近年钦州沿海海水、沉积物及牡蛎重金属污染分析和评价

莫小荣 管超毅 罗良娟 周雪瑶 唐泽英 李素霞

摘要：【目的】综合评价钦州沿海海水、沉积物及牡蛎重金属污染情况，为钦州沿海海域环境保护、牡蛎产业发展及其食用安全提供参考依据。【方法】采用单项污染指数法、综合污染指数法和潜在生态危害指数法对近年钦州沿海海水、沉积物及牡蛎重金属污染进行分析和评价。【结果】2009—2016年钦州沿海海水中Cu、Cd和As均未超标，而Pb和Hg超标较严重。沉积物中仅2010年的Cd和Hg处于中污染程度，其余重金属元素均为低污染程度，各年份沉积物综合污染程度低;2010年Cd和Hg处于较高潜在生态风险，2014年Cd处于中潜在生态风险，沉积物综合潜在生态风险除2010年处于中风险外，其余年份均处于低风险。根据《海洋生物质量标准》评价，钦州沿海牡蛎在2008、2010、2015和2016年受Cu和Cd重度污染;根据《食品安全国家标准食品中污染物限量》评价，牡蛎在2008年受Cd和As及2010年受Cd重度污染。【结论】近来钦州沿海海水主要重金属污染元素是Pb和Hg;沉积物综合污染水平和综合潜在生态风险值低;牡蛎出现重金属污染现象，但污染程度呈下降趋势。今后应加强对钦州沿海海域环境的监测和管理，避免影响海域水产养殖和引发食品安全问题。

关键词： 重金属;水质;沉积物;牡蛎;评价;钦州沿海

中图分类号： S953.2;X55                           文献标志码： A 文章编号：2095-1191（2019）03-0554-08

0 引言

【研究意义】牡蛎药食俱优，富含多种营养物质。钦州是广西最大的牡蛎养殖区，被称为中国大蚝之乡。近年来，随着北部湾经济区开放开发，大量污染物排放导致沿海海域重金属含量增加。牡蛎是滤食性生物，极易受到环境污染物的危害，养殖海域环境质量直接关系到牡蛎食用安全和人体健康。据钦州市2013—2014年海洋环境质量公报显示，2013和2014年排入沿海重金属共204 t，2014年发现牡蛎体中Cu、Cd和Hg含量超标。因此，分析和评价近年来钦州沿海海水、沉积物及牡蛎重金属污染情况，对了解钦州沿海海域重金属污染现状、保护钦州海域环境、促进牡蛎养殖产业发展和维护牡蛎食用安全均具有重要意义。【前人研究进展】目前，已有学者对钦州沿海海域环境重金属污染情况开展了相关研究。张少峰等（2010）对钦州湾沉积物中重金属进行综合污染效应评价，得出沉积物综合效应为中污染。杨斌等（2012）对钦州湾海域表层海水Hg、Cr、Pb和Cd进行污染评价，结果表明，重金属高值区主要分布在人口密集、工农业发达、航运频繁的近岸江口和港口区，受人为活动影响明显。Gu等（2015）对钦州湾表层沉积物和浮游生物重金属污染进行评价，得出钦州湾表层沉积物不良生物效应发生率为21%，浮游生物Cr含量超出标准值的结论。许尤厚等（2017）对钦州湾海域表层海水和浮游生物重金属污染进行分析，发现表层海水Cd超标，浮游生物对重金属具有很强的富集能力，重金属呈现出从水体向浮游生物迁移转化的规律，并随食物链传递危害高级生物。赵鹏等（2017）对钦州港近江牡蛎进行污染分析，发现Cu超标率达89%，As超标率为11%，近江牡蛎对Zn、Cu、Cd和Cr具有很强的富集作用。【本研究切入点】虽然已有关于钦州沿海海域重金属污染方面的研究报道，但系统分析近年来钦州海域海水、沉积物及牡蛎重金属污染的研究鲜见报道。【拟解决的关键问题】结合近年来钦州沿海海域重金属污染研究数据及实地调研分析，系统了解近年钦州沿海海域重金属污染现状，为钦州沿海海域重金属污染防治研究、牡蛎产业发展及其食用安全提供参考依据。

