基于修正A值法评估率水流域大气环境容量及其敏感性分析

鲁 洋，李小港，熊忆茗，黄素珍，杨晓英

(1.复旦大学 环境科学与工程系,上海 200438; 2.江西省辐射环境监督站,江西 南昌 330077)

区域大气环境容量评估是指在特定区域内，考虑污染物的背景浓度(外来污染影响和自然本底浓度)在现有污染源排放格局下，根据区域实际气象条件建立大气污染物排放量与空气质量间的响应关系，分析满足区域大气环境功能目标所允许的最大污染物排放量[1].

大气环境容量评估的基本方法主要有A值法、空气质量模型模拟以及线性规划等[2].A值法是最早被应用于环境容量核算的方法之一.它是基于箱式模型发展起来的一种预测模型，其基本原理是将总量控制区上空的空气混合层视为承纳地面排放污染物的一个箱体，污染物排放入箱体后被假定为均匀混合，箱体能够承纳的污染物量将正比于箱体体积(等于混合层高度乘以区域面积)、箱体的污染物净化能力以及箱内污染物浓度的控制限值(即区域环境空气质量目标)[3].1992年，国家发布GB/T 3840—1991《制定地方大气污染物排放标准的技术方法》推荐采用A值法估算大气环境容量[4].A值法具有简单方便、实用性强等特点，广泛应用于全国不同类型区域的大气环境容量核算中[5-8].司瑞瑞[9]等使用A值法研究了山地型地区——庆阳的大气环境容量，孔祥华[6]应用A值法计算了宝鸡市SO2大气环境容量，王娟[10]采用A值法对山西汾西县进行大气环境容量核定和污染分析，张军[11]也基于A值法估算了西安市大气环境容量.但是，A值法并未考虑到大气污染物的干沉积、湿沉积和化学转化等过程，其核算的大气污染物允许排放限值往往小于实际大气环境容量，因此通常对A值法进行修正.例如，郭毅等[12]基于修正A值法估算了西安市大气环境容量，王俭等[13]则应用修正A值法核算了盘锦市的大气环境容量.

由于修正A值法主要基于经验性公式估算大气环境容量，各经验性公式涉及的参数取值主观性较大，参数的取值会对环境容量的估算结果产生显著影响[14].但已有研究并未系统分析修正A值法参数的取值对大气环境容量核算结果的影响.为填补相关研究空白，本文对修正A值法的主要参数(降水量、大气稳定度、风速和干沉积速率)进行系统的敏感性分析.

率水发源于安徽省黄山市休宁县的六股尖，是新安江、富春江和钱塘江的正水源头.新安江、富春江和钱塘江是皖浙两省的母亲河，是长三角的重要生态屏障和战略备用水源，保护三江源头——率水流域的生态环境质量尤为重要.本文首先利用修正A值法评估率水流域主要大气污染物(SO2、NO2、PM10和PM2.5)的环境容量，并在此基础上对修正A值法的主要参数在±30%范围内进行调整，系统分析各参数取值对主要大气污染物环境容量的影响，确定影响该区域大气环境容量的关键参数，为当地的大气污染防治精细化管理提供科学依据.

1 研究区域

率水发源于安徽省黄山市休宁县的六股尖，为休宁县第一大河.本文研究区域为以率水大桥国控水质监测断面为总出口的上溯区域，流域总面积为1522km2(图1).率水流域主要位于安徽省黄山市的休宁县，是我国重要的生物多样性保护型和水源涵养型生态功能区之一，也是长三角地区的重要生态屏障.根据《环境空气质量功能区划分原则与技术方法》(GJ 14—1996)等法律及标准的规定，整个率水流域均属于一级环境空气质量功能区.

目前，率水流域境内生态环境优良，据黄山市环境监测站数据显示，2016年黄山市空气质量综合指数3.28，SO2、NO2、PM10和PM2.5平均浓度分别为13，23，47和33μg/m3，符合我国大气一级环境质量标准.流域内土地覆盖和土地利用方式以林地和耕地为主，分别占78.9%和14.6%.当地经济发展以农业、旅游业为主导，2016年3大产业产值占比分别为40.9%、16.0%和43.1%[15]，工业发展相对薄弱，企业分布较少，工业点源排放对当地空气环境质量影响甚微.

图1 率水流域土地覆盖和土地利用分布图Fig.1 Land cover and land use in the Shuaishui River Basin

2 研究方法

2.1 修正A值法概述

A值法属于箱模型，该模型基本原理是将总量控制区上空的空气混合层视为承纳地面排放污染的一个箱体.具体计算公式如下[4]：

(1)

Aki=ACki，

(2)

(3)

式中：Qak指控制区内某种污染物年允许排放总限值(104t)；Aki指i功能区某种污染物排放总量控制系数(104t/(a·km))；Si指i功能区面积(km2)；S指控制区总面积(km2)；Cki指大气环境质量标准所规定的第i功能区相应的年日平均浓度限制(mg/m3)；A指地理区域性总量控制系数(104t/(a·km))；VE指通风系数.

