CoFeB/MgO铁磁薄膜超快自旋动力学的微区测量

李艳旭,张桐耀,郭志超,何为,陈院森,张靖

(1.山西大学 光电研究所 量子光学与光量子器件国家重点实验室，山西 太原 030006；2.极端光学协同创新中心，山西 太原 030006；3.中国科学院物理研究所 磁学国家重点实验室，北京 100190；4.Attocube Systems AG,Eglfinger Weg2,D-85540 Haar bei München,Germany)

0 引言

层状二维材料是当前量子物理的重要研究内容[1-2]。由于其中量子限制原子尺寸,许多新奇量子现象在实验上得以观察。内禀磁性的二维范德瓦尔斯(2D vdW)材料不仅为基础磁学理论,如XY模型[3-4]、Ising模型[5]的验证提供了良好的平台,还为新奇量子相,包括新型超导体、量子自旋液体、量子霍尔效应等的发现带来了丰富的可能性[6]。而在另一方面,如何设计2D vdW材料的组成结构，调控2D vdW磁性材料与其他物理量的相互作用也是人们关注的重要课题。通过材料堆垛和异质结加工,静电场可以调控2D vdW绝缘态的CrI3[7-9],金属态的Fe3GeTe2[10]和半导体的Cr2Ge2Te3[11]中的自旋态;CrI3作为隧穿势垒自旋滤波磁隧道结显示了高于传统材料的巨隧道磁阻效应[12];过渡金属二硫化物中的自旋可以被2D vdW铁磁材料调控[13]。这些进展演示了它们走向应用的潜力。然而,2D vdW磁性材料的实际应用还需要解决很多关键的原理性问题[14]。其中磁性状态的高速切换是其中之一[15],它直接决定了信息写入和读出的速率上限;与之相关的另一个问题则是磁性材料的固有阻尼,降低磁存储器件的写入电流要求磁性材料具有低阻尼系数,而提高操作速度则要求高阻尼系数利于减少自旋切换时间。到目前为止,2D vdW磁性材料的超快磁化动力学仍然缺乏研究,一方面因为2D vdW磁性材料的尺寸通常受到机械剥离法的限制,无法采用如铁磁自旋共振等宏观方式研究[16];另一方面磁化超快过程处于皮秒量级,需要非常快的探针测量磁化动力学过程[17];同时室温2D vdW磁性材料的缺乏也对设备有低温要求。

2D vdW磁性材料的尺寸限制首先对自旋动力学探测系统提出了空间分辨的要求。在能实现自旋有序高空间分辨的多种动态测量手段中,基于X射线磁圆二色性技术的磁透射X射线显微镜[18]和X射线光电发射电子显微镜[19]因X射线波长较短而普遍具有数十纳米的空间分辨能力,但通常时间分辨精度在数十皮秒以上。而另一方面利用超快飞秒脉冲激光泵浦探测技术结合磁光技术[20],如磁光克尔效应和法拉第效应[18，21],很容易实现亚皮秒的时间分辨[18-19，22],然而进一步减小在样品表面的聚焦光斑尺寸才能达到2D vdW材料对空间分辨率的要求。

针对2D vdW磁性异质结器件的磁化动力学研究需求,利用泵浦-探测磁光技术建立了低温微米尺度亚皮秒时间分辨的高灵敏度法拉第旋转(Time-resolved Faraday rotation, TRFR)探测系统[23-24]。因纳米级MgO衬底生长的CoFeB铁磁薄膜具有很强的界面磁各向异性,同时CoFeB/MgO/CoFeB磁隧道结拥有较高的隧道磁阻率而获得广泛的研究[25-30]。我们选择在1 nm厚的垂直磁各向异性CoFeB/MgO薄膜上对超快TRFR系统进行完整的测试,在考虑薄膜中的磁各向异性空间分布的前提下,通过Landau-Lifshitz-Gilbert(LLG)方程分析并很好地拟合了磁化进动频率、弛豫时间以及有效吉尔伯特阻尼的施加磁场方向和强度的相关性[31-33]。

