气候变化对长三角臭氧污染影响的 数值模拟研究

高达，谢旻，陈星，王体健，刘倩，占晨超，任俊宇

（1.南京大学 大气科学学院，南京 210023；2.江苏省环境科学研究院，南京 210029）

环境空气质量恶化是当今人类面临的重要问题，如何防治大气污染已被我国政府高度重视，气候变化会造成气象系统和气象条件的变化[1-3]，这些变化会进一步影响环境空气质量。过去，气候变化和环境空气质量恶化，作为两个独立的领域，被国内外的学者进行了广泛研究。近些年，随着学科的发展，两者之间的相互影响和相互作用，引起了学者们的广泛关注。其中区域和全球气候对大气环境质量的影响逐渐成为了国际学术研究的前沿和热点问题。这些研究中，多数偏重于讨论温室气体与气溶胶排放对气候系统的影响，而气候变化对环境空气质量影响的研究相对较少[4]。

近地面臭氧主要是由NOx和VOC 在复杂的光化学反应生成的二次污染物，高空的臭氧可以阻挡对人体有害的紫外辐射，但近地面的臭氧浓度过高，则会损害人体健康。在过去的几十年中，学者利用不同的气候模式模拟了未来几十年内臭氧浓度的变化，阐述了其驱动因子，并且发现气候变化可以影响区域臭氧的浓度，通过改变气象场，扰乱对流层和平流层之间的交换，或者增加臭氧前体物的排放[4-5]。Sun 等[6]研究发现，在RCP8.5 方案下，未来臭氧浓度将会在美国东部减少，西部增加。Hou 和Wu[7]基于RCP8.5方案研究发现，相比于现在（2001），在未来情况下（2100），由热浪导致的的高臭氧污染会增加约25%。Yahya 等[8]研究发现，未来情况下，在美国的大部分地区，RCP4.5 方案下臭氧减少，RCP8.5 方案下臭氧增加。Zhang 等[9]研究了美国地区在RCP8.5 方案下，未来（2046—2066）情况下由热浪、空气静稳以及他们的复合事件造成的高臭氧浓度污染将比现在（2001—2010）平均多约16、0.5、5 天。在我国，吴涧等[10]曾在污染物与天气条件的相关分析方面开展了一些工作。赵春生等[11]对长江三角洲地区O3的模拟发现，物理因子（平流输送和垂直湍流输送）的作用和化学因子的作用同样重要。朱帅等[12]的模拟结果表明，气象场对长江三角洲地区空气污染的分布形式起着至关重要的作用。Lin 等[13]基于全球模式，研究得到中国东部的 O32090 年比 1990 年增加 3%～12%或1%～5%。Wang 等[14]发现，在2000—2050 年，中国东部的臭氧浓度将会升高，西部的臭氧浓度将会降低，另外40%的臭氧浓度变化来自于BVOC 排放的增加。Liu 等[15]研究表明，相比于2000 年，由于人为排放的影响，导致2050 年的珠三角区域的臭氧浓度会上升12.8×10-9，而气候变化和人为排放共同的作用使得臭氧上升了18.2×10-9。经过多年的研究，人们逐渐认识到，全球气候变化通过影响区域气温、太阳辐射、相对湿度、风速、混合层高度等气象因子以及臭氧前体物的浓度来影响污染物的排放、输送、化学和沉降过程，最终引起对流层臭氧的变化。

长三角地区包括上海市、江苏省9 市、浙江省8市和安徽省8 市，区域面积达21.17 万km2，是我国经济最发达的地区之一，也是污染比较严重的地区之一。已有研究表明，长三角26 个城市存在不同程度的O3日超标现象，超标率在1.6%～15.1%，且颗粒物污染与O3污染在时间上呈相反的态势[16]。刘芷君等[17]分析了长三角地区臭氧污染的时空分布特征，结果表明，长三角地区臭氧污染浓度呈现夏季高、冬季低的季节变化，且近海城市臭氧年均浓度较高。长三角地区处于典型的季风气候带，其气象条件和空气质量对气候变化敏感。因此，需要从气候变化出发，研究气象因子对臭氧和颗粒物污染的影响，以便在一定程度上控制污染态势。过去的研究中，Xie 等[18]讨论了长三角地区在未来气候条件下自然源排放的改变对臭氧的影响，发现2050 年植被VOC 排放、土壤NOx排放比2008 年分别增长25.5%和11.5%；自然源改变引起地面O3浓度增加2×10-9；流场改变引起分布变化，北部增加 5×10-9～15×10-9、南部减少-5×10-9～ -15×10-9；未来部分VOC 控制区会向NOx控制区转变。他们的研究主要关注自然源的变化及影响，没过多讨论气象因子的变化对臭氧的可能影响。因此，需要进一步加强这方面的研究。