1 材料与方法

1. 1 样品采集与处理

1. 1. 1 样品采集及数据来源 根据钦州湾水文特征、地形特征及入海河分布特点布设6个采样点，采集钦州沿海2015年8月海水及2016年8月海水、沉積物和牡蛎样品。表层海水采用有机玻璃采水器采集，用0.45 µm纤维滤膜过滤，并现场加入硝酸酸化过滤液;表层沉积物采用抓斗式采泥器采集并密封于双层聚乙烯袋中;牡蛎样品采集后，现场用陶瓷刀打开外壳取出软体组织并装入样品袋中。采集样品均放入有冰袋的塑料箱中保存，运送至实验室冷藏备用。样品采集、保存和运输按照GB 17378.3—2007《海洋监测规范 第3部分：样品采集、贮存和运输》进行操作。2009—2014年海水水质数据、2007—2014年沉积物质量数据，以及2008、2010和2015年牡蛎质量数据均来自文献资料，在数据引用处标注。

1. 1. 2 样品处理 按照GB 17378.4—2007《海洋监测规范 第4部分：海水分析》的方法，取出酸化过滤后的水样，混匀，制备待测液;按照GB 17378.5—2007《海洋监测规范 第5部分：沉积物分析》的方法，取出待测沉积物盛于蒸发皿中，置于90 ℃烘箱烘干，清除杂质后用玛瑙研钵研磨成粉末，过160目尼龙筛，混匀，消化，制备待测液;按照GB 17378.6—2007《海洋监测规范 第6部分：生物体分析》的方法，取出待测牡蛎样品置于冷冻干燥机冷冻干燥至恒重，用玛瑙研钵研磨成粉末，混匀，消化，制备待测液。

1. 2 测定项目及方法

海水、沉积物和牡蛎样品的检测分析均按照GB 17378—2007《海洋监测规范》，Cu、Pb、Zn和Cd采用火焰原子吸收分光光度计（AA-240FS，美国瓦里安技术有限公司）测定，Hg和As采用原子荧光光度计（AFS-9230，北京吉天仪器有限公司）测定。

1. 3 评价方法

海水和牡蛎采用单项污染指数进行评价，沉积物采用单项污染指数、综合污染指数和潜在生态危害指数进行评价。

1. 3. 1 单项污染指数法 计算公式（李杰等，2008）为：C[if]=C[is] /C[in]。式中，C[if]为第i种重金属污染系数，C[is]为该重金属含量实测值，C[in]为该重金属含量的标准限值。

采用单项污染指数法对牡蛎的食用安全性进行评价：C[if] <0.2，表明重金属浓度处于正常背景值范围内;0.2≤C[if] ≤0.6，为轻污染水平;0.6<C[if] <1.0，为中度污染水平;C[if] ≥1.0时为重污染水平（宋忠魁，2011）。

1. 3. 2 沉积物中多种重金属的综合污染效应 沉积物中多种重金属的综合污染效应采用综合污染指数Cd表征，计算公式（张勇和刘树函，2007）为：Cd=[i=1mCif]。式中，m为重金属元素数量，本研究为6。

1. 3. 3 潜在生态危害指数法 潜在生态危害指数法（Häkanson，1980）既考虑到单因子法得出的重金属污染系数，又引入重金属的毒性响应系数，二者综合评价重金属对生态环境的危害，简便、快速且较准确，还顾及背景值的地域分异性（张鑫等，2005）。

单个重金属的潜在生态风险指数（E[ir]）计算公式：E[ir]=T [if]×C[if]。式中，T [if]为重金属的毒性响应系数，反映重金属的毒性水平和生物对其污染的敏感程度（黄宏等，2004）。各重金属的毒性响应系数（陈静生和周家义，1992）见表1。