1 实验装置

基于双色泵浦探测的微区变温TRFR技术的光学系统如图1a。由钛蓝宝石激光器(Spectra Physics,Tsunami)产生中心波长770 nm,脉冲宽度150 fs,重复频率78 MHz的激光脉冲。激光脉冲一部分作为泵浦光致使铁磁薄膜退磁[34]。而另一部分激光则通过光子晶体光纤(Newport,SCG-800-CARS)生成连续光谱并通过滤波片选择出中心波长820 nm的飞秒脉冲来探测样品[29]。使用高精度线性平台改变探测光的相对光程差,它允许相对延迟时间Δt在8 ns的范围内改变。经50∶50分束器后共线的泵浦和探测光经一对位于低温腔内f=7.5 mm,NA=0.4的消色差透镜组聚焦在样品表面并透射还原为准直光束。旋转泵浦光路中的扫描阵镜结合4f透镜组可帮助改变泵浦光与探测光的相对位置,实现两束光在样品上的相对空间位置扫描。

样品被仔细地固定在真空恒温室内可任意旋转角度的样品托上以避免应力的影响。横向磁场范围-650 mT～650 mT,通过旋转样品托角度可实现固定方向磁场下样品与外磁场的夹角变化。样品托位于三维纳米平移台上,可实现对样品区域微米精度的逐点扫描测量。恒温室温度范围可由4 K到350 K连续调节,本文主要在室温下对样品进行测试。

经样品透射的探测光中互相垂直的s波和p波分量经沃拉斯顿棱镜后空间分离,并通过高通滤波片以滤除剩余的泵浦光成分后由透镜聚焦分别进入平衡光桥探测器的两个光电二极管中。泵浦光和探测光分别经由斩波器进行10 kHz和80 Hz的强度调制,旋转沃拉斯顿棱镜前的λ/2波片使两个光电管中的直流分量相当,这样基于双重锁相调制技术和高增益低噪声探测技术,能够获得高信噪比的法拉第信号θF(t)∝S(t),法拉第信号直接反映了样品在激光入射方向的磁矩变化。

为了验证TRFR系统的时空分辨率,图1b记录了样品快速退磁过程中的动态法拉第旋转信号θF。我们对退磁信号的下降边沿做了高斯拟合,得到时间分辨率的上限为1.0 ps。泵浦光束的脉冲宽度为150 fs,而探测光束则依据光子晶体光纤(Newport, SCG-800-CARS)的色散曲线得到其脉冲宽度约为0.98 ps,两者经卷积计算得到理论上系统的时间分辨率约为0.99 ps,与上述退磁信号拟合的特征时间相符。

而在空间上,两束聚焦在样品表面的光斑半径卷积为2.0 μm,决定了TRFR系统的空间分辨率。若使用NA=0.65物镜聚焦,图1c是通过在两束光相对时延Δt=0时泵浦光空间扫描下得到的磁光克尔旋转信号θK,其高斯拟合得到的两束光空间分辨率会提升至0.8 μm。这两种光学配置都可以在样品不同位置进行超快自旋动力学的高空间分辨率测量。

Fig.1 (a)Schematic drawing of the optical setup;(b)Dynamic Faraday rotation signal of CoFeB/MgO film recorded during the demagnetization process;(c)Kerr rotation signal versus the pump position图1 (a)光学装置示意图;(b)在退磁过程中记录的CoFeB/MgO薄膜的动态法拉第旋转信号θF;(c)泵浦光空间扫描时薄膜的克尔旋转信号

2 结果讨论

Fig.2 (a)Typical time-resolved Faraday signals with different pump fluences Fp at θH=60°and μ0Hext=400 mT.The black solid curves show the fitted data. Typical hysteresis curves for the CoFeB/MgO film and the schematic of the time-resolved magneto-optical Faraday effect measurement geometry is illustrated in the downside of insets.(b)(c)(d) Schematic diagram of Magnetic moment precession excited by femtosecond laser图2 (a)θH=60° μ0Hext=400 mT时,不同泵浦通量下典型时间分辨法拉第信号。 黑色曲线为数据拟合曲线。下方插图是CoFeB/MgO薄膜的典型磁滞回线和法拉第效应测量几何示意图。(b c d)激光激发磁矩进动示意图