率水流域地处安徽省黄山市，属亚热带季风气候，四季分明，不同季节的气象特征存在显著差异，因此按季节分别计算各季的通风系数，并进而计算A值.各季通风系数的计算公式如下：

(4)

式中：vi-1、vi、vi+1为每一季内3个月的混合层高度月平均风速(m/s)；hi-1、hi、hi+1为每一季内3个月的混合层高度(m).

由于未考虑大气污染物的干沉积、湿沉积和化学转化等过程，基于A值法核算的大气污染物允许排放限值往往小于实际大气环境容量，因此需要对其结果进行修正.基于修正A值法计算的大气环境容量，包括基本环境容量与变动环境容量两部分，计算公式如下：

Qa=Qa1+Qa2+Qa3+Qa4，

(5)

(6)

Qa2=3.1536CsSud，

(7)

Qa3=3.1536CsSWrR年，

(8)

Qa4=3.1536CsS+0.639×hi/T1/2，

(9)

式中：Qa为总环境容量；Qa1为基本环境容量；Qa2为污染物干沉积清除量；Qa3为污染物湿沉积清除量；Qa4为污染物化学转化清除量；h指混合层高度(m)；T1/2指污染物半衰期(s)；Cs指《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)规定的污染物浓度限制(mg/m3)；Cb指污染物在进入区域上风向边界气流中的本底浓度，S指区域面积(km2)；ud指干沉积速率(cm/s)；Wr指清洗比；R年指年降水量(mm)[16].

2.2 参数计算与数据来源

2.2.1 大气稳定度和混合层高度

根据国家环保总局1991年颁布的《制定地方大气污染物排放标准的技术方法》(GB 3840—91)，计算研究区域的混合层高度.在大气稳定度为A、B、C和D级(不稳定与中性)时，混合层高度为：

h=asv10/f.

(10)

在大气稳定度为E和F级(稳定)时，混合层高度为：

(11)

式中：v10为区域10m高度上平均风速(大于6m/s时取6m/s)；as为混合层系数，当大气稳定度为不稳定时as=0.035，大气稳定度为中性时as=0.012，大气稳定度为稳定时as=1.18；f=2ΩsinΦ，为地转参数，其中Ω为地转角速度，取值7.29×10-5rad/s，Φ为地理纬度[4].

研究区域各月的大气稳定度月频率变化分布情况如图2所示[17].率水流域各月的大气稳定度均以中性为主，月频率在40%～65%之间浮动；不稳定的频率最低，在10%～25%之间浮动.同时，区域大气稳定度变化呈现显著季节性特征.1—3月间，大气不稳定频率增加较为显著，相应中性频率显著降低；3—9月间不稳定、中性和稳定频率均呈现小幅度波动；9月—次年1月大气稳定与中性频率逐步增加，不稳定频率相应持续降低.

基于率水流域各月大气稳定度计算的混合层高度结果如图3所示.全年混合层平均高度为287m，月混合层高度1—3月间由213m增加至317m；3—6月间混合层高度较为稳定，在289～317m间波动；7月混合层高度升至343m，其后至9月间，在337～343m间波动；9—12月间，混合层高度持续降低.全年，7月混合层高度最高，为343m；12月混合层高度最低，为207m.上述计算结果与张卉等[17]对黄山市区和吴蓉等[18]对安徽省大气混合层厚度的研究结果一致.

图2 区域大气稳定度的月频率变化Fig.2 Monthly frequency change of regional atmospheric stability

图3 区域月混合层高度Fig.3 Regional monthly mixed layer height

2.2.2 区域风速和混合层平均风速

本文的风速、降雨等气象数据均为国家气象信息中心数据库中黄山市屯溪站(29°25′48″N，118°10′12″E)的观测数据.

混合层高度内平均风速积分求解方法为：

(12)

式中：z为距地面高度(m)，p为风速高度指数.

率水流域全年月平均风速变化如图4所示.全年平均风速为1.3m/s，7月平均风速最大，为1.5m/s；12月平均风速最小，为1.1m/s.月平均风速1—3月间由1.1m/s增加至1.4m/s；3—6月间由1.4m/s减小至1.3m/s；7月风速增至1.5m/s;7—12月间风速持续减小.

根据月平均风速，计算混合层平均风速，结果如图5所示.混合层月平均风速的时间变化趋势与区域月平均风速类似.混合层年平均风速为1.6m/s，7月平均风速最大，为1.9m/s，12月平均风速最小，为1.1m/s.

