调整气水比优化高氨氮废水BAF一体化脱氮
2019-09-26李海鑫刘秀红杨忠启刘润雨武文君
李海鑫,刘秀红,杨忠启,刘润雨,武文君,杨 庆
调整气水比优化高氨氮废水BAF一体化脱氮
李海鑫,刘秀红*,杨忠启,刘润雨,武文君,杨 庆
(北京工业大学,城镇污水深度处理与资源化利用技术国家工程实验室,北京 100124)
为实现常温下高氨氮废水中氮的高效去除,选取8:1、12:1和15:1等3个气水比(GWR)条件,考察常温下曝气生物滤池(BAF)短程硝化-厌氧氨氧化(ANAMMOX)一体化自养脱氮工艺稳定运行的性能.研究结果表明:进水氨氮(NH4+-N)浓度为400mg/L、回流比为1:1的条件下,GWR为15:1脱氮效果最好,氨氮去除率(ARE)达90%以上,总氮(TN)去除负荷为1.1kgN/(m3·d),去除率达83%.GWR为15:1时,溶解氧(DO)为2.41~4.22mg/L,进水NH4+-N转化为亚硝(NO2--N)量增加,ANAMMOX活性增强.对生物膜进行功能菌种实时荧光定量PCR(qPCR)分析得出,GWR为15:1时,ANAMMOX和氨氧化菌(AOB)两者丰度均最高,高达1012copies/g dry sludge以上,一体化脱氮效果最好.同时,研究表明提高GWR后ANAMMOX反应增强,而过程中无N2O生成,GWR为15:1时,N2O总释放量最小,释放因子为0.0012.
曝气生物滤池;生物膜;高氨氮废水;气水比;分子生物学;氧化亚氮
高氨氮废水成分复杂,处理难度大且成本高.目前,处理高氨氮废水的实际工程项目常用工艺类型主要包括SBR[1]、UASBB[2]、UASB-A/O[3]、A/O+ MBR[4]、A/O-CSTR[5]、升流式微氧生物膜反应器[6]、A/O+BAF[7]、ABR[8]等.这些处理工艺停留时间长,占地面积大,流程复杂并且启动较难.而短程硝化-厌氧氨氧化一体化脱氮工艺流程短、占地面积小、系统操作容易、运行费用低、低能高效、易启动等优势成为目前脱氮技术的研究热点[9-13].
短程硝化和厌氧氨氧化细菌均为自养微生物,世代时间长,因此实现一体化脱氮工艺需有效防止好氧氨氧化菌和厌氧氨氧化菌的流失.而BAF系统不但能够有效保留好氧氨氧化菌和厌氧氨氧化菌,而且避免了生物滤池频繁反冲洗的问题[14-15],但目前BAF稳定运行一体化脱氮工艺的相关报道较少[16].
GWR是一体化自养脱氮系统中影响DO变化的关键参数,而DO是ANAMMOX过程的限制因素.一方面,GWR的研究不仅要考虑脱氮效果,同时也要考虑能耗问题.有研究表明, GWR为2:1时,TN平均去除率仅为50.02%[17].虽然GWR较低使得能耗降低,但脱氮效果较差.还有研究发现在一体化工艺中, GWR应控制在28:1~40:1,TN去除效率为89.5%[18].虽然较高的GWR能够有效脱氨,但同时也会造成不必要的能源浪费;另一方面,考虑脱氮效果和能耗的同时还要注意是否增加对环境的污染.污水生物脱氮过程会造成N2O的释放,导致N2O释放量升高的因素包括:低DO[20]、反硝化过程C/N比过低[21]、高亚硝积累率和较短的水力停留时间等[22-23].
基于上述考虑,本文以模拟高氨氮废水为研究对象,采用火山岩作为BAF滤料,常温条件下,针对高氨氮废水短程硝化-厌氧氨氧化一体化自养脱氮工艺的GWR因素进行研究,并结合功能菌群丰度的变化和基于同位素技术的N2O释放量及产生途径的变化分析,研究目的旨在为实际工程提供最佳运行参数的同时减少温室气体的排放.
