上海地区PM2.5-O3复合污染特征及气象成因分析

毛卓成,许建明,杨丹丹,余钟奇,瞿元昊,周广强

上海地区PM2.5-O3复合污染特征及气象成因分析

毛卓成*,许建明,杨丹丹,余钟奇,瞿元昊,周广强

(长三角环境气象预报预警中心,上海市健康气象重点实验室,上海 200030)

统计分析了上海地区2013~2017年PM2.5-O3复合污染事件及与气象条件的关系.结果表明,近5a上海PM2.5-O3复合污染天气占O3总污染天气33.4%,仅出现在3~10月,呈逐年减少的趋势;PM2.5-O3复合污染时的O3峰值浓度和平均浓度较单O3污染时高,维持时间较单O3污染时长,主要气象原因是地面辐合和较低的边界层高度;PM2.5-O3复合污染的天气形势往往与弱气压场有关,可以分为低压底部和前部、高压顶部和后部、均压场5种天气类型,其中均压场出现次数最多,占比53%;复合污染对气象因子的阈值要求更为严格,并且阈值区间总体向有利于PM2.5浓度上升的方向偏移;当温度介于27.9~34℃,湿度介于43%~58%,风速介于2.1~3.3m/s,混合层高度介于1122~1599m,并且存在辐合时,最有利于PM2.5-O3复合污染发生.

PM2.5-O3复合污染；气象因子；阈值；天气形势

目前,O3和PM2.5为代表的大气复合污染成为我国城市的主要大气污染类型[1].很多学者从时空分布[2-5],气象条件[6-8],来源解析[9-11]和数值模拟[12-13]等方面针对夏季O3和秋冬季PM2.5开展了大量的研究.O3和PM2.5虽然属于不同类型的空气污染物,但两者通过基于光化学反应的相互作用[14-15]及基于非均相反应的相互作用[16]可以引起复杂的非线性响应.观测数据显示,近年来随着O3浓度及大气氧化性逐年上升,加上细粒子的交织复合,很多城市出现了高浓度O3和高浓度PM2.5同时并存的双污染事件(PM2.5-O3复合污染)[17-18].针对复合污染的数值模拟研究显示[18],此类复合污染中高O3浓度既有源自气相化学过程,又有源自物理过程,而高PM2.5则由较高的起始浓度加上SO2和NO2的高转化率造成;典型复合污染个例分析结果表明,气象条件的作用也不能忽视,李婷婷等[19]指出O3和PM2.5出现高质量浓度污染与大陆高压和副热带高压系统的相继持续控制有关;而王占山等[20]选取北京地区夏季O3和PM2.5浓度一高一低和两高两种不同污染状况对比得出,较高的起始浓度、不利的气象条件以及区域输送是造成两高的主要原因.国外学者[21-22]通过实验室研究和外场观测发现,细颗粒物除了减少达到地面的紫外辐射,抑制大气的光化学作用,削弱O3的生产和积累,还可以通过表面的非均相化学过程[23],改变大气中的O3浓度和颗粒物的化学组分,促进大气复合污染的形成.目前对于这一类特殊污染类型的研究主要集中在数值模拟和个例分析方面,对其时空特征、形成机制中的气象条件等分析还比较少.

上海作为长江三角洲地区典型的超大城市,其空气质量一直引人关注.2013~2017年上海地区PM2.5年平均浓度整体呈下降趋势,但污染过程仍然较多,同时O3浓度出现了明显上升,O3污染持续时间和污染日也明显增多;空间分布上,PM2.5浓度分布西高东低[24],O3超标主要集中在西南部郊区,但市区O3超标潜势不容忽视[25-26], PM2.5-O3复合污染事件时有发生, PM2.5和O3等大气复合型污染指标距离国际大都市的差距仍较大[27-28].本文对2013~2017年上海地区PM2.5-O3复合污染事件进行分析,以期得出引起二者同时污染的气象原因和污染特征,为上海及长江三角洲地区PM2.5-O3复合污染的预报和防控提供参考.

1 资料和方法

1.1 资料来源

上海地区2013~2017年空气质量资料来源于上海市环境监测中心,目前经生态环境部认定的上海市空气质量监测点位(国控点)共10个,分别为:普陀监测站、卢湾师专附小、虹口凉城、杨浦四漂、静安监测站、徐汇上师大、浦东川沙、浦东张江、浦东监测站、青浦淀山湖.其中,青浦淀山湖为对照点,不参与全市整体空气质量水平的评价;其余9个点为评价点(图1a).上海地面气象观测数据来源于上海市气象局11个地面观测站,站点分布如图1b所示.本文的地面天气形式资料采用中国气象局下发的MICAPS(气象信息综合分析处理系统)资料.

