TVU耦合作用对砂岩型铀矿岩氡析出影响的试验研究

李向阳，朱 海，袁劲帆，洪昌寿，蔡梓麒

(1.资源环境与安全工程学院，南华大学，湖南 衡阳 421001；2.湖南省铀尾矿退役工程技术研究中心，南华大学，湖南 衡阳 421001)

在20世纪70年代，国内外学者就已发现在外在条件作用下，会导致岩石内氡析出异常。1964年苏联学者首次在塔什干地震后研究发现地震过程中的氡析出异常[1]，中国在20世纪八十年代，罗光伟[2]等人也发现在地震作用下，会导致氡含量发生变化。陈颙[3]等人研究出在岩石破裂之前，会产生许多微破裂，其声发射属于超声振动。Dipak Ghosh[4]研究发现氡析出异常是一种与地震有关的前兆现象。F Kulali、A Riggio等[5-6]也证实氡析出异常可以作为地震来临的前兆。冯伟[7]等人通过试验证实超声作用可提高岩石射气水平，每经历一次超声振动，射气水平都有更明显的增长。此外，随着矿井开采深度的增加，矿井高温热害问题也会越来越严重，一是开采深度大，岩石温度高；二是地下热水涌出加上通风不良，都会导致铀矿井下温度都超过30 ℃[8]。关于温度对井下氡析出来说，曹众为等[9]认为温度对氡析出率的影响主要有2个方面：1)引起氡的扩散系数的变化；2)引起多孔材料对氡的吸附能力的变化。张忠相[10]研究发现随着温度的升高，多孔介质氡析出率逐渐增大，并且氡析出率与温度符合线性函数关系。侯价礼等[11]研究发现地震对氡析出有明显的增长作用。刘凯旋[12]也发现在超声作用下多孔射气介质中氡析出率有一定程度增加，析出率的增长与超声波的功率呈线性正相关。从目前的研究结果看，介质中氡析出率的大小受到众多因素的影响；而随着开采深度的增加，铀矿井下环境也更加复杂。国内外对铀矿井下单一因素例如温度、压力、孔隙率等研究较多。而多因素耦合作用下对氡析出率的影响研究还是很少，在铀矿开采中，不能仅仅控制单一变量，影响氡析出量是多重因素造成的。而目前，针对多场因素，国内外研究很少。另外，在国内外对氡析出率的影响中，对砂岩型铀矿研究规律少之又少，针对此现象，南华大学自主研究多场耦合条件下氡析出装置来探究铀矿开采中氡析出规律，为砂岩型铀矿开采复杂的环境下氡防护提供一定的理论基础。

1试验原理

氡活度浓度的测量采用局部静态法。试验块在耦合条件作用下，从试验块表面析出进入集氡空间，使原集氡空间氡浓度在原基础上升高，通过分析和测量集氡罩内氡活度浓度的变化规律来确定待测计算介质的表面氡析出率，用于氡析出率计算公式如下。

(1)

式中，J—氡析出率，(Bq/m2·s)；S—被测面积，m2；V—集氡空间的容积，m3；C为集氡罩氡活度浓度，Bq/m3；t—累积时间，s；λ—等效衰变系数，2.1×10-6s-1。在初始条件为Ct=0=C0时，

(2)

将(2)式变换可得：

(3)

在时间很短、初始氡活度浓度C0很小的情况下，λt<<1，则e-λt≈1-λt。所以(3)式可以近似为：

(4)

上式整理可得氡析出率近似公式为：

(5)

2试验过程

2.1 试样制备

姜必广[13]等人研究发现衡阳盆地砂岩型铀矿地质特征，查明衡阳盆地砂岩型铀矿赋存于白垩系上统。基于此调查结果，采用相似原理来制备砂岩型铀矿岩试验块。相似材料选取中国南方某铀矿(镭比活度为8.50×103Bq/kg)1.5 mm的铀矿砂作为骨料，胶结材料选用高强水泥(河北唐山北极熊牌CSA825硫铝盐酸超高强水泥)，采用蒸馏水，并加入石膏增强其胶结能力。另外，加入还原铁粉调节类砂岩材料的导热性能。类砂岩配比为：水灰质量比为0.5，骨料与水泥质量比为0.45，精铁粉质量分数4.5%，确定配比之后将骨料、胶结材料和外掺剂按照上述比例加入到搅拌机内进行搅拌，等待搅拌均匀后加入一定质量的蒸馏水，搅拌成型后停止搅拌，将试料加入φ50 mm×100 mm的圆柱体试模中制成试验块，待试验块固定成形后进行脱模。最后存放于恒温恒湿养护箱内养护28 d，且在试验开始前密封24 h。选用相似判定指标：物理参数指标选用饱和密度、声波波速；热力学参数指标选用导热系数；力学参数指标选用单轴抗压强度，衡阳盆地白垩系砂岩其各项物理力学参数与相似材料力学参数如表1所示。

