云南某一矿产资源开发利用的环境辐射影响研究

吴其反,朱 培,王晨潇,喻亦林,曹钟港,潘自强

云南某一矿产资源开发利用的环境辐射影响研究

吴其反1*,朱 培2,王晨潇1,喻亦林3,曹钟港4,潘自强5

(1.清华大学工程物理系,北京 100084；2.国家核安全局,北京 100035；3.云南省辐射环境监督站,云南 昆明 650034；4.浙江省辐射环境监测站,浙江 杭州 310012；5.中国核工业集团公司科学技术委员会,北京 100822)

为了解云南西南部一锗矿开采和冶炼对环境的辐射影响,在矿区及其外围环境开展了航空和地面联合调查测量,在重点地区和热点区域开展详细调查.研究结果显示,原矿石、冶炼废渣放射性活度大于1Bq/g,中间产品核素活度达到104Bq/kg;企业排放废水总α>1Bq/L,总β>1Bq/L.矿产开发利用对周围环境影响明显,局部区域受污染农田土壤、地表水系局部地段放射性水平明显高于正常背景值,在受污染区域生长的农作物放射性水平较高.室内氡浓度年平均值与全国水平比较总体上明显偏高,且研究区域居民受照剂量高于全国平均水平.

天然放射性；氡；210Po-210Pb；放射性影响；航空测量；云南

含有238U、235U、232Th系等核素的天然放射性物质(NORM)广泛存在于自然界,通常情况下其放射性水平比较低.然而,由于人类活动(如资源开采与加工等),其放射性核素浓度可能会升高.NORM行业主要包括矿产开采与矿物加工、石油与天然气生产、建材生产等,这些行业的企业生产过程中可能存在人员受到辐射,周围环境受到影响,因此,引起广泛重视.国外一些发达国家开展了较为全面地调查和深入研究,制订了相关法律法规和技术标准,国际原子能机构发布了一系列技术文件,以对放射性物质排放和照射加以控制[1-12].

我国对NORM行业活动引起的天然辐射照射影响的主要调查活动始于20世纪80年代,如全国放射性本底调查、部分省市伴生放射性矿调查、第一次全国污染源普查 ,制定了放射性污染防治法等法律法规和技术标准[13-21].有针对性地对NORM活动影响相对比较突出的企业开展了全面调查和评价[22-26].本文针对云南某一锗矿的开发利用活动存在放射性污染问题,提出环境辐射影响的研究方法,首次在这一应用领域开展空中和地面联合调查的方式,确定了活动区域及周围环境辐射水平和污染程度,系统分析了土壤、地表水、大气和生物样品的关键核素210Po、210Pb、226Ra活度浓度,调查了居民环境的氡浓度,基于调查数据,评估了公众受天然辐射照射水平.

1 材料与方法

1.1 区域环境与地质背景

研究区位于云南省西南部,气候温和,全年平均温度18.3℃,平均风速1.24m/s,年平均降水量1311mm.

在锗矿主矿区及热法冶炼厂东南方向约10km有一小城市,分布较为集中的居民.研究区域以热法冶炼厂烟囱排放口为中心,半径20km范围内总人口为24.5万,平均人口密度为195人/km2.

研究区所处地质单元盆地基底为混合花岗岩,区域出露岩石主要是混合岩、混合岩化变粒岩、片麻岩、砂砾岩.在山间盆地内,主要为含煤碎屑岩;第四系由残坡积冲积砂砾石、黏土组成,厚0~10m.盆地的煤层厚度达数m~百余m.锗矿主要赋存在煤层中,少量在砂岩层.矿石中锗与铀共生.

1.2 辐射调查与评价技术方法

辐射水平现状调查采用空中和地面联合调查方法,首先确定区域辐射水平和局部污染区域,然后在受污染区域采集土壤、地表水、大气和生物样品,分析了样品核素活度浓度,确定污染程度,同时还调查了居民环境氡浓度水平,结合当地居民的生活情况,估算受照剂量.

1.2.1 空中调查 航空测量选用直升飞机和清华大学自主研发的机载航空伽玛能谱仪.测量飞行速度大约为100km/h,飞行高度60~100m,测线间距为100m,测线方向近南北往返飞行,采样时间1s.

1.2.2 地面测量

(1)g辐射剂量率监测,使用X-g剂量率仪在主要企业工作场所,如在采区、冶炼炉周围、原材料和废渣周围,以及受污染周围环境布置测点进行监测.