多个重金属的综合潜在生态风险指数（ERI）计算公式：ERI=[i=1mEir]。C[if] 、Cd、E[ir]和ERI所对应的污染程度及潜在生态风险分级（黄宏等，2004）见表2。

1. 4 统计分析

采用Excel 2010进行数据整理，Origin 8.6进行数据统计分析。

2 结果与分析

2. 1 钦州沿海海水重金属污染评价结果

2009—2016年钦州沿海海域水体中Cu、Pb、Zn、Cd、As和Hg 6种重金属含量均值分布特征。以GB 3097—1997《海水水质量标准》为评价标准，2009—2016年的海水中Cu、Cd和As均未超标;Zn仅于2009年略微超标;Pb于2009年及2012—2016年均超标，超标最高倍数达4.75倍;Hg于2012—2014年和2016年超标，超标最高倍数为1.74倍。超标重金属元素中，Pb超标程度最大且超标年份最多。重金属超标集中出现在2012—2016年，是由于近年来钦州沿海工农业、养殖业和海上运输业较发达，生产生活等人类活动向海湾排放大量的污水所造成。

2. 2 钦州沿海沉积物重金属污染评价结果

2. 2. 1 钦州沿海沉积物综合污染评价 以GB 18668—2002《海洋沉积物质量标准》为评价标准，对钦州沿海沉积物进行污染评价。从表3可看出，2007—2016年（由于目前关于钦州沿海沉积物研究中缺少2009和2015年相关数据，因此表3和表4缺少这两年的评价结果）钦州沿海沉积物重金属单项污染指数中，处于中污染水平的重金属元素仅有2010年的Cd和Hg，其余均为低污染程度;单项污染指数均值排序为As>Cd>Cu>Zn>Hg>Pb，As、Cd和Cu是主要污染元素。同时，沉积物的重金属综合污染指数均处于低污染水平，各年份综合污染程度排序为2010年>2014年>2013年>2016年>2012年>2008年>2011年>2007年，综合污染存在年际波动。可见，As、Cd和Cu是近十年来钦州沿海沉积物的主要重金属污染元素，钦州沿海沉积物受6种重金属的综合污染程度较低。

2. 2. 2 钦州沿海沉积物潜在生态风险评价 从表4可看出，2007—2016年（2009和2015年除外）钦州沿海沉积物重金属单因子潜在生态风险指数中，2010年的Cd和Hg处于较高风险，2014年的Cd处于中风险，其余重金属元素均处于低风险;沉积物中各重金属元素的潜在生态风险排序为Cd>Hg>As>Cu>Pb>Zn，主要风险因子是Cd、Hg和As。綜合潜在生态风险指数中，仅2010年沉积物处于中风险，其余年份均处于低风险;各年份的综合潜在生态风险排序为2010年>2014年>2012年>2013年>2016年>2008年>2011年>2007年，综合潜在生态风险存在年际波动。综上得出，Cd、Hg和As是近十年来钦州沿海沉积物的主要潜在生态风险因子，钦州沿海沉积物生态系统受6种重金属的危害性较低。