表1 白垩系砂岩与类砂岩材料物理参数对比

由表数据可见，基于相似材料配比所得类砂岩材料与汪家冲盆地白垩系砂岩的各项参数值非常接近，可以模拟白垩系砂岩。

2.2 试验装置

试验装置为极端条件下多场耦合作用下的氡析出测量装置。考虑到国内外对氡析出的单一元素对最终析出量影响研究后，最终选定在温度变量、低频振动以及超声波多场耦合作用下对氡析出的影响。试验仪器主要由激振器、信号发生器、功率放大器、RAD-7等试验装置组成。此试验装置是为模拟铀矿岩石在复杂极端条件下测量氡析出，其中：水浴加热装置是让砂岩类铀矿岩可处于不同的温度下；激振器可以为试验块在析出罐内提供往复的机械振动，在超声波发生器的作用下，可以近似提供类似于岩石破裂现象所造成的超声波作用。其具体试验装置如图1所示。

1—温度控制仪；2—扫频信号发生器；3—功率放大器；4—激振器；5—超声波发生器；6—干燥剂；7—析出罐；8—砂岩型试验块；9—滑行轨道；10—水浴供热；11—水浴加热棒；12—放水阀；13—测氡仪。图1 极端条件下多场耦合作用氡析出测量装置

2.3 试验过程

1)在试验开始前，检查试验装置气密性。通过向析出罐顶盖内输气，检测输出管内气体流量，若气体输入量与输出量相等，则气密性良好。

2)将试验块置于并固定好于析出罐内，利用锡箔纸的特性，封闭试验块在试验中保持试验块单面氡析出，关闭法兰顶盖密封析出罐。

3)利用水浴加热模块对试验块进行加热，试验设置了3个温度变量：30、40、50 ℃，通过温度控制装置来调节。超声波变量设置为未加超声波0 W，超声波0.3 A(66 W)和超声波0.6 A(132 W)。低频振动变量设置为10、20、30和40 Hz。

4)每组试验开始前，利用测氡仪进行“Purge”30 min，清除残留于罐内的氡气体和空气湿度，试验通过改变单一变量的方法，每组试验组测量的时间设置为5 min，测量循环次数为18，测试时间共计90 min，通过RAD-7测氡仪测量累计氡活度浓度。

5)在低频振动中，待测氡仪启动“Sniff”模式后，打开功率放大器，根据试验的需要设置对应的激振频率。在超声波试验组中，打开超声波发生器，根据试验所设定的功率来调节电流。

6)试验完成后，关闭所有仪器，将试验试验块封存24 h，继续下一次测量。将RAD-7测氡仪所得数据代入氡析出率公式，可求得每组氡析出率数值。

3试验结果与讨论

试验块为φ50 mm×100 mm的砂岩类铀矿岩，集氡空间为φ100mm×150 mm的析出罐。试验按照2.3过程结束后，试验块质量在3%范围内波动，可以排除含水率对试验数据的影响。实际测试数据在用测氡仪进行测量时，由于核衰变随机性的显示统计涨落，单位时间内的计数总是在围绕一个平均值不停地摆动，累计氡活度浓度实测值需进行修正，经过修正后代入氡浓度转换公式得出各个试验组氡析出率如表2所示。

表2 类铀矿岩累计氡析出率Bq/(m2·s)

3.1 氡析出率分析

在TUV耦合作用下，氡析出有明显增长的趋势。试验块在析出罐内在激振器作用下做水平往复式振动，随着外界的物理环境的变化，氡析出率也随之发生变化。在特定的温度下，随着振动频率和超声波功率的增加，氡析出率的数值也变大。针对此氡析出规律，利用origin分析工具对表2数据进行定量分析，得到图2、3和4不同温度下振动频率和超声波功率对氡析出影响的二维拟合曲线。

