化学气相沉积制备多壁碳纳米管反应器内流场的数值模拟

2019-09-23刘斌

工业加热 2019年4期

刘斌

（陕西铁路工程职业技术学院，陕西渭南714000）

碳纳米管作为一种一维材料，自从被制备之日起因其在力学、电学及化学方面的优越性能受到广泛的关注，大量的科研人员从事碳纳米管的研究[1-2]。碳纳米管可以看做是由石墨烯进行卷曲形成，常见的单层碳纳米管可以看做是单层石墨烯卷圈所形成的柱状，而多壁碳纳米管则可认为是不同直径的单壁碳纳米管嵌套所形成。图1分别展示了三种不同层数的碳纳米管。碳纳米管除了保留原有石墨烯优良的机械以及电子传输特性之外，因其卷曲的形状而使得可以在管壁内负载更多的改性物质。

多壁碳纳米管相比与单壁碳纳米管除价格较低外，也因其多壁的结构可以附加更多的催化剂，对于材料的改性更加具有优势，因此对于多壁碳纳米管的市场需求也十分可观[3-5]。本课题组在实验室长期实验合成制备过程中，形成了较为成熟的多壁碳纳米管CVD制备工艺，本文采用计算流体力学软件FLUENT 对多壁碳纳米管合成过程中的温度及速度变化规律进行分析研究，从而对于合成工艺的优化和反应器设计提供理论支撑。

图1 不同层数的碳纳米管

1 模型建立及参数定义

1.1 模型建立及网格划分

建立化学气相沉积制备多壁碳纳米管反应器的二维几何模型，由于反应器上下两部分呈对称分布，因此本文只建立反应器的1/2模型[6-7]。采用混合网格对反应器进行网格划分，建立的模型及网格划分图如图2 所示。

图2 反应器二维模型及网格模型划分图

1.2 参数设置

反应腔体内主要为氢气和氮气的混合气体，根据实验测试数据将分段的点带入Fluent软件中进而将其混合气体的密度和比热容、导热系数设置为随温度变化的方程。氢气流量为27L/min，氮气流量为12L/min。设置反应器四周壁面绝热，进口为质量进口，出口为压力出口。氢气和氮气的密度随温度变化散点图如图3所示，比热容和导热系数变化方程见表1[8]。

图3 实验所测氢气和氮气密度随温度变化散点图

表1 物性参数方程

2 结果与讨论

2.1 温度场分析

图4 所示为反应腔体内温度场随时间变化云图，从图4（a）中可以看出反应2 h时，热量由电极传出，中间发热明显，电极两端温度较低，反应器腔体内温度场整体呈现内凹外突中间高两端低趋势。这主要是因为从进气口进入的气体温度较低，从而对反应器前段的温度场造成了影响。随着电极供电时间的延长，温度逐渐升高，4 h时，开始出现热流叠加现象，中间温度最高达到1 073 K，此时已基本达到反应所需的温度。6 h时腔体内温度已经基本达到1 000 K以上，此时腔体内的温度已经达到多壁碳纳米管合成所需的温度。在此之后延长供电2 h 可进一步保持反应器内温度场的均匀性，有利于高品质多壁碳纳米管的生成。

图5 为8 h 时沿气体流动方向反应器内温度分布散点图，从图5 中可以看出适合于多壁碳纳米管合成的温度（1 100～1 200 K）区域在沿着气体流动方向反应腔体的1/3 处。在贴近于壁面附近温度较低，主要是此处反应腔体的壁面与外部空气直接接触，散热比较明显。当距离进口0.75 m 时，温度开始逐渐降低，出口处温度逐渐降至室温。

图4 反应腔体内温度场随时间变化云图

图5 8h时沿气体流动方向反应器内温度分布散点图

2.2 速度场分析

从图6所示反应腔体内温度场随时间变化云图可以看出，反应气体从进口处直接喷射进入反应腔体，当反应进行到4 h时见图6（b）反应已经开始可以看出速度云图对比与2 h时见图6（a），整个云图的均匀性有所改善。随着时间的逐渐延长整个反应腔体的速度云图基本维持在0.02～0.01 m/s，均匀低速的温度场有助于碳纳米管的合成，从8h时沿气体流动方向反应器内速度分布散点图（见图7）可以看出。整个反应器中仅在进口出口处速度较高，整个反应器内速度均匀性较好。