文中将利用WRF/Chem 模式模拟现在（2014 年）和未来（2050 年）气候条件下长三角区域的气象场和污染物浓度，通过比较2014 年和2050 年1 月（冬季）、7 月（夏季）的模拟结果，得出未来气候变化的改变对夏季（7 月）和冬季（1 月）温度，边界层高度、降水量、风等区域气象条件的影响，并探讨气候变化影响O3浓度的趋势及可能机制。

1 数据资料与模式方法

区域空气质量模式系统WRF-Chem 是中尺度气象模式WRF 和化学模式在线完全耦合的新一代的区域空气质量模式。它是由美国NOAA 预报系统实验室开发的，广泛运用于业务天气预报、天气动力学研究以及区域气候、环境的模拟预报。其中，气象模式WRF 是美国气象界联合开发的新一代中尺度预报模式和同化系统，具有较好的性能[19]。化学模式包括了污染物的传输、扩散、沉降（干、湿）、气相化学反应、源排放、光分解、气溶胶动力学、气溶胶化学等。每一个过程都是高度模块化，有利于用户根据实际问题自行选择。WRF-Chem 模式的气象场和化学场在计算中使用相同的水平和垂直坐标，相同的物理参数化方案。气象场和空气质量的反馈已经包含在模式中。在我国，WRF-Chem 模式是模拟中尺度、城市尺度的空气质量问题的有利工具[15，20]。

本研究利用WRF-Chem 对长三角地区臭氧及其前体物进行模拟。模拟时间为2050 年（未来）和2014年（现在）的1 月（冬季）和7 月（夏季）。模拟区域采用了三层嵌套：第一层模拟区域覆盖了大部分亚洲地区，水平网格为85×75，格距为81 km；第二层模拟区域的范围包括华东地区，水平网格为76×70，格距为27 km；第三层模拟区域包括长三角地区，水平网格为76×70，格距为9 km。WRF-Chem 垂直方向分为30 层，模式顶气压为50 hPa。

模式模拟过程中选择的主要物理和化学参数化方案见表1。主要包括：微物理方案采用Purdue Lin方案；长波辐射方案采用RRTM 方案；短波辐射方案采用 G oa d d ar d 方案；积云参数化方案采用Kain-Frisch 方案；陆面过程方案采用Noah 方案；边界层参数化方案选择Mellor-Yamada-Janjic 方案[21]；城市冠层模型采用单层冠层模型（SLUCM）；气相化学方案采用CBM-Z 方案，包含了55 种化合物和134种反应[22]；气溶胶模块方案采用MOSAIC 方案，按气溶胶粒径大小分布分为8 种[23]。此外气溶胶的直接 间接效应和大气辐射、光化学、微物理过程也被考虑其中。

MOZART-4 全球化学传输模型的模拟结果被用于提供WRF-Chem 化学初始场和边界条件。2050 年的气象场初始和边界条件来自 T85 水平分辨率CCSM3 输出资料。2014 年的气象场初始和边界条件来自NCEP 精度为1°×1°的全球再分析资料。相比于CCSM3 模型资料，NCEP 再分析资料来源于观测数据，能更准确地代表现在的气候。2014 年的人为排放来自清华的MEIC，分辨率为0.25°×0.25°，源清单包括了电力、工厂、居民区、交通运输以及农业所排放的SO2、NOx、CO、NH3、NMVOC、PM10、PM2.5、BC 等[24]。中国之外人为排放源取自NASA INTEX-B的数据，精度为0.5°×0.5°，源清单包括了电力、工厂、居民区以及交通运输所排放的SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC 和VOC[25]。文中主要探讨气象场变化对O3浓度的影响，因此模拟方案中2050年的人为源排放与现在相同。自然源排放应用MEGAN 方案计算。