在定量分析中,我们首先通过使用以下唯象的函数公式拟合实验数据来评估进动频率和进动弛豫时间,该函数是磁化的恢复(第一项)和磁化进动的衰减(第二项)的总和:

(1)

其中A,v和B分别是退磁幅度,恢复速率和偏移。A0、f、τ和φ0分别是进动幅度、进动频率、磁化进动弛豫时间和初始相位。据公式(1)直接拟合TRFR的结果即可得到f,1/τ以及通过计算得到有效阻尼系数αeff(据αeff=(2πfτ)-1得到),该系数并非是材料的固有属性,而受到多种测量因素的影响,如泵浦能量密度,施加磁场方向,磁场强度等。

这里,我们由LLG方程计算进动频率f,反转寿命1/τ:

(2)

其中m是磁化的单位矢量,Heff是磁场矢量,包括外场和各向异性场。对于垂直各向异性材料(磁矩M和各向异性场均垂直于薄膜表面)、磁化平衡方向的小磁化进动,该方程被线性化,得到[35]:

(3)

(4)

(5)

(6)

通过式(2)和(3)来拟合磁化进动频率f和反转寿命1/τ,其中H1,H2为场分量(与磁自由能曲面曲率有关)。磁化角θ通过平衡外场和各向异性场提供的转矩条件来评价:

(7)

Fig.3 (a)Magnetization precession frequency f (b) Inverse relaxation time 1/τ and(c) Effective damping constant αeff for the film as functions of Fp at μ0Hext=400 mT.图3 μ0Hext=400 mT下,(a)磁化进动频率f (b)反转寿命1/τ (c)有效阻尼αeff的泵浦通量依赖性。

Fig.4 (a) Magnetization precession frequency f as a function of an applied magnetic field Hextwith different field angle θH.(b) 1/τ and (c) αeff dependence of Hext with different θH.The dashed lines indicate the results of Eq(4).The solid lines indicate the results of theoretical calculation when taking the magnetic anisotropy distribution in the film into account.图4 (a)磁化进动频率f (b)反转寿命1/τ (c)有效阻尼αeff的外场强度Hext相关性。 虚线是依据公式(4)计算出的结果,实线则为考虑了各向异性空间分布的理论计算结果。

而在图4b,4c中,各点分别为由相应外场角度下TRFR实验数据通过式(1)拟合得到的反转寿命1/τ数值,和由此通过αeff=(2πfτ)-1计算得到的有效阻尼系数αeff。在拟合数值点1/τ时,对式(4)中的阻尼α取固定值(0.026)得到图4b中的虚线,这样虚线与图4a中实线趋势一致。

可以看到,通过LLG方程很好地解释了f。但在1/τ上有稍大误差,这是由于多种外在测量因素影响磁各向异性的空间变化导致的非均匀效应,类似于铁磁共振测量中的线宽展宽效应[16]。类比于铁磁共振谱中:

(8)

3 结论

我们建立了双色超快法拉第泵浦-探测平台,其时间分辨率和空间分辨率分别达到1.0 ps和2.0 μm。泵浦和探测波长可以互相独立调节,样品角度也可任意改变。且该泵浦-探测平台的样品温度可以实现4 K到 350 K的调节,可以充分满足更多新型量子材料的超快动力学研究需求,比如2D vdW磁性材料超快磁化动力学的实验研究。

系统建立后首先在该平台研究了经典的垂直各向异性CoFeB/MgO铁磁薄膜的自旋动力学过程。通过对TRFR的分析得到了样品的各向异性场670 mT和朗德因子2.01,这与文献所述CoFeB/MgO薄膜参数一致[32]。阻尼因子会随着泵浦光的能量密度的增加而增大,当聚浦光的能量密度从3.8 mJ/cm2增加至15.3 mJ/cm2时,阻尼因子也随之增加,这是由泵浦光的能量密度增加带来的暂态热效应导致。基于LLG方程理论,实验测量到的磁化进动频率在不同直流外磁场角度和强度下均能很好地被解释,而在低磁场条件下进动反转寿命和有效阻尼在考虑了垂直磁各向异性场的空间幅度分布之后也能很好地得到解释。这与我们的预期相符,充分验证了实验平台的稳定性和可靠性。