加速器质谱测量60Fe方法的模拟研究

张宇轩，赵庆章，何 明，王芳芳，庞义俊，于 波，武绍勇，姜 山，董克君

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.天津大学，天津 300192)

长寿命的放射性核素60Fe在天体物理学研究中有重要地位，在恒星演化研究中扮演着重要的角色，它是靠近太阳系超新星爆炸的标志[1-4]。另外，60Fe半衰期和59Fe(n，γ)60Fe的截面值存在很大争议[5-7]。这些值是天体科学研究中的关键数据。高灵敏的加速器质谱(AMS)是测量60Fe的最有效手段之一，60Fe的测量灵敏度通常受制于稳定同量异位素60Ni的干扰，离子通过介质时能量损失随着质子数的增加而增加，很难只通过能损差别压低同量异位素。充气磁铁技术可以压低中等质量同量异位素的干扰[6-9]。使用这种技术60Fe/Fe的测量灵敏度为10-15～10-17 [3,7]。基于此灵敏度，可以寻找地球和月球上的超新星信号，在国际上60Fe半衰期和59Fe(n，γ)60Fe截面测量已有研究报道[1-6]。本研究在中国原子能科学研究院的AMS实验室，通过利用Q3D磁谱仪的高色散性，结合ΔE技术，压低同量异位素干扰[11-12]。基于这种技术，对60Fe测量方法进行研究。

1 负离子选择

选取合适的负离子是提高加速器质谱(AMS)测量灵敏度的关键之一。合适的负离子引出形式可以改善所需同位素的束流强度并抑制干扰离子的束流。这种方法广泛应用于AMS测量。为了研究60Fe最佳引出形式，制备了不同化学形式的样品，用低能端的法拉第杯进行测量[13]。该结果显示在表1中。显示引出的FeO-抑制了NiO-束流，比引出其他形式的离子更有优势。确定FeO-是最佳的引出形式。引出氟化铁形式的离子引出率和文献[14]描述相同，但是引出氟化镍形式的离子引出率和文献[14]中不同，可能是由于靶中不同的元素比例的原因。

表1 Ni和Fe不同离子形式束流强度Table 1 The beam current of Ni and Fe for their different anions

2 样品制备

为了去除样品中的镍，化学样品制备流程类似于参考文献[13-14]。铁锰结壳用12 mol/L HCl溶解，过滤，滤液中加入6 mol/L HCl，使最终溶液体积约10 mL。用二甲基异丁酮萃取铁，移除剩余的无机物。向有机物中加入10 mL超纯水，将Fe离子反萃到水中。然后进行离子交换，首先用超纯水冲洗树脂并用9 mol/L盐酸冲洗。把含有铁的溶液倒入Bio-Rad AG1-X8树脂上。最后，用9 mol/L HCl洗脱Ni离子，用0.5 mol/L HCl洗脱Fe离子。以上过程重复6次。Fe离子的洗脱液中Ni含量低于0.01 mg/L时，铁的回收率约为60%。镍的纯化因子超过104，通过以上流程后，洗脱液中加入氨水，铁沉淀为氢氧化铁。将沉淀物重新溶于HCl并再次加氨水得到沉淀。最终的沉淀离心并用超纯水冲洗直到中性。铁在电炉加热到350 ℃下转化成Fe2O3。

3 AMS系统

AMS系统的示意图如图1所示，离子源是含40个样品的NEC MC-SNICS 铯溅射源。球形静电分析器的半径为75 cm，偏转角为90°，双焦点磁铁的半径为80 cm，偏转角为112°用于分析负离子的动量。 HI-13串列加速器的端电压可以工作在12 MV。碳膜作为剥离器，其在加速器的高能端的厚度为3 μg/ cm2。负离子通过碳膜后变成正离子，继续加速正离子，高能端双聚焦分析磁铁半径为127 cm，偏转角为90°。对正离子进行动量分析，然后将离子用开关磁铁切换到不同的束流线。目前有两条束流线用于AMS实验。第1条专门用于AMS测量，由15°静电偏转器和探测系统组成。第2条由一个Q3D磁谱仪和气体探测系统组成。Q3D磁谱仪主要由3块半径为100 cm，偏角分别为65°、65°和25°的偶极磁铁组成。Q3D磁谱仪色散本领强，沿着焦平面的色散ΔX/(ΔP/P)=11.37 cm%-1，ΔX是焦平面上的分开距离，P是离子动量。磁谱仪的功能在参考文献[15]中有详细描述。基于Q3D磁谱仪的ΔE-Q3D系统已经建立。 ΔE-Q3D系统在Q3D磁谱仪的入口处有一个能量吸收器用于吸收部分离子的能量。四阳极气体电离室入口窗大小为65 mm×40 mm，其处于Q3D的焦平面。四阳极气体探测器的窗口使用厚度为2.5 μm的Mylar膜。为了沿焦平面进行离子空间分布测量，安装直径为12 mm的可移动金硅面垒探测器。金硅面垒型探测器前有7 mm×12 mm的狭缝，能改善位置分辨率。在60Fe的测量中，使用ΔE-Q3D系统可压低同量异位素的干扰。

图1 AMS系统结构示意图Fig.1 AMS system structure diagram

4 用ΔE-Q3D进行同量异位素的分离

图2 58Fe 和58Ni 在穿过3 μm Si3N4膜在焦平面的位置分布Fig.2 The position distributions of 58Fe and 58Ni on the focal plane after passing through 3 μm Si3N4 foil membrane