图2 30 ℃下低频振动作用下类铀矿岩氡析出率

图3 40 ℃下低频振动作用下类铀矿岩氡析出率

图4 50 ℃下低频振动作用下类铀矿岩氡析出率

图2～4拟合曲线相关系数R2接近1，说明回归直线对表2氡析出率数值的拟合程度较好。从2图与图3、图4比较可见，氡析出率的增长速度明显低于二者，原因在于水浴加热过程中，会导致试验块孔隙增大，而氡子体的扩散理论表明，氡子体析出进入空隙，在空隙中运移，孔隙变大，扩散速率也随之增大。试验块在激振器的水平往复作用下，使试验块的孔隙分布发生了变化，产生的微裂隙增多，导致氡子体在试验块中的扩散阻力减小，从而促氡子体的析出。频率越快，孔隙会使试验块中裂隙变大，阻力变小，导致了氡析出率的增加。

3.2 方差分析

为了进一步研究在耦合条件下各因素对氡析出率的影响作用，对试验组进行方差分析，选取温度变量(30、40、50 ℃)、频率变量(10、20、30 Hz)、超声波(0 W、66 W、132 W)做三因素三水平正交设计试验，如表3所示。

表3 温度、频率、振动类铀矿岩正交设计试验

根据正交设计试验，再使用正交设计助手处理数据，得到方差分析结果如表4所示。

表4 基于正交试验数据类铀矿岩方差分析

通过方差分析，得到在TUV耦合条件下F大小，即F(温度)>F(频率)>F(超声波)，说明在试验过程中，温度变量相对于低频频率和超声波作用下显著性最大，为控制氡析出提供了优先控制因素。利用Origin对不同温度下拟合曲面，以便更直观的了解温度下对氡析出的影响，为铀矿氡析出率做出预测，如图5所示。

图5 多场耦合作用下砂岩型铀矿岩氡析出曲面方程

3.3 试验结果讨论

1)从图2看出，在30 ℃作用下，不同的超声波功率下氡析出率的增长率分别为0.003 46、0.003 30和0.003 36。说明当温度一定时，在超声波作用下，氡析出率增加率影响很小；与图3和4对比发现，随着温度升高，氡析出率增长率也随之增加，这也印证了温度对氡析出率的平均变化率影响较大。

2)得出3种不同温度梯度下的函数关系式，分别为：C1=0.215 25+0.003 09x+2.083×10-4y，拟合相关系数R2=0.995 49；C2=0.352 00+0.005 35x+3.371 21×10-4y，相关拟合系数R2=0.999 08；C3=0.570 21+0.007 06x+1.515 00×10-4y，相关拟合系数R2=0.996 15。从图5可以得到氡析出率的大小是由耦合条件下多种因素共同所决定的。在固定振动频率与超声波功率条件下，氡析出率的大小和温度成正比。

4结论

试验利用了自主设计氡析出试验装置，探究了在耦合条件下对砂岩型铀矿岩氡析出的影响因素，通过试验得出以下结论。

1)在TVU作用下，对氡析出率均有提升作用。但通过方差分析可以得出，温度的显著性最大，为铀矿开采中氡防护提供了优先控制因素。

2)在图5曲面方程中，在温度确定的条件下，可以利用振动频率与超声波功率的数值可以近似求得砂岩铀矿石氡析出率的数值，反之，在复杂的铀矿环境下，温度测量不便利时，通过测得氡析出率的大小以及振动频率与超声波功率的数值，也可以反过来求出铀矿下温度的大小。

3)在温度作用下，通过origin函数图像得到氡析出率在振动频率与超声波功率作用下，虽然氡析出率得到提高；但整体而言，氡析出率增长率很小。

4)试验就TUV多场耦合作用下对砂岩类铀矿岩的氡析出率做了研究，而铀矿井下环境复杂多变，对于其他影响因素如湿度、压力梯度等未做研究。鉴此,有必要再试验、再研究,使氡析出机理有更坚实的试验基础,并使这一机理得到补充和完善。