(2)对受污染的土壤、生产的煤矿石、使用的原料、中间产品(烟尘)和产生的废渣进行取样,使用低本底高纯锗伽玛能谱仪分析238U、232Th、226Ra、210Pb含量,部分样品使用谱仪分析210Po含量.

(3)对于企业产生的废水,在企业排放汇入主要水系控制点位采集样品,分析U、Th、226Ra、210Po、210Pb含量和总、活度浓度;此外,采集居民饮用水样,分析226Ra、210Po、210Pb含量.

(4)在工作场所及厂区周围、市区环境,采集放射性气溶胶样品,使用低本底高纯锗伽玛能谱仪分析238U、232Th、226Ra、210Pb含量,使用α谱仪分析210Po含量.

(5)采集生长在在受污染土壤分布区的水稻、玉米、蔬菜等生物样品,分析210Po、210Pb含量.

(6)环境氡浓度调查分别在研究区内的一小城镇约20km2范围和以一最大冶炼厂烟囱排放点为中心,半径5km范围内两个区域的主要居民区开展室内、室外环境空气氡浓度测量. 氡浓度测量选用CR-39径迹片的径迹测量方法.

(7)对研究区居民摄入介质进行放射性水平的监测,主要包括居民饮用水,气溶胶和生物样品核素分析.样品的采集点位以热法冶炼厂烟囱排放点为中心,半径20km范围内.

1.2.3 辐射影响评价技术方法 NORMALYSA软件是由Facilia AB公司在国际原子能机(IAEA MODARIA )的支持下开发的,其功能是模拟在环境中放射性核素从源项迁移到受照人群相关区域,并估算由此产生的对公众的辐射照射剂量.该程序集成在5个模块库中,包括: “源项”、“覆盖层”、“运输/转移”、“人及受照环境”和“人的受照剂量估算”.

利用NORMALYSA软件,通过评价设置、模型定义和选择,测量参数和计算参数输入等进行剂量估算,形成估算结果报告[27].

2 结果与分析

2.1 原材料和废物的放射性水平

研究区铀锗煤开采和锗产品的生产始于1971年.锗产品的生产过程包括热法富集、化学提取等工艺流程.目前,辐射污染源项主要来自铀锗煤矿石开采和锗产品生产过程放射性物质排放,以及历史遗留的废渣[24].

对生产过程中原料、产品、废渣、废水和废气进行采样分析,如表1~4所示,原料和废渣放射性活度均超过1Bq/g,中间产品(烟尘)及化学渣210Po、210Pb核素活度达到104Bq/kg,煤矿矿井水、热法冶炼厂、化学提取处理厂等外排废水总α、总β放射性水平超过1Bq/L,生产车间气溶胶210Po、210Pb核素活度水平是厂区环境10倍以上.

表1 研究区锗煤矿石及炉渣天然放射性水平(Bq/g)

表2 化学处理过程原料及废渣天然放射性水平(Bq/g)

表3 废水天然放射性水平

表4 热法冶炼厂区气溶胶天然放射性水平(mBq/m3)

2.2 辐射环境状况

航空测量结果显示了区域辐射场的分布特征.陆地伽玛空气吸收剂量率平均值109nGy/h,土壤核素活度浓度平均值226Ra为46.6Bq/kg,232Th为91.3Bq/g;相对较高辐射场分布在混合花岗岩出露区或浅覆盖区域,伽玛剂量率160~250nGy/h,研究区中城区放射性水平多为100~120nGy/h.航空测量发现了一批局部放射性升高区域,主要反映在矿产开发活动区域、历史遗留的废渣场和受污染土壤.受污染农田的土壤采样分析结果核素活度浓度为238U: 1.3~5.1,226Ra:0.8~6.8,210Pb:0.7~6.3.受污染水系水中核素(或元素)浓度及上游未受污染河流背景水平见表5.由表可见,与背景值对比,企业生产对环境影响局部区域放射性水平明显升高,可达数倍至数十余倍.

气溶胶颗粒物质质量、核素活度和核素活度浓度随粒径变化特征,在城区与在生产场所有明显区别.生产场所附近大颗粒物、短寿命子体210Po相对远离排放源的城市比例要大,生产企业附近气溶胶颗粒物核素放射性水平有所偏高,226Ra:0.21mBq/m3,210Pb:3.07mBq/m3,210Po:1.84mBq/m3;远离排放中心受影响随之下降.