为了确定同量异位素的分离能力和获取ΔE-Q3D技术最佳测量条件，利用58Fe和58Ni模拟测量60Fe和60Ni。58FeO-(58NiO-)离子被引出离子源，通过静电分析器的选择，其后由注入磁铁选择并注入加速器。HI-13串列加速器实验时的端电压设定在11 MV。加速后由分析磁铁选择58Fe(58Ni)的11+离子。通过开关磁铁，能量为129.7 MeV的58Fe11+(58Ni11+)离子被输送到束线2和Q3D磁谱仪中。从注入磁铁到Q3D磁谱仪，58Fe的传输效率已达到4.5%。在离子源中使用Fe2O3样品引出58Fe束流。为了降低58Fe的计数率，在样品中加入CuO样品。总厚度为3 μm和4 μm的Si3N4膜，作为降能器安装在Q3D磁谱仪入口处。离子通过Si3N4膜后，剥离成58Fe18+离子的概率为25%。使用可移动的金硅面垒探测器测量分布焦平面上58Fe和58Ni的位置。图2和3显示的结果分别具有3 μm和4 μm的厚度。图2显示焦平面上的58Fe和58Ni的峰相距156 mm，58Ni的FWHM是35 ch。相应的58Fe和58Ni之间的能量损失差异(ΔE)和58Ni的能量离散(δE)分别为2.7 MeV和0.77 MeV。如果使用3 μm的Si3N4膜，该58Fe和58Ni之间的能量损失差异(ΔE)和58Ni的能量离散(δE)分别为3.6 MeV和0.90 MeV，如图3所示。表2是利用SRIM程序[16]模拟计算得到Si3N4膜的厚度、60Fe和60Ni能量损失的关系以及Si3N4膜的厚度和分辨因子的关系。

表2还显示较厚的Si3N4膜提高了离子分离能力。这是因为ΔE随膜厚度增加而增加。但是，随着Si3N4膜厚度的增加，会扩大束流光斑大小并降低离子的剩余能量，从而降低离子的探测效率与气体电离室的同量异位素的鉴别能力。根据测量结果并考虑束斑大小、鉴别能力和离子剩余能量，厚度为4 μm的Si3N4膜是测量60Fe时的最佳膜厚度。在这种情况下，大约1/3离子能量损失在膜中。基于图3的结果，用气体电离室可以检测到80%的58Ni18+离子，当调整Q3D的磁场大小，把58Fe离子传输到气室电离室，而大部分58Ni离子不能进入气体电离室。58Ni的压低因子约为105。在60Fe测量中可以压低60Ni相同因子。从注入磁体到检测器的整体传输效率约为0.9%。

图3 58Fe 和58Ni 在穿过4 μm Si3N4膜在焦平面的位置分布Fig.3 The position distributions of 58Fe and 58Ni on the focal plane after passing through 4 μm Si3N4 foil membrane

表2 Si3N4膜的厚度与分辨因子S的关系Table 2 Relationship between thickness of Si3N4 film and resolution factor S

5 气体电离室的同量异位素鉴别

尽管ΔE-Q3D可以压低60Ni的数量，但仍有少量60Ni最终进入探测器中干扰60Fe的测量。故用四个阳极气体电离室进一步分离同量异位素。该探测器的设计与参考文献[17]相同。长度为100、80、60、130 mm的阳极分别用于获得E1、E2、E3和Er的信号，长度为373 mm的阴极来收集正离子总能量(Et)，一起用来鉴别58Fe和58Ni。使用前置放大器和主放大器放大来自阳极和阴极的信号，利用延时电路同步这些信号，然后获取系统数据。探测器的介质是丙烷。基于58Fe和58Ni离子在探测器介质中能量损失的差异，可以用来鉴别58Fe和58Ni，如图4所示。探测器气压设定在3.3×103Pa时，58Fe和58Ni分离效果更好。图5和6分别显示E1对Er和E1对Et的双维图。显然能够区别58Fe和58Ni。对这五个信号在58Fe峰区进行符合测量，选择58Fe离子的同时，58Ni干扰基本被排除。探测器对58Ni的压低因子是106。因此，可以预测在测量60Fe时有几乎相同的压低因子。58Fe测量参数研究清楚后，微调系统参数，可用于60Fe测量。对60Fe的空白样品进行测量，图7显示E1对Er双维图。所显示的能谱中60Fe在预期区域没有计数。

图4 60Fe和60Ni 在气体电离室中的能量损失与射程的关系Fig.4 The energy loss of60Fe and 60Ni versus ion range in the detector

图5 用四阳极气体电离室测量58Fe的E1对Er的双维谱Fig.5 The two dimensional spectrum of E1 versus Er measured with four-anode gas ionization chamber for 58Fe sample

图6 用四阳极气体电离室测量58Fe的E1与Et的双维谱Fig.6 The two dimensional spectrum of E1 versus Et measured with four-anode gas ionization chamber for 58Fe sample

6 小结

基于ΔE-Q3D的加速器质谱初步测量60Fe的方法，利用58Fe和58Ni离子进行了系统模拟和实验。结果表明，ΔE-Q3D技术结合四阳极气体电离室将是一种非常有效的方法来消除本底干扰，压低Ni的因子为1011；用适当的化学方法去除样品Ni中的含量，压低Ni的因子为104，总因子为1015，可以预测样品60Fe/Fe的探测灵敏度为10-15。基于这种技术，测量60Fe时能充分压低60Ni的干扰，可为深入研究60Fe的高灵敏测量和应用提供参考。

图7 用四阳极气体电离室测量60Fe空白样品的E1与Er的双维谱Fig.7 The two dimensional spectrum of E1 versus Er measured with four-anode gas ionization chamber for 60Fe blank sample