十月井断裂的三维电阻率图像。与欧盟合作,开展耦合条件下膨润土特性研究。与香港大学合作,开展甘肃北山花岗岩高温蠕变特性研究等。与德国自然资源和地质科学研究院合作,开展三维地质建模研究等。还与瑞典和芬兰合作开展地下实验室工程设计研究。
3 结束语
2019年5月6日,国家国防科工局批复了北山地下实验室工程建设立项建议书,标志我国高放废物地质处置地下实验室的工程建设进入一个全新的阶段。在2019年完成道路、水、电、通讯等配套工程的准备,获得可行性研究报告批复后,地下实验室主体工程建设将正式开工。按照计划,我国将在2026年左右在甘肃北山新场建成我国首个花岗岩地下实验室,并投入运行。
高放废物地质处置是一项技术难度大、投入经费多、研究周期长、涉及学科多的系统工程。尽管在21世纪初我国高放废物地质处置研究取得了显著进展,但工作处于初步阶段,积累的技术基础还很薄弱,离完全掌握高放废物地质处置技术还有相当的距离。
今后应进一步理顺管理体制,加大投入,统筹规划,相互协调。既突出重点,又需全面和系统地开展高放废物地质处置的各项研究工作,尤其应补足短板,为达到最终安全处置我国高放废物的目标建立坚实的科学、技术和工程基础。