图4 率水流域月风速Fig.4 Monthly wind speed in the Shuaishui River Basin

图5 区域混合层月平均风速Fig.5 Regional mixed layer monthly average wind speed

2.2.3 区域降水量和湿沉积率

颗粒物(PM10、PM2.5)的湿沉积率计算公式为[12]:

uw=Wr×R月，

(13)

式中：Wr为清洗比，取值1.9×10-5；R月为月降水量(mm).

表1 常数a、b的取值

SO2的湿沉积率计算公式为[7]:

uw=aRb，

(14)

式中：a、b为季节性经验常数(见表1)，R为月均小时降水量(mm).

此外，NO2的湿沉积率大致为SO2湿沉积速率的1/4[19].

率水流域全年各月降水量分布如图6所示.区域全年月均降水量为146mm，月降水量自1月开始逐步增加，至6月升至最高，为343mm；6月以后降水量逐渐减小，10—12月间有小幅度波动，10月降水量最小，为55mm.

根据月降水量，计算主要大气污染物的湿沉积率，结果如图7所示.PM10湿沉积率全年较稳定，在0.003%/h附近波动；PM2.5的湿沉积率6月达到峰值0.034%/h，其余月份在0.006%/h～0.017%/h范围内小幅度波动.SO2湿沉积率在6—8月显著增加，在0.115%/h～0.128%/h；9月至次年5月间湿沉积率较低，在0.009%/h～0.020%/h间波动.NO2的湿沉积率变化趋势与SO2类似，6—8月在0.001%/h～0.032%/h间波动，9月至次年5月在0.001%/h～0.005%/h间波动.

图6 率水流域月降水量Fig.6 Monthly precipitation in the Shuaishui River Basin

图7 主要大气污染物的湿沉积率Fig.7 Wet deposition rate of main atmospheric pollutants

2.2.4 干沉积速率

根据Beckett等[20]、Freer-Smith等[21]、Pullman[22]、Nowak等[23]在不同树种覆盖下的颗粒污染物干沉积速率与风速关系的研究成果，建立PM2.5干沉积速率与风速之间的拟合函数关系(图8)，并据此计算研究区域各月的PM2.5干沉积速率(图8).

SO2、NO2和PM10的各月干沉积速率[24]如图9所示.区域各主要大气污染物的干沉积速率全年在小幅度范围内波动，PM10的干沉积速率最大，常年在0.41cm/s左右波动；其次为SO2、NO2和PM2.5，分别在0.19，0.10和0.06cm/s附近波动.

图8 PM2.5干沉积速率与风速间的拟合函数关系Fig.8 Fitting function relationship between dry deposition rate and wind speed of PM2.5

图9 率水流域主要大气污染物的月干沉积速率Fig.9 Monthly dry deposition rate of main atmospheric pollutants in the Shuaishui River Basin

2.2.5 半衰期与污染物浓度

表2 主要大气污染物的半衰期

各主要大气污染物的半衰期如表2所示.

率水流域主要大气污染物的月平均浓度(Cb)变化如图10所示.SO2和NO2浓度全年均较为稳定，分别在0.015mg/m3和0.021mg/m3左右小幅度波动；PM10和PM2.5浓度在1—2月间上升，2—4月间浓度持续下降，4—10月污染物浓度较为稳定，10—12月间浓度逐渐上升；PM10全年浓度变化范围为0.03～ 0.07mg/m3,PM2.5浓度变化范围为0.02～0.05mg/m3.

2.3 敏感性分析

图10 率水流域主要大气污染物浓度Fig.10 Main atmospheric pollutants’ concen-tration in the Shuaishui River Basin

基于修正A值法计算的大气环境容量，由基本环境容量、干沉积清除量、湿沉积清除量和化学转化清除量4部分(式(5))组成.其中，计算基本环境容量和化学转化清除量的主要参数包括大气稳定度和风速；计算干沉积清除量的主要参数为干沉积速率；计算湿沉积清除量的主要参数为降水量.分别对上述主要参数在原值±30%的范围内按5%的间隔进行调整，基于修正A值法计算在不同参数变化情况下的大气环境容量和变化百分比，并在此基础上系统分析大气环境容量对各参数变化的敏感性.

由于大气稳定度是由不稳定、中性和稳定3个大气稳定级别共同决定，对于大气稳定度的参数调整方式与其它参数不同：(1) 分析大气稳定度增加对环境容量的影响时，按5%的间隔将中性稳定频次转换至稳定频次中；(2) 分析研究大气稳定度降低对环境容量的影响时，按5%的间隔将中性稳定频次转换至不稳定频次中.