2 模式验证

为了定量检验预报效果，采用3 个观测站点（南京、杭州、上海）的地面观测数据为标准，分别计算模式预报中2014 年7 月的地面臭氧和气象因子（地面2 m 温度t2，地面2 m 相对湿度RH2，地面10 m风速vWS10）与地面观测值之间的平均误差σMB，均方根误差σRMSE和相关系数RCORR，它们的定义为：

式中：N 代表样本总数；Si代表观测值；Oi代表模拟值。

计算结果见表2，可以看出，t2的RCORR达到了0.8～0.9，与观测值具有较好的一致性，但是从σMB可以看出，有一定程度的高估。RH2的RCORR也有较好的模拟，相关系数达到了0.7～0.9，但是从负值σMB看出，模式存在一定程度的低估。vWS10的RCORR较低，在0.4～0.6 之间，这是因为模式对风场的模拟一直存在较大的不确定性。O3的RCORR在0.6～0.7 之间，但是在南京和杭州同时存在较大的σMB偏差。总体而言，WRF-Chem 能够较好地体现气象因子和臭氧浓度的整体值和变化趋势，预报值和实测值较为吻合。

表2 气象因子和臭氧浓度的数据验证

3 气候变化对区域气象场的影响

气候变化对长三角区域夏季气象场的影响（未来-现在）如图1 所示。相比于2014 年7 月（现在），长三角地区2050 年7 月（未来）的太阳辐射将增加19.4 W/m2，其中西南部与东北部增加的幅度最大（＞40 W/m2）（图1a）。太阳辐射的增加对应地面温度的增加。从温度来看，整个长三角区域的温度处于上升的趋势（图 1b）。整个区域平均温度升高了1.7 ℃，其中长三角西南部温度升高幅度较大（＞3.5 ℃），而在东北角海上部分升高幅度较小，在北部地区甚至出现降温。温度的升高，加强了空气的垂直运动，进而使边界层高度升高[20]。从图1d 未来风场的变化来看，整个长三角地区风速增加了 1.0 m/s，其中长三角南部地区风速增加的幅度较大。这应该是由于地面温度的增加，增强了空气垂直运动，也加强了地面空气的辐合，因此导致了区域地面风速的增加。增强的垂直运动会将地面的水汽带到上层。对于绝对湿度，长三角地区呈现出南部降低而北部升高的趋势（图1e），这与长三角北部降水的增加以及南部降水的减少有关（图1f）。从图1c 中可以看出，整个长三角陆地地区边界层高度比变化与温度的分布相似，其中在西南部边界层高度增加达到极值，这与此处温度的大幅度升高有关。在长三角的西北部地区，边界层高度降低，这可能是由于其较多的水分（较大的相对湿度）将部分到达地面的太阳辐射的能量转化为潜热。

气候变化对长三角区域冬季气象场的影响如图2所示。由图2 a 可见，未来冬季长三角区域太阳辐射量减小了4.2 W/m2。在中东和中西部，太阳辐射量减少的幅度较大，而在长三角地区东南部，太阳辐射量却有一定的增加，这应该同云量的变化有关。对于温度来说（图2b），整个长三角地区温度处于下降趋势，约降低1.3 ℃，对应了太阳辐射的减少。然而，长三角区域地面温度降低的幅度各地不同，在长三角的南部地区的温度降幅较少，在西北部地区降幅较大（＞2.5 ℃），这与太阳辐射变化的分布比较一致。图2c 显示了未来长三角大部分地区降水量的变化，可见大部分区域是增加的，其中南部增加的幅度较大，约为4 mm。长三角大部分地区太阳辐射的减少可以显示出，云量的增多，增加了降水的概率。如图2d所示，南部降水的增加也导致了其绝对湿度的增加。这些气象要素的改变的趋势和强度都可以被先前的研究证实[14-15，26]。