图1 上海地区空气质量国控点和地面气象观测站空间分布

1.2 研究方法

1.2.1 大气混合层高度计算 大气混合层高度是反映污染物在垂直方向扩散的重要参数,也是影响大气污染物扩散的主要气象因子之一[29].程水源等[29]针对常见的大气混合层高度的计算方法进行了对比分析,指出罗氏法综合考虑了热力、动力和地面粗糙度等因素,适用于局地混合层高度的计算.本文选用罗氏法:

式中:为计算的平均混合层高度,m;为帕斯奎尔稳定度级别的取值;(d)为温度露点差,℃;U为高度处所观测的平均风速,m/s,文中选取地面10m风速;0为地面粗糙度;为地转参数,1/s.

1.2.2 PM2.5-O3复合污染定义 根据环境保护部《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ633-2012)分级方法[30],PM2.5分指数达到污染的浓度阈值为75mg/m3,O3分指数达到污染的标准分为日内最大8h滑动平均和小时浓度平均2种,污染浓度阈值分别为160,200mg/m3.为更好的分析PM2.5-O3复合污染的小时变化特征和形成原因,本文选用小时浓度平均标准统计.复合污染的小时数根据多个站点的小时平均值满足条件计算.上海市的10个空气质量监测国控点,由于淀山湖站为对照点,因此取其中9个评价点做平均,代表上海市的小时值.具体定义见表1.

表1 PM2.5-O3复合污染、单O3污染和单PM2.5定义

2 结果与讨论

2.1 上海地区PM2.5-O3复合污染状况

2013~2017年上海地区共出现PM2.5-O3复合污染228h,分布在66d里,其中2013~2015年出现次数较多,变化较小,2016~2017年出现了明显下降(图2a).从年平均浓度变化上看,从2014年开始PM2.5-O3复合污染中O3浓度逐年上升,PM2.5浓度逐年下降.月分布上(图2b),PM2.5-O3复合污染仅出现在3~10月,呈单峰型态,月累积峰值为56h,出现在8月.这主要是因为上海地区一年中5~9月最易出现O3污染,虽然夏季PM2.5的浓度值在一年中相对较低,但是同样在夏季海陆温差较大,容易出现海陆风辐合[31],有利于PM2.5的积累,个别小时仍然可能出现轻度以上污染,因此7~8月成为PM2.5-O3复合污染最易出现的月份.另外分析监测数据,发现年与年之间的月变化较大,2013年最多的月份在7~8月,而2014年则出现在5~6月,月变化的这种不确定性,增加了预报和服务的难度.在所有O3污染中,复合污染平均占比33.4%(图3),大致每3次O3小时污染里就有1次是伴随PM2.5污染,其中2014年占比最高,达85.7%, 2014年以后逐渐下降.2014年偏高是由于在复合污染小时数偏多且差异不大的2013~2015年中(图2a),2014年长江中下游出现凉夏[32],造成O3污染小时数明显偏少,仅出现70h,远低于2013年(128h)和2015年(150h).复合污染占所有O3污染的这种年变化特征,可能是目前我国东部大城市空气污染首要污染物从PM2.5向O3过渡的一个阶段性特征.

图3 上海市PM2.5-O3复合污染小时数占O3污染的比例年变化

2.2 PM2.5-O3复合污染时的浓度特征

图4 上海地区不同PM2.5浓度区间O3污染小时数

图5 上海地区O3污染时随PM2.5浓度变化散点分布

图6 上海地区PM2.5-O3复合污染和单O3污染时O3浓度箱型图

如图4,以PM2.5污染为界,在PM2.5-O3复合污染和单O3污染中各存在一个峰值区间:75~90mg/m3和45~60mg/m3,对比这2个区间的峰值次数,前者(111h)较后者(204h)明显偏少.从O3污染时的PM2.5浓度散点分布图上看(图5),与次数分布相类似,在80~ 110mg/m3和40~60mg/m3同样各对应一个高值区间,对比这2个区间的O3峰值浓度,与出现次数的分布不同,前者的O3峰值浓度(357.8mg/m3)较后者(331.6mg/m3)明显偏高.从箱型图上看(图6),PM2.5- O3复合污染的O3平均浓度(236.1mg/m3)同样较单O3污染的平均浓度(230.8mg/m3)偏高.