表5 受污染水系与未受污染河流水中核素活度浓度

在放射性明显升高的农田采集生物样品送实验室分析,油菜、小麦和玉米中210Pb核素的活度浓度分别是2.0、1.6和8.9Bq/kg,210Po核素的活度浓度分别是0.81、0.6和3.9Bq/kg.其中,小麦和玉米210Pb、210Po的分析结果高于全国谷类210Pb、210Po平均水平(37.6和33.7mBq/kg)和世界谷类210Pb、210Po平均水平(80和60mBq/kg)[12],但是低于我国食品中放射性核素含量与限制标准(GB14882-94)[19].

2.3 环境氡浓度水平

氡浓度调查分别在研究区中的城区和郊外乡村开展.城区氡测量范围约20km2,按季度分4批次布置CR-39探测器.在城区室外空气氡浓度年平均值37.7Bq/m3;室内氡浓度年平均值73.3Bq/m3,年平均氡浓度超过100Bq/m3达到14.5%,最大值519Bq/m3.

乡村氡浓度调查区域主要布置在以热法冶炼厂烟囱排放点为中心,半径5km范围内的主要村庄,分2批次布置CR-39探测器.该区室内氡浓度平均值为116.7Bq/m3,氡浓度大于100Bq/m3占50%, 300Bq/m3以上占9%;101~198Bq/m3之间占41%.

2.4 居民摄入介质放射性水平

2.4.1 饮用水放射性水平 饮用水样品直接采集城市自来水厂和乡村饮用水井水样品,分析总a、总b和主要剂量贡献核素226Ra、210Pb和210Po.饮用水样品中总α、总β和226Ra、210Pb和210Po的活度浓度平均值分别是60.0,63.7,3.86,4.04和6.65mBq/L.其中,乡村饮用水样品核素226Ra、210Pb和210Po的活度浓度平均值分别是4.61、4.57和9.9mBq/L;城市饮用水样品核素226Ra、210Pb和210Po的活度浓度平均值分别是2.74、3.26和1.76mBq/L.可见乡村饮用水放射性水平明显高于城市.参照IAEA报告(IAEA-TECDOC-1788)[10],饮用水中核素226Ra、210Pb和210Po浓度参考值分别是0.5,10,5mBq/L,而我国2015年全国辐射质量报告[28]中饮用水总α、总β和226Ra浓度年平均值分别是50,110,7.0mBq/L.可见,研究区饮用水的放射性处于正常水平,而我国饮用水中226Ra浓度明显高于IAEA的参考水平.

2.4.2 环境气溶胶放射性水平 气溶胶样品的采集点分布在城区和郊外乡村,主要分析剂量贡献比例大的核素210Pb和210Po.气溶胶中210Pb和210Po活度浓度分析结果见表6.我国2015年全国辐射质量报告气溶胶样品中210Pb和210Po活度浓度年平均值分别为1.4和0.33mBq/L.可见,研究区环境气溶胶样品中210Pb活度浓度与全国平均水平基本一致.

表6 环境气溶胶放射性水平(mBq/m3)

表7 生物样品放射性水平(Bq/kg干重)

2.4.3 生物样品放射性水平 生物样品包括水稻、小麦、玉米、蔬菜等,各生物样品中210Pb和210Po核素活度浓度水平见表7.在生物样中反映出较高核素浓度的地方主要分布在矿区一带.

2.5 居民所受天然辐射照射剂量估算

根据NORM活动附近主要居民的分布特点,剂量评价范围被划分为2个评价子区:一是选取以热法冶炼厂烟囱排放点为中心,半径5km范围内的乡村,分别以1,2,3,5km划分同心圆,再将这些同心圆划分为22.5º扇形段,以正北N向左各划分11.25º为起始段,共划分64个评价子区块.二是研究区中的唯一城区,位于其扇区ESE方向10km,被划分为4个子区块.剂量贡献的估算仅考虑监测介质和测量参数,包括外照射剂量率、环境氡浓度、环境放射性气溶胶210Po和210Pb核素、农作物210Po和210Pb核素,以及饮用水226Ra、210Po和210Pb核素.