3 结果与讨论

3.1 大气环境容量

根据研究区域的风速和大气稳定度计算当地春夏秋冬四季的A值分别为：春季1.78×104t/(km·季)，夏季1.92×104t/(km·季)，秋季1.44×104t/(km·季)，冬季1.03×104t/(km·季).因此，计算得率水流域的年均区域性总量控制系数A值为6.22×104t/(km·a).由于风速(图3、图4)在夏季达到最高，冬季最低，故四季A值以夏季最大，其次是春季和秋季，冬季最小.

率水流域执行空气环境质量二级标准，SO2、NO2、PM10、PM2.5的浓度上限(Cs)分别为0.06，0.04，0.07和0.035mg/m3.根据式(5)～(9)分别计算得出各主要污染物的基本环境容量、干沉积清除量、湿沉积清除量、化学转化清除量和总环境容量(表3).4种大气污染物的环境容量大小关系为：PM10>SO2>NO2>PM2.5.各污染物的环境容量构成比例均为：基本环境容量>化学转化清除量> 干沉积清除量>湿沉积清除量.

表3 率水流域大气环境容量

根据表3中的率水流域大气环境容量计算结果和研究区域的月污染物浓度监测结果(图9)，估算率水流域SO2、NO2、PM10、PM2.5的年剩余环境容量分别为118196，50058，101025和21597t.

3.2 参数敏感性分析

图11为SO2环境容量对各主要参数的敏感性分析结果.结果表明：降水量和干沉积速率的变化率与大气环境容量的变化率近似呈线性关系，但二者对环境容量的影响甚微；当降水量和干沉积速率在±30%范围内调整时，环境容量的变化范围分别为±0.002%和±1%.大气稳定度对环境容量的影响具有显著的不对称性，当大气稳定度减少时，环境容量可增加20%；而当大气稳定度增加时，环境容量最多减少1%.风速对环境容量的影响最大，风速的变化率与环境容量的变化率近似呈线性关系，但其对环境容量的影响有一定的不对称性，风速调整后大气环境容量的变化范围约为-50%～60%.

图11 SO2大气环境容量敏感性分析结果Fig.11 SO2 atmospheric environment capacity sensitivity analysis results

图12为NO2环境容量的敏感性分析结果.NO2环境容量的敏感性分析结果与SO2类似，风速对环境容量的影响最大，其次是大气稳定度，而干沉积速率和降水量的影响甚微.风速调整后环境容量的变化范围约为-50%～70%，大气稳定度调整后环境容量的变化范围约为-1%～20%，干沉积速率和降水量调整后环境容量的变化范围分别为±0.6%和±0.002%.

图12 NO2大气环境容量敏感性分析结果Fig.12 NO2 atmospheric environment capacity sensitivity analysis results

图13和图14分别为PM10和PM2.5环境容量的敏感性分析结果.PM10和PM2.5环境容量的敏感性分析结果与SO2和NO2类似，风速调整后PM10和PM2.5环境容量的变化范围分别为-50%～60%和-50%～70%，大气稳定度调整后PM10和PM2.5环境容量的变化范围均为-1%～20%.PM10环境容量较PM2.5对干沉积速率更为敏感，干沉积速率调整后PM10和PM2.5环境容量的变化范围分别为±2%和±0.4%；而PM2.5环境容量较PM10对降雨量更为敏感，降水量调整后PM10和PM2.5环境容量的变化范围分别为±0.001%和±0.01%.

图13 PM10大气环境容量敏感性分析结果Fig.13 PM10 atmospheric environment capacity sensitivity analysis results

图14 PM2.5大气环境容量敏感性分析结果Fig.14 PM2.5 atmospheric environment capacity sensitivity analysis results

4 结 论

(1) 率水流域的四季A值为：春季1.7919×104t/(km·季)，夏季1.9285×104t/(km·季)，秋季1.4544×104t/(km·季)，冬季1.0416×104t/(km·季).季节间A值的差别主要源于通风量的季节差异，其次大气稳定度的季节差异也是一个重要诱因.

(2) 基于修正A值法计算率水流域大气环境容量，得出现阶段条件下该区域SO2的允许排放量为11.8×104t/a，NO2为5.0×104t/a，PM10为10.1×104t/a，PM2.5为2.2×104t/a.

(3) 对修正A值法主要参数的敏感性分析结果显示：4种污染物的敏感性分析结果一致，风速对大气环境容量的影响最大，当风速在±30%范围内调整时，各污染物的环境容量在-50%～70%范围内变化；大气稳定度的影响次之，并存在显著的影响不对称性，当大气稳定度在±30%范围内调整时，各污染物的环境容量变化范围为-1%～20%；干沉积速率和降水量的影响甚微，当两个参数在±30%范围内调整时，大气环境容量变化范围分别为±2%和±0.1%.