4 气候变化对长三角地区污染物浓度的影响

长三角地区夏季O3及其前体物浓度的变化如图3 所示。图3a 是气候变化对长三角夏季臭氧O3浓度的影响。相比于现在（2014 年7 月），未来（2050 年7 月）长三角大部分地区的臭氧浓度有所增加，增加的最大值出现在长三角北部的海上地区。其陆地的高值部分出现在长三角的中北部地区，大约为15.0×10-9，这与太阳辐射量的增加、边界层高度的降低以及南风增强了臭氧由南向北的输送有关。在长三角中北部地区，NOx和VOC 的增多（图3b、c），也为生成臭氧的光化学生成提供了足够的前体物，再加上太阳辐射的增加加快了生成臭氧的光化学反应。边界层高度的降低，使得更多的臭氧和其前体物集中在低层，增加了地面臭氧浓度。南风的增强也加强了臭 氧由南向北的输送，有利于北部臭氧浓度的增加。然而，长三角东南部以及中部地区O3浓度有一定降低，常州、杭州、舟山等地臭氧浓度降低的幅度较大，降低最多超过-12.0×10-9。这种降低主要是同太阳辐射的减弱以及风速的变化有关。杭州附近由于边界层高度的增加以及水平风速的增加，加强了湍流以及臭氧的垂直输送，使得地面臭氧浓度降低。在常州、舟山附近臭氧浓度的降低，则是由于风速的增大。南部风速的增大，加强了臭氧的向北输送以及垂直输送，在一定程度上降低了臭氧的浓度。

图1 气候变化对长三角区域夏季气象场的影响（2050 年7 月—2014 年7 月）

图2 气候变化对长三角区域冬季气象场的影响（2050 年1 月—2014 年1 月）

气候变化对长三角冬季臭氧浓度的影响如图4所示。由于冬季臭氧浓度变化的幅度较小，所以利用 臭氧变化率以及较主要的气象因子进行讨论。相比于现在，未来的长三角地区臭氧浓度降低了约7.9%，在长三角的海上地区O3浓度有不同程度的降低，降低的最大值在南通和上海以东的洋面上（图4a）。从图4b 和4c 中得出，NOx和VOC 在东部洋面上增加，在内陆地区减少。长三角东部洋面上臭氧浓度的降低与该区域温度的降低以及太阳辐射的减少有关。温度的降低、辐射的减少以及NOx浓度的增加（图4b），使得NO2光解作用减弱，而NO 和臭氧的反应还在发生，降低了洋面上的臭氧浓度。长三角南部陆地地区臭氧浓度有所增加，这与南部地区太阳辐射的增加以及区域范围内的输送有关。由于处于冬季，低温状态下生成臭氧的化学反应并不强，所以升高的幅度较小。

5 结论

利用WRF-Chem 研究长三角地区气候变化对地面臭氧影响，重点探讨了气象条件的变化对污染物浓度变化的影响。得出以下主要结论。

1）在夏季，未来长三角地区的太阳辐射将增加19.4 W/m2，温度升高1.9 ℃，地面风速增加了0.7 m/s，降水和绝对湿度的变化都呈现北部增加南部减少的趋势。其中温度的升高使边界层高度升高，西北部边界层高度的降低可能与绝对湿度的升高增加了潜热有关。从污染物浓度来看，未来的长三角地区的臭氧浓度呈现出北部增加南部减少的趋势，最大值出现在中北部地区，这与此处太阳辐射的增加、边界层高度的降低、南风的增强以及NOx和VOC 的增多有关。东南部、中部部分地区臭氧浓度的减少，主要是因为太阳辐射的减少以及风速的增大，另外杭州、常州、舟山几个极小值中心的出现是由于边界层高度的升高以及风速的增加。

2）在冬季，长三角地区太阳辐射量将减少4.2 W/m2，温度降低1.3 ℃，降水量和绝对湿度都呈现出增加的趋势，其中在南部出现极大值。从污染物浓度来看，未来的长三角地区臭氧会比原来降低约7.9%，而在南通、上海以东洋面上，臭氧减少的幅度较大，这与温度的降低、辐射的减少以及NOx浓度的增加有关。南部臭氧浓度的增加与南部太阳辐射的增加以及区域范围内的输送有关。 未来气候变化对长三角区域臭氧浓度有较大影响，在制定臭氧污染控制策略时应充分考虑这一因素。文中只讨论了气象条件的变化，并以一些臭氧前体物浓度变化为辅助，讨论了臭氧浓度的变化。对于臭氧具体 排放、输送、化学、沉降具体每个过程的影响，还需以后进一步研究。