除了O3峰值浓度和平均浓度较单O3污染偏高外,PM2.5-O3复合污染的O3小时平均浓度分布也明显偏高,如图7a所示,12:00~19:00均高于单O3污染,区间平均浓度较单O3污染偏高了35mg/m3.从出现次数的日变化上看(图7b),PM2.5-O3复合污染在13:00~16:00出现次数相对较多,最早出现在11:00,较单O3污染偏晚1h,最晚出现在23:00,较单O3污染维持更晚,峰值出现在14:00前后,这可能和海陆风辐合的出现和维持时间有一定的关系[31].总之,与单O3和单PM2.5污染相比,复合污染不仅具有PM2.5和O3双重危害,而且O3的浓度普遍较单污染高,对人体健康的危害性更大.

2.3 PM2.5-O3复合污染的气象因子阈值特征

(a)温度;(b)相对湿度;(c)平均风速

关于PM2.5、O3与气象因子的关系研究,不同地区略有差异,但在气温、相对湿度、风速等方面都有大致相同的结论[33],研究表明,单O3和单PM2.5与湿度、温度和风速的相关性存在相反的情况[33-38],例如,安俊琳等[39]指出O3与温度成正相关,高嵩等[40]通过长三角典型城市PM2.5与气象要素的定量分析,发现PM2.5与气温呈现负相关,过高的温度会抑制PM2.5,而过低的温度则会抑制O3,因此为满足PM2.5和O3同时达到污染级别,对气象因子的阈值要求会更加严格.从图8a可以看出,复合污染的温度阈值为20.2~38.7℃,超过38.7℃不再出现PM2.5污染,低于20.2℃不再出现O3污染,介于单PM2.5和单O3污染温度阈值之间.从集中区域上看,复合污染的集中区域为27.9~34℃,较单O3污染区间(31.3~36.9℃)低了2~3℃,明显高于单PM2.5污染(15.2~24.8℃).从湿度来看(图8b),湿度区间跨度较大,在14%~83%之间,主要集中在43%~58%,较单O3污染(41%~55%)偏高2%~3%,明显低于单PM2.5污染(59%~86%).风速也出现了略偏低现象,但区间相差较小(图8c),主要集中在2.1~3.3m/s.总体上看,上述复合污染的气象因子集中区间介于单PM2.5和单O3之间,范围在缩小,并且在向有利于PM2.5浓度上升而部分抑制O3的方向偏移.

2.4 复合污染中O3浓度偏高原因

研究发现,复合污染时的温度、湿度和风速这3个气象因子都出现了有利于PM2.5上升而部分减弱O3的现象.同时有文献指出[18-19],伴随PM2.5上升,颗粒物的散射和反射作用,对辐射的减弱开始加强,尤其是PM2.5达到污染的时候,会显著抑制O3的光化学反应.但是前面的观测统计显示,复合污染的O3平均浓度和小时浓度均高于单污染,因此必然还有其他原因在引起O3上升,并且这个上升作用与前面3个气象因子和PM2.5对O3的联合抑制作用相比更加显著.

2.4.1 辐合 从各站PM2.5-O3复合污染时的风频分布看(图9),沿海站里,宝山站主导风向为东北风,南汇和奉贤站为南到东南风,而内陆站点嘉定和松江多以西向风为主,徐家汇则以小风或静风为主,大致围绕中心城区形成一个辐合风场.根据出现复合污染所对应日(共对应66d)的14:00地面风场看,其中48d存在风向的辐合,占72.7%,图10是其中2个典型的辐合风场个例(2013年6月17日和2013年5月19日),图10a是3个风向的辐合,占辐合风场的33.3%,图10b是2个风向的辐合,占辐合风场的66.7%.辐合风场的出现,均有利于O3和 PM2.5的积累,可见地面辐合是造成PM2.5和O3同时上升的一个重要原因.很好的解释了为什么在PM2.5上升对O3抑制作用加强的情况下,O3浓度仍然很高,即与PM2.5上升对O3光化学反应的减弱作用相比,风场辐合对O3浓度的聚集作用更显著.同时侧面反映了上海地区PM2.5-O3复合污染主要来自于本地.

图9 PM2.5-O3复合污染时6个地面气象观测站风频分布

图10 两个典型辐合地面风场分布(虚线为地面辐合线位置)

(a)2013年6月17日14:00;(b)2013年5月19日14:00

2.4.2 混合层高度 PM2.5-O3复合污染的混合层高度阈值区间为619~2839m(图11a),平均值为1412m,集中区间为1122~1599m,与单O3污染平均混合层高度(1523m)相比,下降了111m,集中区间同样也有所偏低,并且各时次平均混合层高度均高于单PM2.5,而低于单O3污染(图11b).双污染过程的混合层高度偏低,一方面是由于双污染的温度较单污染低,不利于混合层高度的上升,另一方面受PM2.5浓度的影响,对混合层高度的上升有一定影响.较低的混合层高度,抑制了垂直扩散能力,在垂直方向上,同样有利于O3和PM2.5污染物的积累.