居民由外照射、环境氡浓度受照和环境放射性气溶胶210Po和210Pb核素吸入,水稻、小麦、玉米、蔬菜210Po和210Pb核素摄入,以及饮用水226Ra、210Po和210Pb核素摄入,估算剂量结果见表8~表10.上述评价参数所致公众各途径剂量贡献占受照总剂量百分比分别是:内照射72.5%,外照射27.5%;其中,气溶胶0.7%,食品5%,饮用水0.12%;各核素剂量贡献占评价区公众估算参数的受照总剂量百分比分别是:222Rn 68%,210Pb 2.2%,210Po 2.4%,226Ra 0.01%.

表8 评价区域内居民受照年有效剂量(mSv/a)

表9 各照射途径所致居民年有效剂量(mSv/a)

表10 摄入剂量中各核素贡献(mSv/a)

3 结论

3.1 在研究区锗矿冶炼厂工作场所原料和废渣放射性活度大于1Bq/g,均超过豁免水平,中间产品烟尘核素活度浓度达到104Bq/kg,矿井水、冶炼厂废水等放射性废水总α>1Bq/L,总β>1Bq/L,工作场所气溶胶210Po、210Pb核素活度水平较高.

3.2 NORM活动对周围环境影响明显,受污染农田土壤放射性水平明显升高,局部区域土壤核素浓度大于1Bq/g;地表水系局部地段放射性水平是背景值的数倍~十余倍,厂区气溶胶210Pb、210Po放射性水平明显高于全国平均水平,在受污染区域农作物210Pb、210Po放射性水平明显升高.

3.3 研究区大多数建筑室内氡浓度水平都能满足国家住房控制标准,但是,与全国水平比较总体上明显偏高.室内氡浓度较高区域主要分布在产煤区域和冶炼厂附近,受影响明显.

3.4 这一区域居民由外照射、环境氡浓度受照和环境放射性气溶胶210Po和210Pb核素吸入,水稻、小麦、玉米、蔬菜210Po和210Pb核素摄入,以及饮用水226Ra、210Po和210Pb核素摄入,估算剂量平均值为5.10mSv/a.其中,在城区公众受照年有效剂量平均值为3.73mSv/a,乡村为5.66mSv/a,均高于全国平均水平中同样受照情景结果.

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致谢：本项目得到生态环境部《核设施、核基地放射性污染防治》专项的资助,云南省辐射环境监督站、当地市生态环境局、浙江省辐射环境监测站等单位相关部门对本项目工作给予了大力支持,在此深表感谢！

Environmental radiation impact of a mining and processing site in Yunnan Province.

WU Qi-fan1*, ZHU Pei2, WANG Chen-xiao1, YU Yi-lin3, CAO Zhong-gang4, PAN Zi-qiang5

(1.Department of Engineering Physics, Tsinghua University, Beijing 100084, China；2.National Nuclear Safety Administration, Beijing 100082, China；3.Yunnan Province Environmental Radiation Monitoring and Management, Kunming 650034, China；4.Zhejiang Province Environmental Radiation Monitoring Center, Hangzhou 310012, China；5.Science and Technology Commission CNNC, Beijing, 100822, China)., 2019,39(10)：4290~4295

In order to study the environmental radiation impact from the coal mining and germanium processing in the germanium ore located in southwestern Yunnan province, an integrated investigation consists of airborne and ground survey had been carried out, while detailed monitoring followed up in the contaminated areas and hot zones. Concentrations of238U and226Ra in raw materials (coal) and smelting slag exceeded 1Bq/g, while for the intermediate products, reached 104Bq/kg. The radioactivity concentrations of both gross alpha and beta in waste liquid from mining wells and thermal plant were over 1Bq/L. As a result, the environmentalradiation levels enhanced. Radioactivity concentrations in some locations of the rivers across the research area were several times higher than the background level. Activity concentrations in crops grown up on the contaminated soils also increased. Indoor radon concentrations in this area were higher than national average level. The average annual effective dose for public exposure was higher than the average level in China.

naturally occurring radioactive material；radon；210Po-210Pb；radiological impact；airborne survey；Yunnan

X591

A

1000-6923(2019)10-4290-06

吴其反(1963-),男,福建泉州人,清华大学工程物理系高级工程师,博士,主要从事辐射环境监测与评价研究.发表论文30余篇.

2019-02-18

生态环境部核设施、核基地放射性污染防治(调查1336)

* 责任作者, 高级工程师, wuqifan@tsinghua.edu.cn