1 材料与方法
1.1 试验材料
1.1.1 试验装置 本研究采用上流式BAF,反应器主体由有机玻璃制成,滤池底部设置曝气盘,滤柱直径14cm,总高196cm,其中滤料层高110cm,有效容积为19.2L,滤柱每隔20cm设1个取样口,共设有8个取样口.试验所用火山岩滤料直径为3~5mm.采用上向流方式进水,滤池部分出水通过回流管回到滤池底部锥形区域,池底底部装有反冲装置.
运行参数:进水流量50.77L/d,反冲洗周期为16d,采用气水联合反冲洗,反冲洗时间为15min.通过调节转子流量计改变曝气量来控制GWR.
1.1.2 试验用水 本研究采用向北京工业大学家属区生活污水中投加(NH4)2SO4和NaHCO3的方法,模拟高氨氮废水,其中NH4+-N浓度为400mg/L, COD、碱度和pH值分别为140mg/L、2.14g/L(以CaCO3计),7.0~8.0.
1.2 试验方法
1.2.1 水质分析方法 试验中NH4+-N、NO2--N和NO3--N等分析均按照国家环境保护局发布的标准方法测定[24].采用DO测定仪检测反应过程中DO 的变化情况(德国,WTW3420).采用DNA提取与实时荧光定量PCR分析方法分析功能菌群结构[25].
1.2.2 气态及溶解态N2O测定方法
(1)气态N2O(N2OG)测定:反应装置密闭,所产气体经U型干燥管干燥除水后收集于气体采样袋中.采用Agilent7890气相色谱仪测定 N2O,所用色谱柱为HP-Plot/分子筛(30m´0.53mm内径´25mm膜),色谱条件为:进样口110℃;炉温180℃;ECD检测器300℃,所有气体样品均经多次测定,直至重现性较好为止.
(2)溶解态N2O(N2OD)测定:采用上部空间法测定[26].在密闭条件下,取BAF沿程水样.为抑制残余微量微生物的活性,向12mL顶空瓶中加入0.5mL浓度为1000mg/L的HgCl2溶液,然后加入4.5mL经0.45mm滤膜过滤后的水样.将制好的样品放入恒温磁力搅拌器中震荡1h,测定上部气体中的N2O浓度,根据测得的N2O浓度及亨利定律计算出溶解态N2O浓度.N2O产生量(produced)包括试验过程释放到大气中的N2O-N(off)和溶解于水中的N2O-N(dis);本试验N2O浓度以处理单位体积污水产生的N2O-N含量表示.N2O-N释放量和溶解态 N2O-N浓度根据Noda提供的方法计算[27],N2O-N产生量按照下式计算.
produced=off+dis(1)
1.2.3 同位素测定方法 采用Isoprime100稳定同位素质谱分析系统对所集气体进行同位素分析,抽空20ml顶空瓶,立即注入待测气体,通过自动进样器用约25mL/min的He气流将待测样品吹进含烧碱石棉的化学阱,99.99%的CO2被吸收.N2O和其他空气组份被捕集在-196℃的冷阱T2中.吹扫300s后,T2自动移出液氮罐,并通过六通阀的转换,将被分析组份转移至-196℃的T3冷阱内,转换阀的另一头与色谱柱相连接.待T3移出液氮容器即开始进行GC分析,之后进行质谱分析,用99.99%的N2O气体做参考气,测定结果用反硝化法得到的N2O标准气体校正,即用USGS32、USGS34 和IAEA-N1产生的标准气体校准样品N2O中氮的bulk值和α值,用USGS34,USGS35和IAEA-N1产生的标准气体校准气体N2O中氧的同位素值.最终根据所得数据计算出15Nbulk、15Nα及SP值.
1.3 试验设计
本试验通过调整GWR优化常温下高氨氮废水短程硝化-厌氧氨氧化一体化自养脱氮工艺稳定性,研究内容可分为2个部分.第1部分:探究改变GWR条件时一体化系统脱氮效率情况,结合不同GWR条件下沿程水质变化和典型功能菌群丰度变化对滤池内部反应机理进行分析.第2部分:探究改变GWR条件时滤池内N2O释放量的变化情况,结合N2O产生途径进行分析.