图11 PM2.5-O3复合污染、单PM2.5污染和单O3污染混合层高度

2.4.3 复合污染的天气类型 根据PM2.5-O3复合污染时的海平面气压场进行主观分类(表2),大致可以分为5种天气类型:低压底部和前部、高压顶部和后部、以及均压场.其中均压场出现次数最多,占比53%,其次为低压底部型,占比24%.从各类型14:00的平均浓度上看,低压前部型的O3浓度最高,为228.6mg/m3,高压后部型的PM2.5浓度最高,为106.0mg/m3.5种类型的共同特征都是在上海地区气压场很弱,在这种弱气压场下,局地的风场分布在污染物的积累或扩散上就显得尤为重要,再结合上海特殊的地理位置,在3~10月容易形成海陆风辐合[31],为前文中复合污染的出现提供了有利的地面辐合条件.

表2 PM2.5-O3复合污染天气分型、占比和14:00的O3和PM2.5平均浓度

图12 PM2.5-O3复合污染出现概率较高时段对应的气象条件示意

从图12可以看出,PM2.5-O3复合污染首先需要有利的气象要素区间,为PM2.5-O3复合污染的出现提供合适的发展条件,在该区间内,PM2.5和O3浓度上升均不会得到明显抑制,而一旦超出该区间,PM2.5或O3浓度将出现明显下降;其次局地辐合叠加较低的边界层,在水平和垂直方向上,保证了这种上升趋势可以得到进一步的维持和加强,最终引起PM2.5-O3复合污染事件的发生.

3 结论

3.1 上海地区PM2.5-O3复合污染仅出现在3~10月,总体呈逐年减少的趋势,不同年份的月变化差异较大.

3.2 复合污染时的O3峰值浓度和平均浓度较单O3污染高,维持时间较单O3污染长,地面辐合和较低的边界层是主要原因.

3.3 复合污染的天气形势大致可以分为5种天气类型:低压底部和前部,高压顶部和后部,以及均压场,往往与弱气压场有关.

3.4 当温度为27.9~34℃,湿度为43%~58%,风速为2.1~3.3m/s,混合层高度为1122~1599m,并且存在辐合时,最有利于PM2.5-O3复合污染发生.

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Analysis of characteristics and meteorological causes of PM2.5-O3compound pollution in Shanghai.

MAO Zhuo-cheng*, XU Jian-ming, YANG Dan-dan, YU Zhong-qi, QU Yuan-hao, ZHOU Guang-qiang

(Yangtze River Delta Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning,Shanghai Key Laboratory of Meteorology and Health, Shanghai 200030, China)., 2019,39(7)：2730~2738

Simultaneous pollution events of PM2.5and O3(PM2.5-O3compound pollution) in Shanghai from 2013 to 2017 and the relationship between PM2.5-O3compound pollution and meteorological conditions were statistically analyzed. In the past five years, PM2.5-O3compound pollution events accounted for 33.4% of total O3pollution events in shanghai, which only appeared between March and October and decreased by year. The peak O3concentration and average O3concentration during PM2.5-O3compound pollution were higher than those during simplex O3pollution. The duration of O3pollution during PM2.5-O3compound pollution events was longer than that of simplex O3pollution. The main meteorological reasons were ground convergence and low boundary layer height. The weather situation of PM2.5-O3compound pollution was related to weak pressure field, which was categorized into 5weather types, namely bottom of low pressure, front of low pressure, top of high pressure, rear of high pressure and equalized pressure. The equalized pressure mostly appeared, which accounted for 53%. The PM2.5-O3compound pollution required strict meteorological threshold ranges, which were more conductive to PM2.5concentration increasing than to O3concentration increasing. When the temperature was between 27.9~34℃, the humidity was between 43%~58%, the wind speed was between 2.1~3.3m/s, the height of the mixed layer was between 1122~1599m, and when there was convergence, it was the most conductive to the occurrence of PM2.5-O3compound pollution.

PM2.5-O3compound pollution；meteorological factors；thresholds；weather situation

X513

A

1000-6923(2019)07-2730-09

毛卓成(1983-),男,浙江衢州人,高工,硕士,主要从事环境气象预报研究工作.发表论文10余篇.

2018-12-18

国家重点研发计划课题(2016YFC0201903)

* 责任作者, 高工, jlbbyhj002@163.com