2. 3 钦州沿海牡蛎重金属污染评价结果

近年来，综合分析钦州沿海牡蛎中Cu、Pb、Zn、Cd、Hg和As 6种重金属元素含量的研究较少，部分研究仅对牡蛎中少数或个别重金属元素进行分析，通过对比近年研究，筛选与本研究重金属元素相近的文献，并按照不同标准采用单项污染指数法对元素含量进行分析评价，结果如表5所示。从表5可知，依据GB 18421—2001《海洋生物质量标准》一类标准（Cu 10 mg/kg，Pb 0.1 mg/kg，Zn 20 mg/kg，Cd 0.2 mg/kg，Hg 0.05 mg/kg，As 1.0 mg/kg）评价，钦州沿海牡蛎中Cu和Cd于2008、2010、2015和2016年均为重度污染;Zn于2008、2015和2016年处于重度污染;Pb、As和Hg仅于2008年处于重度污染，2010、2015和2016年则降为轻度污染至正常背景值范围。依据GB 2762—2017《食品安全国家标准食品中污染物限量》（Pb 1.5 mg/kg，Cd 2.0 mg/kg，Hg 0.5 mg/kg，As 0.5 mg/kg，Cu和Zn未作规定）进行评价，钦州沿海牡蛎处于重度污染水平的重金属元素有2008年的Cd和As及2010年的Cd;2015和2016年均未出现重金属重度污染现象，重金属元素处于正常背景值范围内、轻污染或中度污染不等。两种评价标准均得出钦州沿海牡蛎重金属污染程度呈降低趋势。

3 讨论

3. 1 沉积物污染程度与潜在生态风险的关系

对比钦州沿海沉积物重金属污染评价结果和潜在生态风险评价结果，发现钦州沿海沉积物中各重金属元素的污染程度排序为As>Cd>Cu>Zn>Hg>Pb，As、Cd和Cu是主要污染元素;从生态危害来分析，各重金属元素的潜在生态危害排序为Cd>Hg>As>Cu>Pb>Zn，Cd、Hg和As是主要潜在生态风险因子。两种评价结果不完全一致，与姜发军等（2013）的研究结果相同，说明重金属污染程度高不一定代表生态危害大，是因为生态危害不仅与重金属浓度有关，还与环境对重金属的敏感性、元素间的协同作用及重金属自身的毒性效应有关，而毒性效应又与元素的赋存形态有关，可溶态的活性强、毒性大，难溶解态的活性低、毒性小。此外，沉积物综合污染效应仅简单以各单因子污染指数之和作为评价依据，忽略了不同元素毒性的差异，容易掩盖重毒性污染因子的影响，而沉积物综合潜在生态风险既考虑单因子污染指数，又结合各污染因子的毒性响应系数，其对生态环境质量的评价结果较综合污染效应更具参考价值。因此，若探究区域的污染危害因子和生态环境质量，需结合污染物的浓度、生态毒理性质及赋存形态等特征进行综合评价。

3. 2 重金属在牡蛎、沉积物及水体间的分布相关性

钦州沿海牡蛎重金属污染程度于2008、2010、2015和2016年呈下降趋势，但4年均受Cu和Cd的重度污染。而近十年来钦州沿海海水中Cu和Cd从未超标，Pb和Hg是主要超标重金属元素;沉积物中仅2010年的Cd和Hg超标，其余重金属元素均为低污染水平。由此可知，牡蛎中的重金属含量与海水和沉积物中重金属含量并非线性相关。

牡蛎中Cu和Zn含量较高，是因为Cu和Zn是牡蛎生命体必需元素，能被优先选择性吸收，Cu主要存在于与呼吸作用有关的血蓝蛋白中，Zn参与体内酶合成（孙维萍等，2010）;同时由于同化速率高、排出速率低，导致牡蛎体内Zn和Cu的含量较其他非生命必需元素高（王文雄和潘进芬，2004）。Cd虽然不是生命体必需元素，但其与另一个生命体必需元素Ca的地球化学性质相似，牡蛎在大量吸收Ca的同时，Cd易被替代吸收进入牡蛎中（翁焕新，1996）。牡蛎对Cu、Zn和Cd具有较强富集能力，与孙妮等（2015）研究湛江港海域牡蛎的重金属富集特征得出牡蛎对Zn、Cu和Cd具有严重积累现象结果相似。牡蛎对水体和沉积物中的Cu、Zn和Cd均有富集作用，并以从水体富集为主;但由于食物相金属元素是许多海洋动物金属积累的来源，摄食是富集重金属的主要途径，极少海洋动物直接从水体积累重金属并富集到达高浓度，牡蛎体内重金属来源参与了海洋食物链传递，使其体内重金属含量与水体重金属含量的关系变得复杂;同时可能受养殖方式及环境因素如温度、盐度、营养盐、溶解氧及蚝龄等因素的影响，牡蛎中Cu、Zn和Cd与沉积物中重金属含量相关性并不明显（王文雄和潘进芬，2004;胡利芳，2011）。