2 结果与讨论
2.1 高氨氮废水BAF一体化系统脱氮性能
如图1所示,基于进水氨氮浓度为400mg/L, HRT为4h,回流比为1:1的运行参数,当GWR为8:1时,BAF内平均DO浓度为2.72mg/L,出水NH4+-N浓度为64.78mg/L,ARE为84%,一体化脱氮效果稳定.增加GWR至12:1时,出水NH4+-N浓度为66.79mg/L,ARE为83%.氨氮去除效果无明显变化.第29d再次升高GWR为15:1,BAF内平均DO浓度升至3.32mg/L,DO充足,出水NH4+-N浓度降为40.671mg/L,NH4+-N去除率上升至90%,系统内NH4+-N转化量增加,为ANAMMOX提供足够的底物使得反应增强.
图1 不同GWR条件下,系统内NH4+-N、TN去除情况
当GWR为8:1时,出水TN浓度为89.43mg/L, TN去除率为77%.GWR升至12:1时,出水TN浓度为82.16mg/L,TN去除率为79%.再次提高GWR为15:1时,出水TN浓度降至65.5mg/L,TN去除率升高至83%,TN去除负荷达到1.1kgN/(m3·d),一体化脱氮效率明显提高.有研究发现上向流滤池CANON反应器中, GWR高于15:1时脱氮效果较高,TN去除率为75%,TN去除负荷为1.1kg/ (m3·d)[28].但在本研究中,当系统内GWR为15:1时,TN去除率已稳定达到80%以上,TN去除负荷也已经高达1.1kg/(m3·d),因此无需再提高GWR运行造成不必要的能源浪费.
2.2 一体化脱氮效果分析
2.2.1 提高气水比促进沿程污染物降解速率加快 如图2所示,NH4+-N降解因GWR增大而呈现出不同规律.待GWR为8:1条件下稳定运行后,增加GWR为12:1时,滤层0.15m处,游离氨(FA)浓度为38.89mg/L时并未对一体化系统内AOB产生抑制,NH4+-N降低了160mg/L,层高0.75m~1.15m处由于DO浓度较小,硝化作用较弱,因此NH4+-N下降趋势较缓,同时滤池沿程NO3--N产生速率较缓,由于COD浓度较高,ANAMMOX菌竞争NO2--N的能力弱于反硝化菌,反硝化能力增强,ANAMMOX反应较弱.
图2 不同GWR条件下生物滤池沿程水质变化
当再次提高GWR为15:1时,水中DO浓度较高, NH4+-N降解速率较快,池体内NH4+-N浓度下降趋势较明显,层高0.15~0.35、0.55~0.95和1.35~1.55m处,降解速率是GWR为8:1时的1.5倍以上.而0.95~ 1.15m处近3倍,NH4+-N处理效果较好.层高0~ 0.35m处,硝态氮(NO3--N)浓度明显增加,这是由于系统内DO较高,硝化过程中产生NO2--N充足,从而使ANAMMOX反应增强.
2.2.2 提高GWR使得厌氧氨氧化活性增强 由表1可知,当GWR由8:1提高到12:1时,由于供氧量依旧不足使得NH4+-N未充分转化为NO2--N,脱氮效果无明显增加.再次升高GWR为15:1时,BAF内DO浓度升高,水力冲刷作用加强,加快生物膜的更新速度,使生物膜对氧的利用率增加[29],硝化作用增强,进水NH4+-N转化为NO2--N量增加.ANAMMOX反应底物充足,ANAMMOX反应强化导致一体化脱氮效率提高.
表1 不同GWR条件下污染物平均去除情况
注:①反应器底部进水混合处的DO浓度; ②表示曝气生物滤池去除系统内75%TN时的滤层深度.
提高GWR为15:1后,滤池内部DO浓度较高,平均在2.41mg/L~4.22mg/L之间,滤池滤层0.95m处即能处理75%的总氮.说明本系统在较高的DO条件下,短程硝化更加稳定,同时本生物膜系统内ANAMMOX菌种对于高DO有一定的承受力,短程硝化为ANAMMOX反应提供了充足的NO2--N, ANAMMOX反应增强从而使一体化效果得到增强.表中ΔNH4+-N/ΔNO3--N均大于理论值3.85,说明TN通过多种途径去除,结合前面沿程水质情况可知包括ANAMMOX、反硝化和N2O释放等途径.
2.2.3 提高GWR使得生物膜系统内有利菌群丰度增加 由于一体化滤池中短程硝化反应和ANAMMOX反应同时进行,同时还有反硝化反应的发生,池体内生物膜组成较复杂,因此本文在不同GWR条件下针对滤池内部生物膜进行功能菌种qPCR定量分析.
图3 不同GWR条件下生物滤池上部菌群丰度变化
如图3所示,不同GWR条件下滤池菌种丰度存在一定变化,AOB菌种丰度随GWR增大而升高,从(1.32×1011±1.67×1010)copies/g dry sludge升至(1.86× 1011±2.50×1010)copies/g dry sludge.气水比为15:1时,ANAMMOX菌种数量显著升高,达1012copies/g dry sludge以上,说明本系统内一定存在短程硝化和ANAMMOX反应.
滤池下部生物膜功能菌种qPCR定量分析结果如图4所示,滤池全菌(ALL)、氨氧化古菌(AOA)和亚硝酸盐氧化菌(NOB)随GWR升高呈显著降低的趋势,提高GWR至15:1时,菌种丰度分别为(1.53× 1015±9.43×1013)copies/g dry sludge、(1.66×107±1.20× 106)copies/g dry sludge和(1.56×108±1.97×107) copies/g dry sludge. GWR增加, DO较高,而高DO可能不利于AOA的生存[30].滤池AOB菌种变化很小,而NOB菌种丰度明显降低,可能是受较高DO影响,说明在高DO条件下反而不利于NOB的繁殖,更易维持稳定的短程硝化.滤池中反硝化菌(nirK和nirS)丰度也随GWR增大而降低,因为增大GWR后池体内DO浓度升高,生物膜内部厌氧区减小,不利于反硝化菌生长.而反硝化菌(nosZ)在GWR12:1时丰度最小.
对比改变GWR条件时滤池上部和下部菌种丰度变化情况得出,滤池各个菌种丰度变化不大,群落结构较稳定.由于滤池微生物菌种较丰富, GWR的变化并未对其造成较大影响,因此滤池成熟的生物膜可以抵抗一定水力负荷的冲击.不同GWR条件下滤池菌种丰度定量分析结果与相应条件下池体出水水质分析情况一致,在GWR为15:1时, ANAMMOX和AOB两者丰度均最高,因此出水水质最好.
2.3 优化一体化系统内N2O的释放
一体化系统脱氮过程中会产生N2O,主要通过羟胺(NH2OH)氧化、硝化细菌反硝化和反硝化等3种途径产生,而N2O的释放会造成环境的破坏,因此优化一体化系统脱氮效果的同时需要减少N2O的释放,为此研究不同GWR条件下N2O的释放量和产生途径,通过调整GWR来实现N2O的减排.
图5 不同GWR条件下生物滤池N2O释放量
2.3.1 提高GWR降低N2O总释放量 在增强GWR条件时,对BAF一体化自养脱氮工艺内N2O含量进行检测,如图5所示.当GWR由8:1增加到15:1时,N2OD含量随GWR增大而减少,由0.31N mg/L降至0.13N mg/L.N2OG释放量却随GWR增加而增加,由0.16N mg/L增至0.25N mg/L.系统内N2O总量随GWR增加而降低,从0.47N mg/L降至0.38N mg/L.通过N2O释放因子的计算得出[31],3种GWR条件下N2O释放因子分别为0.0015、0.0013和0.00085.因此当GWR为15:1时,系统内N2O的释放量最低.
2.3.2 不同GWR 条件下N2O产生途径 在GWR为8:1、12:1和15:1条件下,对一体化自养脱氮工艺中N2O产生途径进行研究.分别对BAF中收集的气体进行稳定同位素测定,得到N2O气体的SP值,从而判断反应过程N2O产生途径,结果如表2所示.
表2 不同GWR条件下长期运行过程同位素测定结果
已有研究结果表明[32],假定NH2OH氧化过程生成N2O气体的SP值(SPNN)平均为28.5‰,硝化细菌反硝化过程生成N2O气体的SP值(SPND)平均为-2‰,这2种反应生成的N2O占总生成量的比例分别为NN和ND,尽管存在生成N2的未知反应,仍可通过下式计算两者所占比例[33]:
ND=(1−NN)=(SPTOT−SPNN)/(SPND-SPNN) (2)
由表2可知,3种GWR条件下,大部分N2O是通过硝化细菌反硝化过程产生的.当GWR较低时,80%左右的N2O是由硝化细菌反硝化过程生成的.由于生物膜内部存在厌氧区域,一些好氧硝化菌会在DO较低的条件下将NO2--N还原为N2O,即硝化细菌的反硝化作用.但提高GWR时,池体内DO浓度升高,硝化细菌活性增强,通过NH2OH氧化过程生成的N2O增加.当GWR为8:1和12:1时,DO不足,由于反硝化作用导致N2O生成量增加,同时滤池底部氧化亚氮还原酶基因型反硝化菌种在GWR为12:1时丰度最小,只有小部份的N2O被还原.当再次提高GWR为15:1时,除NH2OH氧化生成的N2O外,由于反硝化作用减弱,而ANAMMOX反应增强但过程中无N2O产生,故总量减小,与出水水质分析一致.