Pb在水体中的含量较高，但在牡蛎和沉积物中含量较低。这可能与水体中Pb的化学形态有关，肖亚前等（2015）发现牡蛎中Pb主要来自于水体中溶解态Pb，因此Pb在水体中的形态影响牡蛎对其吸收;也可能与海水盐度有关，陆超华等（1999）发现海水盐度越高越有利于牡蛎内Pb的排出，使得牡蛎内Pb含量随海水盐度升高而下降;也可能受到Cu和Zn的拮抗作用，牡蛎在大量吸收Cu和Zn时对Pb的吸收产生抑制作用（孙维萍等，2010）。而Pb在沉积物中的含量与其本底值、来源和化学行为有关，同时受沉积物粒度影响，粒度越小，沉积物富集重金属作用越强，即重金属具有向细颗粒物聚集的特征，很多重金属元素均具备这一共性;还与沉积物有机质含量有关，作为有机质主要成分的腐殖质因其表面活性高、络合作用强而对重金属具有很好的聚集作用;同时与海底地貌有一定关系，地貌类型影响水动力，进而影响沉积物分配和重金属分布（黄向青等，2013）。

As在水体中含量不高，但其在沉积物中的含量相对其他重金属元素具有較高积累，可能与As的来源和化学行为及沉积物类型和海底地貌有关。As在牡蛎中含量不高，可能由于牡蛎是滤食性动物，主要滤食溶解在水体中的重金属离子或悬浮颗粒物表面吸附的重金属，很少摄食沉积物，故重金属在沉积物中的含量对其在牡蛎中的积累影响较小（徐韧等，2007）。牡蛎As富集量低还可能与牡蛎对As的富集能力弱有关（王晓丽等，2004）;也可能是受到Zn和Cu拮抗抑制作用使得As的吸收量减少（孙维萍等，2010）。

Hg在水体中含量较高，但在沉积物和牡蛎中含量不高。Hg在水体中含量高主要是受周边工农业废水排放及化石燃料燃烧产生的含重金属废气通过大气沉降进入水体造成（吴文成等，2014）。牡蛎Hg含量较低可能与牡蛎对水体和沉积物中Hg富集能力弱有关（孙妮等，2015），也可能与牡蛎对Hg的高吸收和快排放特性有关（陈海刚等，2008）。Hg在沉积物中的含量低可能是受到沉积物类型及海底地貌的影响，导致Hg的亲颗粒性下降，不易迁移进入沉积物中（黄向青等，2013）。

因此，重金属在牡蛎内含量的高低受外界环境因素、重金属形态及元素间相互作用和自身代谢活动等方面的影响，而重金属在水体和沉积物中的含量受元素本底值、来源和化学行为及沉积物类型和海底地貌等因素影响，从而导致重金属在牡蛎、沉积物及水体间的数量相关性复杂。因此，要探究重金属在牡蛎、沉积物及水体间的数量关系及迁移转化规律，可以从重金属本底值、来源、化学行为和形态、环境影响因素，以及牡蛎对重金属的代谢活动等方面开展研究。

4 结论

近年钦州沿海海水主要重金属污染元素是Pb和Hg，有超标现象;沉积物综合污染水平和综合潜在生态风险值低;牡蛎有出现重金属污染现象，但污染程度呈下降趋势。今后应加强对钦州沿海海域环境的监测和管理，避免影响海域水产养殖和引发食品安全问题。

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（责任编辑 罗 丽）