综合考虑脱氮效果、N2O释放量和能量消耗等问题,本研究常温下BAF高氨氮废水一体化自养脱氮工艺的最佳GWR为15:1,TN去除率为83%,TN去除负荷达到1.1kgN/(m3·d),N2O释放因子为0.0012.
3 结论
3.1 常温下BAF高氨氮废水一体化自养脱氮,当系统内进水氨氮浓度为400mg/L,回流比为1:1条件下,GWR为8:1和12:1时,一体化系统中TN去除率为分别为77%和79%.提高GWR为15:1时,TN去除率升至83%,一体化脱氮效率明显提高,TN去除负荷达到1.1kgN/(m3·d).
3.2 GWR为15:1时,沿程污染物降解速率较快,滤池层高0.95~1.15m处氨氮降解速率是8:1时的2.5倍以上; DO在2.41~4.22mg/L之间,NO2--N生成量增加,ANAMMOX活性增强;系统内有利菌群丰度增加,ANAMMOX和AOB两者丰度均最高, ANAMMOX菌种随GWR增加从(4.07×1011± 5.11×109)copies/g dry sludge升至(1.14×1012±6.45× 109)copies/g dry sludge.
3.3 系统内N2O总释放量随GWR增加而降低,GWR为15:1时,ANAMMOX反应增强而过程中无N2O产生,N2O总释放量最小,释放因子为0.0012.
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Optimization of the integrated nitrogen removal process of high ammonia nitrogen wastewater in BAF by adjusting the gas water ratio.
LI Hai-xin, LIU Xiu-hong*, YANG Zhong-qi, LIU Run-yu, WU Wen-jun, YANG Qing
(National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Techndogy, Beijing University and Technology, Beijing 100124, China)., 2019,39(9):3807~3813
In order to achieve efficient removal of nitrogen from high ammonia nitrogen wastewater at room temperature, this study selected three gas water ratio conditions, 8:1、12:1 and 15:1 respectively. It investigated the stable operation performance of partial nitrification-ANAMMOX integrated autotrophic nitrogen removal process of biological aerated filter (BAF) at room temperature. The results showed that gas water ratio (GWR) at the optimal operation time was 15:1under the condition of inlet ammonia nitrogen (NH4+-N) concentration of 400mg/L and reflux ratio of 1:1, ammonia nitrogen removal rate (ARE) was over 90%,total nitrogen (TN) removal load was 1.1kgN/(m3·d), and TN removal rate could reach 83%. When the GWR is 15:1,the DO is controlled around 2.41mg/L and 4.22mg/L, the amount of NH4+-N converted into nitrite (NO2--N) in water increased, and the ANAMMOX activity is enhanced. The real-time fluorescence quantitative PCR (QPCR) analysis of functional strains on the biofilm showed that when the GWR was 15:1, both ANAMMOX and AOB had the highest abundance, more than 1012copies/g dry sludge. Therefore, integrated nitrogen removal has the best effect. At the same time, studies have shown that the ANAMMOX reaction is strengthened after increasing the gas water ratio and N2O is not generated in the ANAMMOX process. When the GWR is 15:1, the total release amount of N2O is the smallest, and the release factor is 0.0012.
BAF;biofilm;high ammonia nitrogen wastewater;GWR;molecular biology;N2O
X703.1
A
1000-6923(2019)09-3807-07
李海鑫(1994-),女,黑龙江伊春人,硕士研究生,主要从事污水生物脱氮研究.
2019-02-28
国家自然科学基金资助项目(51878011);北京市自然科学基金资助项目(8182012)
* 责任作者, 副研究员, lxhfei@163.com